近年来我国汽车保有量快速增长，已成为世界第一大销售国^[1].机动车尾气排放已成为我国大型城市一氧化碳(CO)和氮氧化物(NOx)等大气污染物的主要来源^{[2, 3, 4, 5]}.单辆机动车行驶单位里程所排放的某种污染物量，也即排放因子(g ·km^-1)，是反映机动车的排放水平的最重要指标，也是确定机动车污染物排放总量及其环境影响、 制定对策的基础和依据^[5,6].如何准确获取在路行驶机动车的排放因子，以此为基础计算机动车排放的污染，一直是大气环境领域机动车相关研究的热点问题^[7].

目前比较成熟的排放因子获取方法有台架测试法^[8]、 模式计算法^{[4, 6, 9, 10, 11, 12]}、 工况测试法^{[4, 6, 13, 14]}、 公路隧道法^[15,16]、 燃料消耗法^[8]、 遥感监测等^[8].国内在机动车排放计算方法上主要借用美国、 欧洲等开发的计算模型^{[10, 11, 17, 18]}，但由于模型建立的环境不同于国内，模型参数与国内存在差异，且所需调查的车型比例、 车辆特性、 行驶工况等参数众多，很难对排放因子进行准确的估算^[4].另一方面，由于道路实际在用车类型较多，车队构成复杂，导致部分采用台架、 工况等实测方法获取的排放因子基本是特定类型车辆的排放因子^[19,20]，并不能准确地代表行驶车队的综合排放情况^[21].Gramotnev等^[22,23]通过道路附近大气中细-超细颗粒物浓度的观测实验，结合CALINE4模式^[24]计算了机动车颗粒物的平均排放因子，在探索机动车平均排放因子方面进行了有益的尝试，但背景浓度是其中需要剔除的干扰因素.

本研究提出基于早高峰车流增量和道路附近交通环境监测站点污染物浓度增量，进而结合高斯扩散方程反推道路实际平均排放因子的方法，以期为估算在路机动车排放因子提供新的思路.

基于早上06:00~08:00时段车流量和道路附近大气污染物浓度呈近线性增加、 气象条件和背景污染物浓度相对稳定的特征，将道路附近大气污染物浓度的增加近似归因为机动车排放的增加，建立车流增量和污染物浓度增量之间的关系，进而结合高斯扩散方程，反推道路实际路况正常行驶车辆的单车平均排放因子.

对早高峰时段的车流、 大气环境及气象特征做如下假设：①道路行驶车队的车型比例近似不变，车辆平均排放因子变化较小； ②工业及生活源排放导致的道路周边大气污染物浓度(本研究统称为背景浓度)变化不大； ③大气稳定度基本无变化，处于中性或稳定状态.

t时刻道路附近观测点上某种大气污染物浓度等于机动车排放贡献的浓度和其他来源的背景浓度之和：

根据假设条件②，早高峰时段背景浓度平稳，其增量与机动车排放贡献浓度的增量相比可以忽略，可认为背景浓度c_b(t2)≈c_b(t1)，则式(2)简化为：

道路附近机动车排放贡献的大气污染物浓度为机动车尾气排放后，经近距离扩散所致，通常可表示成机动车源强和扩散参数的函数：

其中，机动车源强Q_s通常表示为车队中车流量及单车排放因子的乘积：

将总源强平均分配给每辆车，则可得到各种车型混合后的平均排放因子：

根据假设条件①，若时段内车型比例基本不变、 行驶工况近似，则各种车型混合后的平均排放因子基本无变化，则E(t2) =E(t1) =E ，式(3)结合式(4)和(6)，可得：

将式(7)左右变换，转化为平均排放因子的表达式，可得：

在风速等气象条件变化不大的情况下，即f(t1)= f(t2)= f(t)，式(8)还可以简化为：

其中，式(9)中的f(t)根据实际情况可以采用不同模式，本研究采用大气扩散计算中广泛应用的无限长线源高斯扩散模式，对于某一地面固定点，其表达式为：

2 实例研究

以北京市一条主干道为例，采用北京市环保局设立的交通环境监测站点(距道路中心线约25 m)观测的2010年8月份和12月份的一氧化碳(CO)小时浓度数据及同期气象数据，采用感应线圈计数结合人工现场调查的车流量和车型数据，利用以上方法计算了机动车平均排放因子.

CO浓度、 平均气温和平均风速的24 h变化如图 1.从图 1(a)可知，CO浓度季节变化较大，8月浓度明显低于12月，且8月浓度在日内变化幅度较小，12月浓度的日变化显著，具有典型的白天低、 晚上高的特征.但可以看出，8月和12月浓度在06:00~08:00时段均有明显上升趋势，产生了局部的浓度高值，该时段CO浓度的增加应主要由机动车流量的迅速增加所致.

