2014, Vol. 35
2. 中国环境科学研究院,环境基准与风险评估国家重点实验室,北京 100012;
3. 中国环境科学研究院国家环境保护湖泊污染控制重点实验室,湖泊生态环境创新基地,北京 100012;
4. 南昌大学环境与化学工程学院,南昌 330031
2. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. State Environmental Protection Key Laboratory for Lake Pollution Control, Research Center of Lake Eco-Environment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
4. College of Environment and Chemical Engineering, Nanchang University, Nanchang 330031, China
沉积物重金属含量作为湖泊环境评价的一个重要指标，能够直接反映湖泊污染状态，生态环境演变过程以及人类活动信息[1]. 重金属可在上覆水与沉积物之间迁移转化，富集在沉积物中，成为湖泊环境潜在的污染源，也可随环境因子的改变发生释放成为二次污染源[2]. 研究表明，沉积物重金属在空间的分布格局是不同来源、 不同种类污染物在多种因素下的综合结果[3]，对湖泊生态系统的潜在生态危害主要体现生物累积方面，虽然上覆水中重金属含量甚微，但易被颗粒物吸附，沉积到底泥中[4]，通过食物链等的放大作用影响整个生态系统的结构和功能[5]. 鉴于此，分析沉积物重金属含量和空间分布特征可以及时判断出湖泊的污染状况，这对提出应对策略，避免污染的进一步恶化具有重要意义.
鄱阳湖是长江流域重要的调蓄湖泊，其流域地理环境特殊，三面环山，北邻长江，赣江、 抚河、 信江、 饶河、 修水“五河”从南、 东、 西三面汇入鄱阳湖[6]，构成山、 江、 湖为一体的完整的水系单元. 近50年来，由于“五河”上游兴建水利水电工程和水土流失频发等原因，重新分配了“五河”入湖泥沙，导致鄱阳湖的冲淤幅度和调蓄能力也发生改变[7],流域内极端干旱、 极端洪涝等灾害频繁出现[8]，特别是近10年间，受三峡建坝，气候变化等影响，江湖关系发生了进一步转变[9]，表现在丰水期高水位持续时间缩短、 枯水期的时间延长，引发湖泊水位下降迅速，“河流特性”显著，推动了水体中的重金属由“水相”转“固相”从而进入到沉积物中[10]给湖泊渔业和水生态环境带来潜在的生态隐患，制约了社会、 经济发展和生态环境保护. 因此，研究湖泊水体沉积物重金属的空间分布和生态风险对认识长江与鄱阳湖的互动过程及江湖关系至关重要. 本文立足于近年来鄱阳湖流域江湖关系的进一步转变，由此引发枯水期提前和连续低枯水位的现象，对沉积物Cr、 Pb、 Cu、 Zn和Cd等重金属空间分布的影响进行了分析，运用地积累指数法(index of geoaccumulation)[11]和潜在生态风险指数法(the potential ecological risk index)[12] 评价鄱阳湖沉积物重金属的生态风险，旨在揭示江湖关系变化对鄱阳湖沉积物重金属的分布及生态风险的影响，为鄱阳生态环境保护提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况
鄱阳湖是我国第一大淡水湖泊，也是长江流域最大的通江湖泊，位于我国江西省北部. 地理位置为东经 115°49′～116°46′，北纬 28°24′～29°46′. 由古代地跨长江两岸的彭蠡泽演化、 变迁而形成. 湖体以松门山为界，南部宽广，为主湖区，水位较浅； 北部狭长，为入江水道，水位较深，年内洪、 枯水期间的湖泊形态指标差异悬殊，呈现“洪水一片、 枯水一线”的景观[13].
 | 图 1 鄱阳湖采样位点示意
Fig. 1 Map of the sampling sites of Poyang Lake
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鄱阳湖汛期(4～9月)长达半年之久. 其中4～6月为五大水系主汛期，进入10月，长江水位下降，湖口河段比降增大，出湖流量加大，水位锐减，此时洲滩裸露，湖区面积萎缩，湖泊形态大幅转变. 如图 1所示，为了初步探究江湖关系变化对鄱阳湖沉积物重金属的分布及生态风险的影响，分别于2012年5月20日(丰水期，湖口水位：17.9 m，吴淞)和2012年11月10日(枯水期，湖口水位：10.5 m，吴淞)，采集了31和20个表层沉积物样品，合计51个，对不同水情下的鄱阳湖沉积物变化具有良好的代表性.
