2014, Vol. 
从岩石圈中开采出的矿物铅，经过富集、 冶炼成精铅，然后加工、 制造成产品为人类社会服务，使用后又返回到自然环境中，整个过程称为铅的人为循环过程[1].研究表明，生物圈中95%以上的铅是由于人为因素造成的[2]，铅释放物进入大气、 土壤、 水体等环境介质中会对生态系统和人类健康造成危害.值得注意的是，铅的最终归宿以及健康风险除了与数量有关外，更大程度上取决于它的形态和暴露水平[3,4].形态的差异直接导致污染物在环境中的迁移转化、 生物有效性和潜在毒性的不同[5].正确识别人为循环释放到环境中的铅的起始形态，可以为其健康风险研究奠定基础，更重要的是，弄清铅释放物的形成特点，有利于对污染物实行有效的源头控制，从而大大提高管理的科学性和有效性.
人为循环的铅释放物不同于铅污染物，它是铅与环境介质发生复杂作用生成污染物之前的状态[6].本研究中形态分析的对象是人为循环产生的、 尚未和环境介质发生作用的铅释放物.目前，形态分析在环境领域的应用已成为分析化学的趋势和热点[7].现有铅形态的研究多集中在环境化学和工程技术领域.其中，环境化学关注的是释放物进入环境后的状态，通过典型化学试剂提取来分析铅的不同形态[8,9]，这种分析难以对所有环境释放的产生源头进行测量，同时，采样结果易受到采样点位置、 测试方法等人为因素的影响.工程技术领域则关注技术革新中铅形态的变化[10, 11, 12]，这些研究虽然为研究某环节铅形态的变化提供了方法，但无法了解铅整个生命周期中发生的转化以及释放到环境中的形态种类.本研究通过应用物理化学分析方法，追踪铅元素人为循环流动过程，辨识生命周期各阶段环境释放物的形态，并以2010年为例，定量分析中国人为循环中铅释放物的形态分布特征.
铅的人为循环包括生产、 加工制造、 产品使用和废物处置与回收这4个阶段.由于各阶段主要的生产过程和生产工艺存在差异，产生的环境释放物在化学结构、 赋存状态上也有很大不同.本研究在追踪铅人为循环的过程中，着重分析人类社会-环境界面上环境释放物的形态，按照铅的生命周期的划分，建立了铅环境释放物形态的研究框架(图 1).
 | 图 1 人为循环中铅释放形态分析研究框架
Fig.1 Framework of lead speciation analysis for anthropogenic lead losses
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铅元素的化学形态包含形态种类和数量分配特征两方面.其中，形态种类包括元素赋存状态和化学结构[6]，本研究中主要讨论铅元素环境释放物的化学结构，不考虑铅与其他物质复杂的结合状况.如PbO既包含在冶炼的铅渣中，也和其他物质结合起来作为铅蓄电池中铅膏的成分，无论怎样的结合状况，铅渣和铅膏中所含铅是相同的化学结构； 在数量分配方面，文中所涉及的量均指铅释放物中的含铅量.在生命周期的某阶段，形态X的铅释放物产生量为：
整个铅人为循环过程中，铅释放物表现为X形态的总量EX为：
将式(1)~(2)结合可得：
铅矿石一般含铅3%~9%，富集后可获得达到冶炼要求的铅精矿，没有进入铅精矿的铅留存于尾矿中.方铅矿(PbS)、 白铅矿(PbCO3)和铅矾(PbSO4)是目前炼铅的主要原料，选矿过程会产生尾矿.我国尾矿中铅矿物以氧化矿为主，PbSO4是矿物的主要形态，氧化率高达85%左右[13]，综合我国铅矿石实际情况，PbSO4、 PbCO3、 PbS与其他形态的比例取为50%、 35%、 10%和5%. 国内原生铅冶炼多以烧结鼓风炉传统工艺为主[14]，然后以柏兹电解法(Betts Electrolytic Process)精炼得到含铅99%以上的精铅.炉渣中包含来不及发生还原反应而产生的一系列铅氧化物(如PbO、 Pb2O3、 Pb3O4)、 硫化物的共熔体铅锍(PbS)以及少量PbSO4等.电解精炼过程中Pb2+在阴极上放电，形成含有PbO、 PbFeCl等的阳极泥，电解前加硫除铜的工艺产生含有PbS的浮渣，之后碱性精炼产生含有PbO的氧化渣.原料和熔炼条件不同会使铅渣和铅锍的组分存在差异.综合企业清洁生产审计[15]和现场调研结果，PbO、 PbS、 PbSO4、 Pb2O3、 Pb3O4及其他形态的比例可取为40%、 30%、 12%、 10%、 6%和2%.
