环境科学  2014, Vol.35 Issue (6): 2129-2138   PDF    
紫色土坡耕地氮淋溶过程及其环境健康效应
陈维梁1,2, 高扬2 , 林勇明3,6 , 朱波4, 徐亚娟5, 于贵瑞2, 吴承祯6    
1. 福建农林大学生命科学学院, 福州 350002;
2. 中国科学院地理科学与资源研究所生态系统网络观测与模拟重点实验室, 北京 100101;
3. 福建农林大学林学院, 福州 350002;
4. 中国科学院成都山地灾害与环境保护研究所, 成都 610041;
5. 中南林业科技大学林学院, 长沙 410000;
6. 福建农林大学福建省高校森林生态系统过程与经营重点实验室, 福州 350002
摘要:本研究通过观测3场不同降雨强度及不同施肥方式处理下氮素随紫色土坡耕地的壤中流迁移过程,并对氮素淋溶效应的环境健康效应进行风险评价,进而为控制紫色土地区氮素非点源污染及建立合理施肥制度提供科学依据. 结果表明,不同降雨强度下,氮素随壤中流输出形态差异较大,溶解态氮(DN)的比重为53.74%~99.21%,其中硝酸盐(NO3--N)的比重约为35.70%~93.65%,而在中雨强度下硝酸盐比重高达84.09%~93.65%;对于不同降雨强度,中雨强度下(降雨量为24.7 mm)壤中流各形态氮素输出通量最高,总氮(TN)、DN、颗粒态氮(PN)、铵态氮(NH4+-N)和亚硝态氮(NO2--N)输出通量分别可高达737.17、711.12、26.06、12.70和0.46 mg·m-2,而NO3--N输出通量可高达686.12 mg·m-2,对地下水环境存在巨大污染隐患. 通过对地下水氮素进行污染风险评价,表明秸秆还田能够有效缓解施肥带来的氮淋溶效应,降低地下水氮素污染风险,特别是有机-无机肥配施能有效减缓地下水污染状况,达到改善土壤肥力从而增加农作物产量的目的.
关键词壤中流     降雨     施肥处理     氮素迁移     紫色土    
Nitrogen Leaching and Associated Environmental Health Effect in Sloping Cropland of Purple Soil
CHEN Wei-liang1,2, GAO Yang2 , LIN Yong-ming3,6 , ZHU Bo4, XU Ya-juan5, YU Gui-rui2, WU Cheng-zhen6    
1. College of Life Sciences, Fujian Agriculture and Forestry University, Fuzhou 350002, China;
2. Key Laboratory of Ecosystem Network Observation and Modeling, Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, China;
3. College of Forestry, Fujian Agriculture and Forestry University, Fuzhou 350002, China;
4. Institute of Mountain Hazard and Environment, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041, China;
5. College of Forestry, Central South University of Forestry and Technology, Changsha 410000, China;
6. Key Laboratory for Forest Ecosystem Process and Management of Fujian Province, Fujian Agriculture and Forestry University, Fuzhou 350002, China
Abstract: In this paper, we monitored different forms of nitrogen(N) transported by the subsurface flow under three different natural rainfall events and different fertilizations and conducted an associated risk evaluation on environmental health, which provides scientific basis for controlling N non-point pollution and establishing a reasonable fertilization system in purple soil area. The results showed that there were different forms of N transport by subsurface flow under different rainfall events, where in dissolved nitrogen (DN) accounted for about 53.74%-99.21%, and nitrate (NO3--N) accounted for about 35.70%-93.65% of DN, and especially under the moderate rainfall, NO3--N could reach 84.09%-93.65% of DN. The different N fluxes were the highest under moderate rainfall among different rainfall events, in which the flux of total nitrogen(TN), DN, particle nitrogen(PN), ammonia(NH4+-N) and nitrite(NO2--N) reached 737.17, 711.12, 26.06,12.70 and 0.46 mg·m-2, respectively, and the NO3--N flux was as high as 686.12 mg·m-2, showing a huge potential threat on groundwater health. Through the risk assessment on N pollution for groundwater quality, we concluded that the straw returning could be used to effectively alleviate the N leaching and groundwater N pollution; especially, the combined application of organic and chemical fertilizer could effectively mitigate the groundwater pollution, improve soil fertility and increase crop yield.
Key words: subflow     rainfall     fertilizations     nitrogen transfer     purple soil    