1.3 测定方法采集的样品密封于聚乙烯自封袋中，冷藏，并迅速运回实验室，低温干燥碾碎研磨，充分混匀后过100目尼龙筛，按四分法取得样品保存备用. 重金属测定采用国际湿消化法硝解沉积物样品，采用浓硝酸、 氢氟酸和高氯酸消解作为前处理，对每个样品选择铬(Cr)、 铅(Pb)、 铜(Cu)、 锌(Zn)、 镉(Cd)这5个指标，其中Cu、 Pb、 Zn、 Cr 采用美国Agilent公司生产的电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定； Cd用Finnigan MAT公司生产的高分辨电感耦合等离子体质谱仪(HR-ICP-MS)测定，同时与国家标准物质(GSD9)进行质量控制以确保数据的可靠，经计算得到沉积物中Cu、 Pb、 Zn、 Cr、 Cd等重金属回收率均在86.7%～103.3%之间. 本实验所用玻璃器皿全部经过5%的硝酸溶液中浸泡24 h以上并用去离子水洗净烘干，实验用水均为去离子水，试剂均采用优级纯.
1.4 数据处理数据的处理主要采用数理统计学方法. 运用Sufer 8.0和Excel 2007进行因子的相关分析和制图.
1.5 沉积物重金属污染生态风险评价方法 1.5.1 地积累指数(Igeo)评价地积累指数法Igeo是德国学者Muller于1979年提出的，该方法不仅考虑了自然地质过程对背景值的影响，也充分体现了人为活动对重金属的污染贡献.
 | 表 1 地积累指数Igeo与污染程度分级 Table 1 Index of geoaccumulation and grading of pollution levels |
地积累指数除了取决于样品测定的浓度外，还与不同地区重金属地球化学背景值有密切关系. 本研究选取江西省地区土壤中重金属背景值作为评价依据[14](表 2)，对鄱阳湖沉积物重金属的污染程度进行评价.
| 表 2 鄱阳湖沉积物重金属背景值 /mg ·kg-1 Table 2 Background level of heavy metals in Poyang Lake/mg ·kg-1 |
1.5.2 潜在生态风险指数评价法
瑞典科学家Hakanson应用沉积学原理将重金属的生态效应、 环境效应与毒理学联系起来，采用具有可比的、 等价属性指数分级法，进行评价污染物的潜在生态风险. 是一种相对快速、 简便的标准方法，是目前沉积物质量评价应用最为广泛的方法之一[15]. 其计算公式为：
因本文研究的污染元素(Cr、 Pb、 Cu、 Zn、 Cd)少于Hakanson提出的8种，所以需要对RI进行相应的调整[16,17]，重新定以后的重金属元素RI范围见表 3，依据重金属的潜在生态风险指数(Eir)评价方法，可将沉积物中重金属污染状况划分为5个等级，依据重金属的潜在生态综合风险指数(RI)可将沉积物中重金属污染程度划分成4个等级.
| 表 3 Eir和RI值变化范围及其对应的污染程度和潜在生态风险 Table 3 Changes of Eir and RI and the corresponding pollution degree and potential ecological risk |
丰水期沉表层积物重金属空间分布如图 2所示. 其中，Cr含量变化范围在13.3～70 mg ·kg-1之间，高值区集中在南部湖区和赣江中支入湖口. Pb含量分布在37～119.1 mg ·kg-1之间，湖心区和五河入口即五河尾闾处含量较高； Cu含量变化范围为 13.1～108.1 mg ·kg-1，在三江流域和汉池湖附近含量较高； Zn含量分布在29.9~129.9 mg ·kg-1之间，最高值出现在赣江中支入湖河道的白沙洲附近，最低值出现在饶河入湖河口； Cd含量变化范围为0.19～2.77 mg ·kg-1，最大值出现在信江西支与抚河、 赣江南支交汇入口处，最小值位于湖区中部的泥湖. 整体来看，Cr、 Pb、 Zn的高值多出现在湖区中部，三江流域含量次之，湖口含量最低. Cu和Cd的空间分布类似，高值区域集中在三江流域，其他区域变化不大.