中国再生铅的冶炼多采用传统的反射炉[16]，冶炼的原料中废铅蓄电池占85%[17].含铅的废电池壳和隔板上黏有PbSO4、 PbO2、 Pb、 PbO等含铅物质[11].熔炼过程一般加入铁屑、 苏打和碎焦进行还原、 固硫和造渣反应，生成的熔炼铅渣中一般含有PbS、 PbO、 PbSO4等.同时，冶炼的铅尘为PbS、 PbO等形态的释放物，其比例为51%、 49%[18].结合再生铅企业铅平衡表[19]，可得PbS、 PbO、 PbSO4、 PbO2和Pb所占的比例分别为34.6%、 22.0%、 18.4%、 23.3%和1.7%.
精铅主要用于铅蓄电池、 铅氧化物产品、 铅合金及铅材等，其中铅蓄电池的使用量占70%以上[20].铅蓄电池生产过程分为铅粉与板栅制造、 和膏、 固化组装等多种工序，加工制造中的含铅废物主要为板栅冶炼的铅渣以及废弃极板、 板栅等，根据成分可划分为铅合金损失和铅膏损失.铅合金主要为铅锑合金(PbxSby)或铅钙合金(PbxCay)，铅膏的成分为PbO、 3PbO ·PbSO4 ·H2 O和4PbO ·PbSO[21]4.制造产生的铅合金和铅膏废物的比例约为1 ∶2[22],由此，该阶段释放的Pb、 PbO和PbSO4的比例约为33.4%、 53.3%和13.3%.
铅氧化物的制备通常采用金属氧化法，通过金属熔融、 磨粉后焙烧氧化.温度为330～450℃时熔融过程中会形成Pb2O3，450～470℃的温度范围内则形成Pb3O4，温度再高时变为PbO.铅氧化物产品在制造阶段产生PbO、 Pb、 Pb2O3和Pb3O4的比例取为55%、 30%、 10%和5%.
铅合金熔炼时熔融铅的表面覆盖有氧化物浮渣，其成分为PbO，同时有少量铅蒸气和铅尘的产生.铅渣的具体成分因合金种类不同而不同，如在铅钙合金配制生产过程中，浮渣中含有CaPb3和少量铅金属[23].铅合金熔炼中PbO、 Pb的比例取为85%、 10%，其余形态比例为5%.
铅使用的类型通常可以划分为铅蓄电池、 铅材等可回收性铅以及弹壳、 涂料、 添加剂等耗散性铅.产品使用阶段的铅损失主要包含以下3种：一是耗散型产品，如涂料、 弹药、 塑料添加剂、 焊料等，这些产品中的铅在其使用中将全部释放进入环境[24]； 二是部分电缆难以就地回收或回收成本过高，常常留存于远洋海底，这部分铅也被称作“休眠铅”(hibernating lead)[24]； 三是铅产品使用中经风化和磨损产生环境扩散、 腐蚀等.Lohm等[25]曾对第三种释放过程进行了深入分析.本研究沿用其中环境释放系数的概念，采用环境释放系数表示特定时间段内向环境中发生自由迁移的量占使用中铅产品的总量的比值.中国和瑞典的铅释放情况存在差异，首先中国的铅产品消费结构中耗散型产品的比例大，其次，中国的技术水平与瑞典有所差异.考虑到这些因素，对2010年中国使用阶段的环境释放系数进行估值，具体见表1所示.
 | 表1 铅使用阶段的环境释放系数 Table 1 Loss coefficients of lead products in use stage |
不同的铅产品产生不同形态的环境释放物，铅蓄电池、 铅氧化物产品和铅盐等使用过程中释放到环境中的铅的形态往往存在差异.铅蓄电池中正极活性物质为PbO2，负极为海绵状铅，铅蓄电池中Pb、 PbO2、 PbSO4比例取为30%、 30%和40%； 铅氧化物产品中PbO、 Pb3O4(红丹)和Pb2O3的环境释放量根据其使用情况以65%、 25%和10%计； 含铅涂料和添加剂多为铅盐，如2PbCO3 ·Pb(OH)2(铅白)、 PbCl2、 PbCrO4等，文中PbCO3和PbCl2占铅盐释放物的比例取为25%和5%，其余为PbCrO4、 硬脂酸盐等其他形态； 而焊料、 电缆护套、 子弹壳释放到环境中的形态主要表现为Pb.
我国回收的废铅主要包括铅酸电池、 电缆包皮、 耐酸器皿衬里、 印刷合金及轴承合金等[17]，含铅垃圾80%以上进行填埋，其余进行焚烧处理.含铅垃圾的种类包括城市固体废弃物、 建筑垃圾、 危险废弃物(如阴极射线管)和污水处理的污泥等.