近年来,农田土壤大量施肥导致氮素在降雨条件下流失进入水环境的情况逐渐加剧[1,2,3],同时,农田氮素的大量输出是导致水体富营养化以及地下水硝酸盐污染的主要原因[4,5,6,7]. 我国学者曾估计我国每年农用氮肥有70%左右进入环境,相当每年有1120万t氮素进入环境[8],为了满足日益增长的粮食需求,氮肥在农业生产中广泛应用且用量持续增长[9],朱兆良等[10]曾估计全国化肥氮的淋溶和径流流失分别可达到化肥总消费量的2%和5%. 随着对水环境污染问题的逐步重视,人们越来越关注氮淋失并展开大量研究工作[11,12,13,14,15]. 张维理等[16]报道称京津唐地区半数以上地下水硝酸盐含量超过饮用标准(NO-3-N≤10mg ·L-1),高者达67.7 mg ·L-1. 地下水硝酸盐过高对人体存在巨大的健康隐患[17,18],人类大量饮用硝酸盐浓度超标的水体容易致癌[19,20],而地下蓄水层一旦被污染,其净化是极其困难的.

坡耕地的氮流失过程十分复杂,受到降雨(降雨类型、 强度及持续时间)和下垫面因素(地形、 地貌、 土壤的理化性质、 植被或作物特征),以及农业管理措施等的综合影响[21,22,23]. 朱波等[24]和周明华等[25]的研究表明壤中流作为紫色土坡耕地的主要方式之一可占总径流60%以上,是土壤硝酸盐淋失的主要机制. 紫色土坡耕地已被认为是三峡库区主要的面源污染源[26,27],在国内外备受关注,但其壤中流不同形态氮素迁移过程的研究[24]鲜有报道,深入研究紫色土坡耕地氮素流失与迁移过程对土壤养分流失的控制和农业面源污染的防治具有重大意义. 本研究着重观测与分析自然降雨条件有机肥以及无机-有机肥配施下对紫色土坡耕地壤中流的动态过程,并对该研究区地下水氮污染风险作出评价,旨在为控制紫色土地区氮素非点源污染及建立合理施肥制度提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 区域介绍

研究区位于我国西南紫色土区域,紫色土主要分布在四川省和重庆市(三峡库区),作为最重要的耕地资源之一仅四川盆地面积约达1.6×105 km2[28],由于紫色土由紫色页岩发育而成,孔隙度大、 入渗能力强、 土层浅,下伏透水性较弱的泥页岩,独特的岩土结构,致使紫色土坡耕地壤中流发育. 研究区试验地位于中国科学院紫色土盐亭农业生态试验站(YAS:105°27′E,31°16′N),该站位于四川省绵阳市盐亭县林山乡,处于四川盆地中部紫色土丘陵地带,嘉陵江一级支流涪江的支流——猕江、 湍江分水岭上,具有四川盆地亚热带湿润季风气候特征. 多年平均降雨量826 mm左右,年内水量分配不均,降雨主要分布于夏季(占65.5%),秋季(占19.7%),6月下旬至8月,降雨极易产生地表径流与壤中流. 区内土壤为钙质紫色土,质地为中壤,该区农耕发达,农业种植一年两熟制,该区旱地是大面积的油菜(或冬小麦)-夏玉米种植区. 紫色土区域的农民习惯顺坡垄作,施肥方式主要分为底肥一次施用、 干肥窝施和兑清水后窝施,施肥制度主要为常规施无机肥、 单施农家有机肥、 秸秆还田、 无机-有机肥配施. 试验小区土壤的基本理化性质按土壤农化分析方法测定[29],测试结果为:pH 8.28,质地中壤,有机质含量8.75 g ·kg-1,全氮含量0.62 g ·kg-1,全磷含量0.64 g ·kg-1,全钾含量18.42 g ·kg-1,碱解氮含量42.29 g ·kg-1,有效磷含量4.16 g ·kg-1,速效钾含量71.39 g ·kg-1,饱和导水率0.28 mm ·min-1.