图 1

Fig. 1

图 1 交通观测点CO浓度、 平均气温和平均风速的24 h变化 Fig. 1 Hourly variation of CO concentration,air temperature and wind speed from the station close to a major road

图 1(b)和图 1(c)月均逐时气象观测显示，早上06:00~08:00时段气温变化不大，12月风速基本稳定，8月风速从06:00~08:00略有升高但变化数值较小.

表 1(Table 1)

表 1 估算的CO平均排放因子及其过程参数 Table 1 Estimated average emission factors of CO and related parameters 月份 时段 浓度增量 /mg·m-3 车流量 /辆·h-1 平均风速 /m·s-1 f /s·m-2 平均排放因子 /g·km-1 8 06:00~07:00 0.2 2 133 0.8 0.21 2.0 07:00~08:00 4 293 1.0 0.20 12 06:00~07:00 0.5 1 064 1.1 0.18 5.5 07:00~08:00 3 307 1.3 0.15

表 1 估算的CO平均排放因子及其过程参数 Table 1 Estimated average emission factors of CO and related parameters

以上得出的平均排放因子季节变化明显，12月早上CO的平均排放因子约为8月早上的2.8倍.为了对这种变化趋势进行验证，分析了现有主流排放因子计算模式——美国环保局推荐的MOBILE模式^[27]中温度对CO排放因子的影响，见式(12)^[28]：

式(12)的温度修正系数计算结果显示，由于气温从8月早上(约23℃)至12月早上(约-4.2℃)的显著降低，将使12月CO的排放因子约增至8月的2.1倍，这种变化趋势与本研究计算结果较为接近.

此外，利用欧洲环境署开发的COPERT4模型结合实地情况对排放因子进行了模拟(表 2). 8月和12月CO的模拟排放因子分别为1.2 g ·km^-1和5.2 g ·km^-1，与本研究所提方法估算的2.0 g ·km^-1和5.5 g ·km^-1在数值上差别不大，在季节变化上趋势相似.

表 2(Table 2)

表 2 本研究所得CO平均排放因子与COPERT4的模拟结果 Table 2 Comparison of the calculated CO emission factor from this study with values estimated from COPERT4 估算方法 8月排放因子/g·km-1 12月排放因子/g·km-1 车辆类型 交通站估算(本研究) 2.0 5.5 实际通行车辆平均 COPERT41) 1.2 5.2 轻型汽油车和公交车混合 1)利用COPERT4估算该路段平均排放因子时，轻型汽油车采用欧1~欧4排放标准1.4~2.0 L排量的小型汽油客车.根据北京市机动车保有量逐年增幅和北京市机动车排放标准实施日期估算的处于国1~国4排放水平的机动车比例分别为40%、 14%、 11%和35%； 公交车采用欧1~欧4排放标准城市公交车，国3排放水平占55%，国4占45%； 平均车速采用40 km ·h-1； 平均单次出行里程12.4 km； 实地观测的气象信息显示，早高峰时段夏季温度23℃，相对湿度78.7%，冬季温度-4.2℃，相对湿度37.0%； 2012年5月人工统计的该路段早高峰小型客车比例约93%，公交车比例约7%,由于缺乏其他资料,近似用于代表模拟时段车型构成

表 2 本研究所得CO平均排放因子与COPERT4的模拟结果 Table 2 Comparison of the calculated CO emission factor from this study with values estimated from COPERT4

常用的MOBILE、 COPERT等排放因子计算模式基于当地建立的经验公式，对不同类型的车辆分别考虑了油品质量、 行驶里程、 维修保养、 工况、 气象等众多因素对排放的影响，通过对这些因素的综合考虑获得排放因子的平均水平.本研究是在实际道路上机动车正常行驶状态下得出机动车污染物排放因子，代表了道路车队的整体污染物排放水平，因此所估算的排放因子具有较好的代表性.另外，城市交通环境监测站已开始设立并实时公开数据，使本方法具有较强的可操作性.

提出了基于早高峰时段车流量和道路附近大气污染物浓度增量，利用无限线源高斯扩散模型，反推道路实际行驶状态的单车平均排放因子的方法，该方法降低了背景浓度的干扰.基于一条实际道路的案例研究结果显示，8月和12月CO的综合平均排放因子分别为2.0 g ·km^-1和5.5 g ·km^-1，表现出明显的夏季排放相对较低而冬季排放较高的特征.验证过程中， COPERT4模拟的该路段8月和12月CO的综合平均排放因子分别为1.2 g ·km^-1和5.2 g ·km^-1，与本方法估算的排放因子在数值上较为接近，在季节变化上趋势相似.所提出的平均排放因子估算方法是一种新的思路，可结合当前设立的城市交通环境监测站点进行排放因子估算研究，可实时、 长期对机动车排放进行监测，便于直接对机动车控制措施(如机动车排放标准)的效果进行验证.但是，由于本方法受到气象参数选取的影响，且平均排放因子将随道路功能和车型比例的不同而发生变化，本文的初步研究结果需要在更多气象和道路条件下进一步验证.