部分化学添加剂和铅氧化物产品经过焚烧被释放到环境中.焚烧产生的含铅物质主要为底渣和飞灰，它们的成分与氯、 硫组分的含量、 燃烧环境和金属特性等有关.我国垃圾中含有大量的厨余垃圾、 PVC塑料等含氯物质和纺织、 橡胶等含硫物质，焚烧中会产生PbCl2、 PbSO4和铅的氧化物.根据垃圾中氯、 硫含量，化合物PbCl2和PbSO4的比例约为2 ∶1[26].废铅蓄电池的成分区别于新电池，PbSO4、 PbO2、 Pb和PbO所占比例分别为50%、 20%、 17%和13%[27]； 铅氧化物产品在废物处置与回收阶段释放的形态种类比较复杂，Pb3O4(铅丹)为涂料的主要成分，占环境释放的25%； PbCO3作为铅白的成分所占比例为20%； 假设通过焚烧产生的Pb2O3所占比例为5%，其余为PbCl2、 PbSO4和PbO形态的铅.废物处置与回收阶段环境释放系数的取值汇总后可见表2.
人为循环中环境释放物形态及其所占比例汇总整理后见表3.可以看出，生命周期的某些过程产生的释放物形态种类较多，如焚烧过程可产生PbSO4、 Pb3O4、 PbCl2、 PbCO3等7种形态的释放物，而选矿过程释放物的种类较少，主要为PbSO4、 PbCO3和PbS.
| 表2 废物处置与回收阶段的铅环境释放系数 Table 2 Loss coefficients of lead products in waste management & recycling |
生产阶段的铅释放来自选矿过程产生的尾矿、 原生和再生冶炼的熔炼铅渣.尾矿中的含铅量可用2010年铅精矿的使用量[28]乘以1减去采矿回收率算得，熔渣中的含铅量可以用精铅量乘以1减去冶炼回收率算得，其中精铅包含原生铅和再生铅，采矿效率、 原生和再生铅冶炼效率分别为83.97%、 95.74%[29]和98%[1].简单计算可得铅生产阶段选矿、 原生和再生铅冶炼过程中环境释放物总量，又已知铅各形态释放物的所占比例(表3)，由式(1)可得铅释放物在生产阶段的形态构成，结果见表4.为简化研究结果和使之便于比较，文中研究精铅的生产量为1 kt所对应的环境释放情况.
| 表3 生命周期各阶段铅环境释放物的形态及比例 Table 3 Speciation and contribution of the lead losses in product life-cycle stages |
中国自2006年起限制精铅出口，2010年精铅为净进口，铅矿进口将是长期趋势，研究中假设我国生产的精铅全部用于国内消费.铅的消费结构中铅蓄电池约占73%，铅氧化物产品约占13%，铅合金及铅材约占8%，上述铅使用量在铅产品的总制造中占94%左右[20]，文中制造阶段主要考虑以上3种产品.制造过程中没有进入铅产品的铅，即释放到环境中铅数量采用铅产品量乘以1减去制造效率可得.由于铅酸电池和化工制品的制造效率为85%~98%，铅材的铅利用率较低[30]，铅蓄电池制造效率取值为0.98 t ·t-1，铅氧化物产品为0.97 t ·t-1，铅合金及铅材为0.9 t ·t-1.同理，由表3和式(1)，可得加工制造阶段各形态铅环境释放物的量.
以2010年中国铅的消费情况为例，除铅蓄电池和铅氧化物产品外，铅材占铅消费量的3%[20]，焊料3%，电缆护套1%，铅弹1%.每消费1 kt精铅，根据铅的消费结构以及产品使用、 废物处置与回收阶段的铅产品释放物各形态的比例(表3)，由式(1)易求得使用阶段和废物处置与回收阶段各形态铅的量，结果见下表4.
| 表4 生命周期各阶段铅环境释放物的形态构成 Table 4 Constitution of lead speciation for the lead losses in product life-cycle stages |
 | 图 2 各形态铅环境释放物的产品生命周期阶段分布
Fig.2 Distribution of lead species fractions among product life-cycle stages
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由式(2)~(3)，可得整个生命周期释放的各形态铅的量.从表4可以看出，2010年中国铅人为循环的环境释放物主要形态为PbSO4，当精铅消费量为1 kt 时其产生量为128.2 t，约占总释放量的23.4%.PbSO4主要来自尾矿中以硫酸盐存在的铅[13]以及废旧铅蓄电池的组成成分.PbSO4还可用作颜料、 草酸生产催化剂、 纤维增重剂、 涂料、 油漆等.其次释放量较大的是PbO、 Pb和PbCO3，共占释放量的46.2%.PbO作为铅化合物中最重要的一种，广泛用于蓄电池、 涂料、 陶瓷、 玻璃、 铅盐制备、 聚氯乙烯和橡胶等工业领域，由于多为耗散性使用而难以回收，PbO常在使用或者焚烧处置时释放到环境中.PbO具有氧化性，通常不能稳定存在，在环境介质中逐渐与CO2等发生反应，这是进一步研究铅释放物在环境中迁移转化所要考虑的重要内容.铅和铅合金形式的弹壳、 焊料等在产品使用阶段几乎全部以金属或合金形式释放出来，故Pb形态的释放物也较多.Pb在潮湿和含有CO2的空气中会失去光泽而变成暗灰色，转变成碱式碳酸盐.PbCO3主要来源于生产阶段的选矿后的尾矿，PbCO3在环境中一般比较稳定.