1.2 试验设计

通过自行设计建造紫色土坡耕地径流小区观测氮素淋溶效应及其迁移过程,坡地排水采集器的设计面积8 m×4 m,土层厚度60 cm,小区坡度为7°[30]. 为防止水流侧渗影响,保障小区水系独立完整,在小区四周及底部浇筑混泥土建立隔水墙,在坡底建造反滤层和汇流沟,详细设计与建造[24]参见相关专利(专利号:ZL2007100640686),设计方案参考图 1. 径流小区种植制度为冬小麦与夏玉米轮作,植被覆盖度约>90%[31]. 本试验设置7种施肥方式,分别为单施农家肥 (OM)、 秸秆还田(RSD)、 氮磷配施(NP)、 氮磷钾配施(NPK)、 农家肥-化肥配施(OMNPK)和秸秆-化肥配施(RSDNPK),一个空白对照试验:不施肥(CK),每种处理 3次重复,重复小区的设计、 构建与观测小区完全一致. 施肥方式为穴施,底肥一次施用,施后覆土,研究样地种植夏季玉米. 各施肥处理的施氮量控制在相同水平,为150 kg ·hm-2(以N计),各施肥情况详见表 1.

图 1 盐亭紫色土农业生态试验站紫色土坡耕地径流小区设计示意 Fig. 1 Schematic illustration of runoff plot structure on sloping cropland of purple soil in YAS

表 1 紫色土坡耕地径流小区不同施肥情况 Table 1 Different fertilizations in sloping cropland of purple soil
1.3 水样采集

分别对2012年7、 8、 9月的3场自然降雨活动进行观测采样. 3场降雨分别为7月22日:降雨量24.7 mm,为中雨(24 h内降水量为10~24.9 mm的降雨为中雨)、 8月20日:降雨量59 mm,为暴雨(24 h内降水量为50~99.9 mm的降雨为暴雨)、 9月10日:降雨量172.8 mm,为大暴雨(24 h内降水量100~250 mm的降雨为大暴雨),采样时间为开始产流至产流结束. 降雨初期产流不稳定,采用加密采样,采样时间间隔较短,随着产流逐渐稳定,则逐渐延长采样频率.

1.4 水样检测分析

水样采集结束后立即送往实验室分析测定各形态氮素,或加硫酸酸化至pH小于2后,置于冰箱中4℃ 保存后测定. 各形态氮素分别为:总氮(TN)、 硝态氮(NO-3-N)、 铵态氮(NH+4-N)、 亚硝态氮(NO-2-N)、 溶解态氮(DN),总氮(TN)指可溶性及悬浮颗粒中的含氮量; 溶解态氮(DN)指水中可溶性及含可滤性固体(小于0.45 μm颗粒物)的含氮量(GB 11894-89). 水样各形态氮素的测试方法:碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法(GB 11894-89)测定总氮(TN); 水样经0.45 μm滤膜过滤后,紫外分光光度法(GB/T 8538-1995)测定硝态氮(NO-3-N); 纳氏试剂分光光度法(GB/T 8538-1995)测定铵态氮(NH+4-N); 重氮偶合比色法(GB/T 8538-1995) 测定亚硝态氮(NO-2-N); 碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法(GB 11894-89)测定溶解态氮(DN). 颗粒态氮PN=TN-DN,溶解无机氮IN=硝态氮(NO-3-N)+铵态氮(NH+4-N)+亚硝态氮(NO-2-N).

1.5 数据分析 1.5.1 氮素输出通量计算

淋溶水的硝态氮浓度及氮淋失通量均为3个重复小区测定值的平均值,单次降雨产流事件的硝态氮淋失通量计算公式为:

式中,Qi为氮淋失通量(mg ·m-2),ci为壤中流硝态氮含量(mg ·L-1),qi为单位面积壤中流径流深(mm).

1.5.2 地下水氮污染风险评价方法

采用模糊综合评价数学模型[32]对研究区域地下水氮污染风险进行评价,选取地下水环境典型污染物即“三氮”:NO-3-N、NH+4-N和NO-2-N作为评价指标,地下水氮素质量标准参见表 2. 因素集U={x1,x2,x3,...,xi}={NO-3-N,NH+4-N,NO-2-N},评价集V={y1,y2,y3,…,ym}={Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ,Ⅳ,Ⅴ }. 指标权重计算公式为:

式中,Wi为指标权重; ciSi分别为第i种污染物在水中的实际浓度和某种用途的浓度标准(参见表 2). 根据公式(2)计算出指标权重值(如表 3)后,将“三氮”实测数值代入隶属函数,得出各指标对各水质等级的隶属度,参照文献[20,33,34]的方法,最后根据最大隶属度原则评判水质类别(表 4)进而对地下水氮素污染风险进行评价. 采用单因素方差分析(One-way ANOVA)和多重比较分析不同施肥处理对氮随壤中流迁移输出的影响,以最小显著差异法(LSD)比较组间差异,所用软件为SPSS 18.0(SPSS.Inc,USA)和Microsoft Office Excel-2010; 制图采用ArcGis 10.0以及OriginPro 8.0软件完成.