 | 图 2 丰水期鄱阳湖表层沉积物重金属平面分布示意
Fig. 2 Spatial distribution of heavy metal in surface sediment of Poyang Lake during the flood season
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(1)地积累指数法
沉积物重金属含量转化的Igeo和Eir见表 4. 丰水期，鄱阳湖表层沉积物重金属污染程度为Cu>Pb>Cr>Zn>Cd，在污染最重的五河尾闾处，67%以上位点的Cu的地积累指数为“强”污染等级，信江西支河道的采样点更是达到“极强”污染水平，除Cu和Pb外，其他重金属的地积累指数级别相对较低，Cd仅在三江流域部分位点的Igeo值达到2，其余位点都小于1.
| 表 4 丰水期鄱阳湖表层沉积物各重金属地积累指数和潜在生态风险评价结果 Table 4 Result of the potential ecological risk assessment and index of geoaccumulation(Igeo)of heavy metals in the surficial sediment of Poyang Lake during the wet period |
(2)潜在生态风险评价法
由表 4得知，鄱阳湖表层沉积物中除Cu、 Pb和Cd外，其余元素潜在生态危险级别基本为“低”生态风险级别(Eir<40). Cu的污染程度最为严重，全湖Eir的平均值为49.86，三江交汇口处和湖口附近Cu的生态风险为“较高”(80<Eir<160)，Pb和Cd达到“中等”生态风险. 根据多种污染物生态风险指数RI判别标准得出(图 4)，鄱阳湖沉积物重金属总体处于“较高”生态危害水平，“五河”河口部分点位甚至达到了“高”潜在生态风险，不同区域潜在生态风险存在差异，总体表现为：南部湖区>湖心区域>北部湖区. 抚河、 信江、 和饶河河口RI值均超过200，属于“很高”潜在生态风险范畴，湖区中部重金属潜在生态风险相对较低.
 | 图 3 枯水期鄱阳湖表层沉积物重金属平面分布示意
Fig. 3 Spatial distribution of heavy metal in surface sediment of Poyang Lake during the dry period
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枯水期，各重金属含量的变化范围为Cu：3.05～69.7 mg ·kg-1、 Pb: 27.5～105 mg ·kg-1、 Zn: 18.8～95.4 mg ·kg-1、 Cr: 7.34～70 mg ·kg-1、 Cd: 0.033～0.406 mg ·kg-1，Cu和Pb分别高出环境背景值1.36倍和2.11倍. 空间分布上，Pb和Zn在三江流域、 泥湖和都昌附近含量较高，Cr、 Cu和Cd的含量分布较为相似，高值区主要分布在饶河入口处及三江口一带，由饶河至修水方向含量逐渐减少(图 3).
2.2.2 鄱阳湖沉积物重金属生态风险(1)地积累指数法 通过分析得知，枯水期北部湖区Cu的污染级别达到3以上，为“强”污染等级，其余采样点的地积累指数为“中-强”污染范畴； Pb在全湖区的Igeo值小于3，同为“中-强”污染范畴； Cr和Zn的地积累指数均小于2，属于“无”污染到“中等”污染级别； Cd的污染级别最低，多为“无-中”污染； 各重金属Igeo的高值区集中在三江流域和长江入湖口.
| 表 5 枯水期鄱阳湖表层沉积物各重金属地积累指数评价和潜在生态风险结果 Table 5 Result of the potential ecological risk assessment and Index of geoaccumulation(Igeo)of heavy metals in the surface sediment of Poyang Lake during the dry period |
(2)潜在生态风险评价法
枯水期重金属的风险等级除了Cu和Pb在三江流域和湖口处属于“中等”危害水平外，其他区域的重金属的生态风险系数均小于40，处于“低”生态危害范畴. 如图 4和图 5所示，鄱阳湖丰、 枯水期表层沉积物多种重金属的潜在生态风险指数RI均呈现显著地区域性差异，结合水流从入五河入湖口-湖心-长江出湖口的特征，呈现北部湖区>湖心区域>南部湖区的分布趋势，由于枯水期湖泊形态“浅而窄”，较快的水体流速促进了颗粒物间的相互扰动，吸附在颗粒物表面的重金属，沉积在地势相对较低的北部区域，由此推断，鄱阳湖表层沉积物重金属的潜在生态风险与入湖河流颗粒物特征、 湖水的流速、 流向和水位关系密切，使重金属的高风险区域进一步向北扩大.