2010年，国内每消费1 kt精铅产生的环境释放物的总量为547.9 t(表5).考虑到中国的经济发展情况及研究时间的不同，这一结果和相关研究中世界范围内每消费1 kg铅就有0.5 kg铅进入环境中的结果相一致[2,24].可以看出，铅释放物形态基于生命周期各阶段的分布存在很大差异，PbSO4主要分布在生产阶段和废物处置与回收阶段； PbO虽然在生命周期各个阶段都产生较多，但源于废物处置与回收阶段的量最多； Pb形态的释放物主要来自产品使用阶段的无组织的排放和腐蚀扩散，而PbCO3主要来自生产阶段(图 2).
| 表5 铅释放物在各生命周期阶段的数量分布 Table 5 Distribution of total lead losses among life-cycle stages |
就整体而言，铅释放物来自使用、 废物处置与回收阶段的数量远大于生产、 加工制造阶段，使用阶段和废物处置与回收阶段的产生量占总量的73.3%(表5).即使生产和加工制造阶段的数量相对较少，但是由于职业暴露和职业风险，采矿业生产和电池制造回收、 喷漆、 焊接等加工车间的工人血铅含量较高，相关研究中也较多涉及铅生产和加工制造业中工人的血铅含量[31].我国铅产品使用阶段环境释放偏高，这可能与以下原因有关：一是我国耗散性铅在消费结构中所占的比重高[30]； 二是我国公民的环保意识比发达国家落后，随意丢弃现象严重； 三是缺乏全国性的回收网络[32]，废铅酸蓄电池回收处于无序状态，很多铅产品无法进入管理回收的下一阶段.另外，废物处置回收阶段的环境释放量也较大.这可能是由于国内再生铅技术设备较落后、 生产规模较小、 回收率低、 环境污染严重[33]，同时，铅管理回收的相关法律法规还有待完善.我国废物处置与回收阶段的回收效率与发达国家相比低10个百分点左右，仅为85%左右[32].
中国铅人为循环的环境释放受到多种因素的影响，如资源利用情况、 再生铅的比例、 铅的消费结构等.中国虽然是世界上铅资源最丰富的国家之一，但随着近年来大规模的开采，高品位矿逐年减少，后备储量难以满足未来发展需求[34].铅冶炼原料供应不足，将使铅精矿长期处于净进口状态.未来国内铅矿石开采和尾矿的产生量将减少，相应环境释放物中PbCO3、 PbSO4和PbS的数量也将减少.
未来再生铅的比例将对铅释放物的产生造成影响.目前，工业发达国家再生铅的产量占精铅总产量的比例可达65%，而我国再生铅所占比例不超过30%[35].随着可回收性铅使用量的增加，我国再生铅原料将稳定增长，再生铅的比例将不断提高.废物处置与回收阶段铅释放物总量将减少，该阶段产生的释放物如PbO、 Pb、 PbCl2等也将减少.但在未来十几年内，如果中国铅市场出现供过于求的现象，则有可能导致铅回收动力不足，回收量减少，铅的环境释放较以前反而增加[36].
铅的市场消费结构对于环境释放物的形态分布的影响很容易理解，如禁止向汽油中添加铅极大地减少了环境中的四乙基铅等有机铅.现阶段，无铅化已成为一种趋势，在未来十几年内，耗散性铅如阴极射线管、 铅弹、 塑料稳定剂和铅焊料的应用将进一步减少.同时，电子产业和汽车市场的发展必将带来铅蓄电池需求量的快速增长.在不改变现有技术的情况下，电池制造过程中PbO、 Pb的释放量和使用阶段及废物处置与回收阶段PbSO4、 PbO2等的释放量将增加.
(1)2010年中国国内每消费1 kt精铅，铅人为循环产生的环境释放物总量约为547.9 t，主要源于产品使用阶段和废物处置与回收阶段(73.3%).
(2)生命周期中所产生的环境释放物主要形态表现为PbSO4，约占总量的23.4%.其次是PbO、 Pb和PbCO3，共占总释放量的46.2%.
(3)PbSO4主要分布在生产阶段和废物处置与回收阶段，PbO源于废物处置与回收阶段的量最多，Pb形态的释放物主要来自产品使用阶段，而PbCO3主要来自生产阶段.
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