表 2 地下水水质类别评判标准 1)/mg ·L-1 Table 2 Quality standard for groundwater/mg ·L-1

表 3 不同施肥处理方式壤中流氮素形态指标的权重值 Table 3 Weight value of Nitrogen in subsurface flow under different fertilizations

表 4 不同强度降雨及施肥处理下地下水水质类别 Table 4 Water quality classification of subsoil water in different fertilizations under different rainfall
2 结果与分析 2.1 不同强度降雨壤中流过程变化

图 2所示,不同强度降雨下,四种施肥处理的壤中流持续时间、 径流量表现差异明显. 在不同降雨强度下,因壤中流径流量大小不同而出现产流始末不同,则径流变化曲线的始末端位置不同. 在中雨下[图 2(a)]出现曲线OM与RSD较为一致的变化趋势; 暴雨[图 2(b)]中不同施肥处理下的壤中流变化较为一致,但秸秆还田处理(RSD)在产流121 min时出现一个高峰值,径流量达5.93 mL ·s-1. 在大暴雨下[图 2(c)]曲线OM与RSD在产流后10~60 min时段变化趋势较为一致. 同场降雨中不同施肥处理的壤中流产流历时也不同,中雨强度下农家肥-化肥配施(OMNPK)处理壤中流产流历时仅为129 min,明显低于其余施肥处理下的产流历时; 暴雨强度中不同施肥处理下的壤中流产流历时相当; 大暴雨强度秸秆还田(RSD)与RSDNPK处理产流历时分别比其余两种施肥处理下的低,仅有73 min和80 min.

图 2 不同强度降雨下与施肥处理下壤中流径流变化 Fig. 2 Variation of subsurface flow under different rainfall intensity and different fertilizations
2.2 不同降雨强度氮输出动态过程变化

图 3所示,在降雨量为24.7 mm的中雨下,农家肥(OM)处理下的紫色土坡耕地中各形态氮素随壤中流输出变化趋势较一致[图 3(a)],PN在产流前半期变化平缓,在96 min与145 min处出现两个峰值(分别为3.60mg ·L-1和5.47mg ·L-1). 有机-无机肥配施(OMNPK及RSDNPK)处理下的各形态氮素变化趋势相对一致[图 3(b)和3(d)],而秸秆还田(RSD)处理下的TN、 PN与DN在产流后半期波动较大,TN与PN在100~120 min期间显著下降,下降幅度分别为62%和85.6%,最后又显著上升,上升幅度分别高达179%和715%,同期DN表现出明显先增后减. 各施肥处理下NH+4-N和NO-2-N含量较低,分别在0.045~0.699 mg ·L-1和0.002~0.030 mg ·L-1之间变化. 中雨强度下RSD处理的壤中流氮素含量最低,TN在2.47~7.13 mg ·L-1之间变化,而其余3种处理中的TN最高达22.88~23.68 mg ·L-1. 从图 3可看出,中雨条件下相比单施无机肥[图 3(a)和3(c)],两种有机-无机肥配施下 [图 3(b)和3(d)]各形态氮素变化曲线更稳定.

图 3 中雨强度下氮素输出变化过程 Fig. 3 N transport process by subsurface flow under moderate rainfall

图 4所示,在降雨量为59 mm的暴雨下,不同施肥处理下各形态氮素变化趋势相差较大,各形态氮素变化在产流前半期表现出剧烈波动,其中有机-无机肥配施(OMNPK、 RSDNPK)处理下[图 4(b)和4(d)])各形态氮素在产流后半期呈平缓变化趋势,而秸秆还田(RSD)处理下的TN、 DN与NO-3-N表现截然相反,在产流后半期呈陡然上升趋势. NH+4-N与NO-2-N分别在0.58~1.44 mg ·L-1与0.03~1.38 mg ·L-1不同范围变动. 暴雨强度下单施农家肥(OM)产流初期的TN含量明显高于其余3个处理,可高达约12.03 mg ·L-1. 有机-无机肥配施中[图 4(b)和4(d)]各形态氮素之间的变化更加稳定且具有较高的一致性.