 | 图 4 鄱阳湖丰水期重金属RI值空间变化
Fig. 4 Variation of the spatial distribution of RI during the wet periods
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 | 图 5 鄱阳湖枯水期重金属RI值空间变化Fig. 5 Variation of the spatial distribution of RI during the dry periods
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水位变化是鄱阳湖江湖关系发生变化的重要体现之一. 进入21世纪以来，鄱阳湖水位受五河和长江洪水的双重影响，江湖关系逐渐发生转变，表现在丰、 枯水时间间隔较短，水位在年内变幅较大[21,22]，且低水位提前，维持时间增长. 近10年来，鄱阳湖几近成为季节性湖泊，参照文献[23, 24]关于鄱阳湖水位的调查，如表 6所示，以星子站为例，鄱阳湖历年最高水位出现在1998年8月2日，为22.52 m； 最低水位发生在2004年2月4日，为7.11 m； 多年水位变幅达15.41 m，平均水位13.39 m，而且出现低于10 m以下的枯水位持续延长[25]，有研究指出，当鄱阳湖水位>15 m时，流速为0.1～0.8 m ·s-1，而水位<15 m时，流速达到1.48～2.85 m ·s-1[26]，这种水位变化使水动力得到明显增强，进一步促进了重金属的扩散. 随着江湖关系的进一步转变，丰水期高水位和枯水期低水位出现几率呈增大的趋势，这意味着湖泊水位变幅也进一步增大，鄱阳湖的河流特性将更加明显，不同水情下的重金属分布与生态风险也随之发生变化.
| 表 6 星子站特征水位统计值Table 6 Statistics of water level in Xingzi station |
不同水情下鄱阳湖水文和水动力的变化导致沉积物重金属含量丰、 枯水期差异显著(见表 7)，且丰水期大于枯水期. 丰水期，五河尾闾区重金属含量高且分布广泛，Pb、 Cu、 Zn的最大值分别达到119.1、 108.1、 122.4 mg ·kg-1，可能与五河来水量较大，且工业废水的排放和农业面源污染多发生在丰水期有关[27]. 同时，由于该阶段湖泊水量较大，水位较高，五河来水进入湖泊后，水体流速骤减，携带的污染物易于沉积，导致各重金属含量高且分布集中，个别金属在湖口段出现最高值，可能与丰水期湖口段密集的船舶采砂引起河床下切进而导致下游水动力调整，最终推动重金属进一步向下游迁移[28]. 到了枯水期，河流输入递减，水体承载量相应减少，从重金属分布上来看，五河尾闾仍旧是重金属含量的高值区域，以Cu为例，最大值为58.4 mg ·kg-1，Pb、 Cu、 Zn的最大值分别为85、 69.7、 87.6 mg ·kg-1，而湖口区域的重金属含量有上升趋势，究其原因，可能是该阶段湖水落槽，增强了鄱阳湖的河流特性，更容易将底质中的重金属冲刷至水体中，携带至更远的区域，使得枯水期沉积物重金属分布更为均匀. 综上所述，鄱阳湖沉积物重金属的含量和分布与湖泊水位的增高或递减呈正比关系，水位越高，重金属含量越高，区域性的分布愈明显； 相反，水位越低，重金属含量越小，空间分布就愈均匀.
| 表 7 丰、 枯水情下鄱阳湖表层沉积物重金属含量 /mg ·kg-1Table 7 Contents of the heavy metal in surface sediment of Poyang Lake during the wet period and dry period/mg ·kg-1 |
3.2.2 不同历史时期鄱阳湖沉积物重金属污染特征
参照文献资料和实验室分析，不同时期鄱阳湖沉积物重金属含量结果见表 8. 其中，1987～2003年数据从资料和文献获得[29, 30]，2006年后的数据由本研究团队实验室分析测试获得. 从中可知，鄱阳湖沉积物重金属自1987年至今含量变化可以分为2个阶段，其中1987～2006年间，沉积物重金属含量保持递增趋势，鄱阳湖水体正由轻度污染向中度污染过渡，以2003年为例，除Cr外(数据缺失)各重金属的含量均达到历年最高值，Cu、 Pb、 Zn和Cd的含量分别超过背景值9倍、 5.6倍、 3.8倍和2倍，该时期南昌周边和流域上游城市建设速度明显加快，流域GDP迅猛上升，年增长率超过30%，工厂生产规模不断扩大，采矿废水和生活污水排放量增加，导致部分入湖河流重金属含量多年超标. 2006年三峡大坝全面建成之后，沉积物重金属含量较以往有较大幅度地下降，其中Cd和Zn含量在2007年低至0.18 mg ·kg-1和66.04 mg ·kg-1，接近环境背景值，这是因为三峡工程建成运行后，蓄水时节正好是鄱阳湖流域枯水期的开始，水库蓄水将加快鄱阳湖退水过程和降低湖内水位，使得鄱阳湖低(枯)水期提前来临，并降低其枯水位，延长枯水位的持续时间[31]，而水位的变化促使水动力也跟着变动，最终影响重金属在沉积物中的迁移扩散.