图 4 暴雨强度下氮素输出变化过程 Fig. 4 N transport process by subsurface flow under storm rainfall

在降雨量为172.8 mm的大暴雨下,4种不同施肥处理各形态氮素含量差异明显(图 5),各形态氮素的变化趋势也各不相同. 农家肥(OM)处理下TN与PN的变化趋势较一致[图 5(a)],在产流后21 min处TN与PN均出现一个峰值,分别达12.93 mg ·L-1与9.77 mg ·L-1,TN变化幅度达70.6%~245.7%,而PN增加18倍之多. 农家肥-化肥配施(OMNPK)处理下PN在产流后80~120 min时段急剧下降,下降幅度为99.74%. 秸秆还田处理下(RSD)各形态氮素变化趋势较一致,呈波动式缓慢下降. 秸秆-化肥配施处理下(RSDNPK)各形态氮素变化趋势具有较高一致性[图 5(d)],在42 min处出现一个峰值,上升幅度为:TN(66.30%)、 PN(117.37%)和NO-3-N(117.47%),而NO-2-N此时上升28倍之多,从0.015 mg ·L-1上升至0.44 mg ·L-1. DN与NH+4-N含量的变化相对平缓,分别在1.65~1.90 mg ·L-1与0.95~1.39 mg ·L-1区间变化. 大暴雨强度OM处理下TN与PN含量在产流21 min时明显高与其余3种施肥处理,分别高达14.42 mg ·L-1和11.26 mg ·L-1.

图 5 大暴雨强度下氮素输出变化过程 Fig. 5 N transport process by subsurface flow under heavy storm rainfall
2.3 不同形态氮素输出通量

表 5列出不同降雨强度与施肥处理下的氮素输出通量,情况分别为:中雨(NPK>NP>OM>RSD>CK)、 暴雨(NPK>OM>RSD>CK>NP)和大暴雨(OM>NP>RSD>NPK>CK),不同降雨强度对各施肥处理中的氮素输出通量差异明显,主要表现为单施化肥(NPK、 NP)与单施农家肥(OM)处理下的氮素输出通量较高. 方差分析结果显示,中雨及大暴雨下不同施肥对氮输出通量影响差异显著(见表 5字母标记),但暴雨对其影响不显著. 不同强度降雨下氮素输出通量总体排序为中雨>大暴雨>暴雨,其中暴雨强度下的氮素输出通量比中雨和大暴雨强度下的氮输出通量小得多,主要表现为:TN 1.67~7.02 mg ·m-2、 DN 1.33~5.08 mg ·m-2、 PN 0.33~3.27 mg ·m-2和NO-3-N 1.39~5.23 mg ·m-2,特别是单施NP处理下TN输出通量仅为1.67 mg ·m-2,明显低于其它施肥处理下TN的输出通量. 在一定强度降雨下,如中雨及暴雨下单施NPK处理的氮素输出通量最高,最高达737.17 mg ·m-2,而同场降雨不施肥处理下(CK)的氮素输出通量仅为82.82 mg ·m-2. 当降雨强度足够大,如大暴雨强度下单施有机肥处理下(OM、 RSD)TN的输出通量也较高,分别可达364.75 mg ·m-2和239.14 mg ·m-2. 不同强度降雨各形态氮素的分布特征表现为:DN的输出通量明显高于PN的,可达53.74%~99.21%,无机氮中NO-3-N的输出通量在三者中明显较高,可达35.70%~93.65%,而大暴雨中NH+4-N输出通量在NPK、 RSD和CK处理下分别可高达51.25%、 50.62%和58.86%,其比重超过NO-3-N,而NO-2-N比重最小,约0.06%~1.23%. 3种不同强度降雨下,壤中流径流量与产流历时相关性不明显,暴雨的产流历时为380 min,而壤中流径流量只有0.028~0.064 m3,而产流历时仅为80 min的大暴雨下壤中流径流量达1.56~3.04 m3,此处由于降雨场次欠缺,不足以产流历时与壤中流径流量的关系. 一定强度降雨条件以及施肥方式对于NO-3-N而言,能够进一步加快其随壤中流迁移,而NO-3-N作为氮素对水环境污染的主要成分,减少NO-3-N的输出对于农业面源污染的防治具一定意义.

表 5 不同降雨强度与施肥方式下壤中流径流量及不同形态氮输出通量变化 1) Table 5 Nitrogen flux by subsurface flow under different fertilizations in different rainfall
2.4 水环境健康评价

按照权重计算公式计算出指标权重值得出表 3,进一步计算出不同强度降雨及施肥处理下地下水水质类别(表 4),从中可看出不同强度降雨及施肥处理下的地下水氮素污染存在不同程度风险. 中雨和暴雨下秸秆还田(RSD)中地下水水质类别均为Ⅰ 类,污染风险较小,大暴雨下5种施肥处理中地下水类别均能达到Ⅰ 类; 中雨强度农家肥(OM)、 单施化肥(NPK、 NP)处理下的地下水水质为Ⅲ 类,地下水氮素污染风险较大,同时,暴雨下单施化肥(NPK)与不施肥(CK)处理的地下水为Ⅴ 类,说明该处理为地下水带来严重氮素污染风险; 而暴雨下农家肥(OM)、 单施化肥(NP)处理下的地下水质为Ⅱ 类,地下水氮素污染存在一定风险. 暴雨下,相比NP处理(Ⅱ 类),NPK处理对地下水氮素污染带来的风险明显大得多(Ⅴ类).

3 讨论 3.1 不同施肥壤中流氮输出差异特征

不同施肥处理下壤中流的氮素输出过程差异较明显. 试验结果表明中雨强度下农家肥(OM)与农家肥-化肥配施(OMNPK),暴雨强度下OM、 OMNPK与秸秆-化肥配施(RSDNPK)的氮输出过程变化较一致; 而大多数施肥处理与氮素输出过程差异明显,不具明显相关性. 这主要由于自然降雨的持续性变化影响氮素输出过程的稳定性,高扬等[35]在研究降雨条件下紫色土坡耕地磷素迁移的结果也证实持续性变化的降雨更容易引起非点源土壤养分的输出. 而能够保持较为一致的变化趋势,一方面由于有机肥(OM、 RSD)对土壤吸附氮素的影响,安婷婷等[36]研究表明施用有机肥有利于团聚体内0.053~0.25 mm颗粒有机物质(POM)的积累,是施用有机肥条件下黑土团聚体内碳固定的主要形式. 另一方面,有机肥的施用能提高土壤C/N比,增加土壤氮素固定从而减少氮素流失[37]. 不同施肥处理通过影响地表植被覆盖度,而植被能够有效减缓降雨对地表的直接冲刷,间接影响壤中流氮输出过程. 氮素利用率也值得关注,有学者称氮肥利用率随施氮量的升高而降低,而损失率相应增加[38],说明适量施肥也能有效缓解大量氮素淋失. 总之,有机肥与无机肥下氮素的输出差异是多重因素综合作用的结果,而多项研究也表明有机-无机肥配施能够有效缓解氮素淋失量[39,40].

3.2 不同降雨条件下氮输出差异

不同降雨条件下氮输出同样具有明显的差异,3次降雨中暴雨产流历时最长,中雨次之,大暴雨最短,说明不同产流持续时间在一定程度上影响氮素输出; 不施肥(CK)处理下的氮素在各降雨强度下的通量总体为最低,但在暴雨强度下却比氮磷配施(NP)处理下的更高. 中雨强度秸秆还田(RSD)处理下氮素通量较低,比CK处理下的稍高,但PN最低,只有0.97 mg ·m-2,这可能是秸秆吸附了一定的颗粒态氮(PN)导致其通量较低,汪涛等[41]在研究紫色土有机无机配施对硝酸盐的影响中也得出相近结果; 暴雨强度NP处理下氮素通量最低,低于CK处理下的氮通量,这可能与产流历时相对较长有关,氮素在较长径流迁移过程中部分吸附在土壤中导致其通量最低; 不同强度降雨各形态氮素的分布特征差异明显,这是由于降雨促使DN溶解在水中及吸附在杂质上同PN一样随壤中流迁移,迁移过程中一部分吸附在土壤上,一部分继续随壤中流迁移,并且径流使原本吸附在土壤上的部分氮素不断溶解到水中并随之迁移[24,35]. 需要特别指出,大暴雨强度农家肥(OM)处理下氮输出通量最高,其中TN与NO-3-N分别高达364.75 mg ·m-2 和287.57 mg ·m-2,这主要是由于在高雨强下农家肥比秸秆更易被雨水冲刷,从而氮素通量明显增加. Gburek等[21]研究表明高淋失量是降雨、 施肥、 土壤等条件共同作用的结果.