| 表 8 不同时期鄱阳湖表层沉积物重金属含量 /mg ·kg-1Table 8 Pollution history of heavy metals in surface sediment of Poyang Lake during different periods/mg ·kg-1 |
3.2.3 江湖关系变化对鄱阳湖沉积物重金属生态风险影响
鄱阳湖沉积物不同重金属生态风险(地积累指数和潜在生态风险系数)，丰水期大于枯水期. 不同水情下，生态风险的高值区域分布不同，这可能与鄱阳湖受长江、 五大水系水沙侵入及鄱阳湖湖盆特征的共同影响有关，导致丰、 枯水期水体携带的颗粒物沉积速率和沉积地点各不相同.
丰水期的生态风险高值区集中在湖区南部工业密集的五河尾闾区域，泥沙和大量的颗粒物流入以及不间断的污水排放导致南部湖区重金属含量高且分布广，多种重金属的潜在生态风险指数(RI)的最高值甚至达到272.36，为“很高”污染级别，直接影响到湖泊底栖动物的繁衍，并可能通过食物链危及人类健康，由此可见，控制丰水期的污染排放以及对生态风险高值区域的清淤将是未来鄱阳湖整治的重点内容. 枯水期，生态风险的高值区域集中在北部湖口段，此时的水环境和湖泊形态已发生较大转变，湖岸线提前，水位锐减，大量的泥沙蓄积在北部湖口段，导致重金属含量升高，成为枯水期生态风险的高值区域，与丰水期相比，风险值较低，但持续低水位致使湖泊蓄水锐减，流域内农田受旱，下游饮水困难，鱼类资源枯竭，湿地资源退化. 因此，枯水期的水位调节对鄱阳湖流域的江湖水环境、 水生态和生物群落安全起到了重要的作用.
随着鄱阳湖与长江江湖关系的进一步变化，年内“极高水位”和“极低水位”出现频率增加，不同水情下，湖泊沉积物的重金属含量和生态风险的空间分布将呈现出明显的两极分化，且过渡的时间间隔缩短，丰水期南部湖区和枯水期北部湖区的污染将更加集中，再加上环境污染导致的环境效应具有滞后性，一旦暴发，将无法逆转，故相关部门在治理湖泊污染的同时需要设置相应的应急预案，避免事态的进一步恶化.
4 结论
(1) 鄱阳湖各重金属污染程度排列次序为：Cu>Pb>Zn>Cr>Cd，入湖河流颗粒物是沉积物重金属的主要来源，沉积物各重金属的含量丰水期大于枯水期. 丰水期Cu和Pb的污染程度分别为“极强”和“中-强”污染水平，枯水期分别为“强”和“中-强”，Zn、 Cr和Cd的污染程度较低.
(2)地积累指数和潜在生态风险评价法都表明，鄱阳湖水系沉积物不同程度地受到了Cu和Pb的污染，尤其是在三江口一带有较高的含量，丰水期沉积物重金属集中分布在南部五河尾闾区域，且生态风险较高，枯水期重金属的分布较丰水期相对均匀，高值区域集中在五河尾闾和北部湖口，生态风险低于丰水期.
(3) 鄱阳湖沉积物重金属的潜在生态风险与入湖河流颗粒物特征、 湖水的流速、 流向和水位关系密切，而鄱阳湖与长江的江湖关系变化加速了湖泊由“湖相”至“河相”的转变进程，导致丰水期水位抬高和枯水期水位降低，且“河相”的维系时间延长，使得湖泊沉积物重金属在丰水期南部湖区富集，随着水位的下降，重金属含量和生态风险的高值区向湖口延伸.
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