3.3 氮素对地下水环境的影响

不同形态氮素随壤中流迁移的过程中,不同程度地影响地下水水质,增加地下水氮素污染风险. 中雨和暴雨下秸秆还田(RSD)中地下水类别均为Ⅰ 类,污染风险较小,大暴雨下5种施肥处理中地下水类别均能达到一类,这主要是由于大暴雨雨强过高,地表植被拦截雨水的能力降低,降雨初期大部分雨水快速形成地表径流,并且此时地表易形成一层阻碍雨水渗透到土壤的水膜,从而仅有少部分雨水渗入土壤形成壤中流,并且大暴雨下壤中流的产流历时相对较少,壤中流对氮素的迁移则表现为较少量,从而该地下水氮素污染风险较小. 但若大暴雨持续时间足够长,地下水氮素污染风险也随之增强. 暴雨下单施NPK与不施肥(CK)处理加大地下水氮素污染风险,分析结果表明,单施无机肥在降雨条件下容易对地下水造成氮素污染,而农家肥(OM)处理下的地下水氮素污染风险较秸秆还田(RSD)处理下的大,主要是由于农家肥的主要成分为动物粪便,易遭受雨水冲刷造成部分成分溶解进而污染地下水. 秸秆还田在一定雨强下能够有效防止雨水直接冲击土壤表面,一方面能减缓壤中流产流速度和减少径流量,另一方面能够有效防止土壤由雨水直接冲刷而造成水土流失进而造成地下水污染,同时也解释了中雨和暴雨下秸秆还田的地下水氮素污染风险较小. 但秸秆还田也有一定的局限性,如其养分不足以满足作物需求,这使得有机肥-无机肥配施显得更加能够满足生产需求. 朱波等[24]和汪涛等[41]的研究也证实了这一点,并且张云贵等[42]的相关研究进一步解释有机-无机肥配施通过提高氮素利用效率从而能有效减缓和减少氮素淋失. 但在雨强足够大时,如大暴雨的强大冲击力足以削弱其原本微弱的固土沙能力,从而缓解污染的效果降低. 因此在降水丰富地区,有机-无机肥配施也需慎重考虑. 分析结果表明,暴雨下,NPK处理为地下水氮素污染带来的风险明显比NP处理的(Ⅱ 类)大得多(V类),这说明一定降雨下钾肥可能促使氮素流失. 总之,农田施肥导致氮素淋失量增加从而加剧地下水污染,使得施肥方式的选择显得尤为重要. 有机肥对地下水氮素污染风险的影响较单施化肥以及不施肥的低,而有机-无机肥配施在耕作制度的优化过程中能够发挥重要作用,同时亟需探索新的施肥制度以满足不断变化的农业生产环境.

4 结论

(1)不同强度降雨下,各形态氮素的输出过程呈不同幅度的波动趋势,氮素随壤中流输出主要形态为:DN比重约53.74%~99.21%,而“三氮”中,NO-3-N比重达35.70%~93.65%,尤其在中雨强度下可高达84.09%~93.65%,而施有机肥能有效稳定氮素输出过程.

(2)不同降雨强度下各形态氮素输出通量各异,特别是中雨条件下TN、 DN、 PN、 NH+4-N和NO-2-N输出通量分别高达737.17、 711.12、 26.06、 12.70和0.46mg ·m-2,而NO-3-N输出通量高达686.12 mg ·m-2,对研究区地下水环境造成巨大污染隐患.

(3)秸秆还田能够有效缓解大量施用化肥对地下水水质污染状况,化肥配施明显加重地下水污染,而有机-无机肥配施能够减轻地下水水质污染并达到改善土壤肥力的目的.

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