环境科学  2014, Vol. Issue (3): 1060-1067   PDF    
引用本文
张成, 陈宏, 王定勇, 孙荣国, 张金洋. 三峡库区消落带土壤汞形态分布与风险评价[J]. 环境科学, 2014, (3): 1060-1067.
ZHANG Cheng, CHEN Hong, WANG Ding-yong, SUN Rong-guo, ZHANG Jin-yang. Distribution and Risk Assessment of Mercury Species in Soil of the Water-Level-Fluctuating Zone in the Three Gorges Reservoir[J]. Environmental Science, 2014, (3): 1060-1067.
三峡库区消落带土壤汞形态分布与风险评价
张成1,2, 陈宏1,2, 王定勇1,2, 孙荣国1, 张金洋1     
1. 西南大学资源环境学院, 重庆 400715;
2. 重庆市农业资源与环境研究重点实验室, 重庆 400715
收稿日期: 2013-7-18; 修订日期: 2013-9-19.
基金项目： 国家重点基础研究发展规划（973）项目（2013CB430004）；国家自然科学基金项目（41173116）；中央高校基本科研业务费专项（XDJK2013C155）
作者简介：张成(1980~),男,讲师,博士后,主要研究方向为环境污染化学,E-mail:zhcheng@126.com
通讯联系人,E-mail:dywang@swu.edu.cn
摘要：为了解三峡库区消落带土壤中汞污染现状和环境风险，选择重庆14个区县的消落带，采集了192个土壤样品，分析其土壤总汞和汞形态分布，探讨其生物可利用性，对比研究和评估土壤总汞与汞赋存形态的污染水平和生态风险. 结果表明，三峡库区消落带土壤中汞含量差异较大，土壤汞含量为22.4~393.5 μg·kg-1，平均值为（84.2±54.3）μg·kg-1，76.6%的采样点土壤汞含量超过了三峡库区土壤汞背景值. 土壤中的汞以残留态为主，不同汞形态所占比例为：水溶态汞4.1%、酸溶态15.5%、碱溶态汞18.3%、过氧化氢溶态汞10.9%、残留态汞51.3%. 各区县土壤中生物可利用性汞（水溶态汞、酸溶态汞与碱溶态汞之和）平均含量为19.7~36.6 μg·kg-1，生物可利用态汞占总汞的比例达到22.1%~51.6%. 地累积指数和潜在生态危害指数评价结果均表明，三峡库区消落带土壤中汞赋存形态的污染水平和生态风险都较低，由生物可利用态汞带来的生态风险也很小；而对土壤总汞含量评价的结果明显偏大. 因此，采用汞赋存形态进行污染现状和生态危害评价更能反映消落带土壤汞的环境风险.
关键词： 三峡库区     消落带     汞形态     风险评价     土壤    
Distribution and Risk Assessment of Mercury Species in Soil of the Water-Level-Fluctuating Zone in the Three Gorges Reservoir
ZHANG Cheng1,2, CHEN Hong1,2, WANG Ding-yong1,2 , SUN Rong-guo1, ZHANG Jin-yang1    
1. College of Resources and Environment, Southwest University, Chongqing 400715, China;
2. Chongqing Key Laboratory of Agricultural Resources and Environment, Chongqing 400715, China
Abstract: To investigate pollution level and ecological risk of mercury in soils of the water-level-fluctuating zone in the Three Gorges Reservoir Region, 192 surface soil samples from 14 counties (districts) in Chongqing were obtained. Concentrations of THg and Hg species, bioavailable Hg were analyzed and discussed. Geoaccumulation index (Igeo) and Håkanson potential ecological risk index (Er) were applied to assess the pollution status and potential ecological risk of THg and Hg species, respectively. The results showed that significant differences in the concentration of THg were found in soils of water-level-fluctuating zone in the Three Gorges Reservoir. The THg concentration ranged from 22.4 to 393.5 μg·kg-1, with an average of (84.2±54.3) μg·kg-1. 76.6% of the samples' THg content was higher than the soil background value in the Three Gorges Reservoir Region. The percentage of five mercury species (water-soluble Hg, HCl-soluble Hg, KOH-soluble Hg, H2O2-soluble Hg, residue Hg) in soils were 4.1%, 15.5%, 18.3%, 10.9%, 51.3%, respectively. The average concentrations of bioavailable mercury varied between 19.7-36.6 μg·kg-1,and the percentage of bioavailable Hg was 22.1%-51.6% of THg. According to the geoaccumulation index, the soils were lightly polluted by Hg. Håkanson single potential ecological risk index evaluation showed that Hg species had a low potential ecological risk, moreover, soils of water-level-fluctuating zone in the Three Gorges Reservoir were at low ecological risk levels as evaluated by bioavailable Hg. While, the assessment results based on THg of soils was much higher than that based on the Hg species. Two methods of evaluation showed that the Igeo and Er values calculated based on the Hg species better reflected the actual pollution levels of soils and its hazard to aquatic organisms.
Key words: Three Gorges Reservoir     water-level-fluctuating zone     mercury species     risk assessment     soil    

汞在水库生态系统中的环境行为、 环境效应研究是评价汞环境风险的重要内容，也是国内外科学家高度关注的科学问题之一[1, 2, 3, 4, 5, 6]. 水库消落带既是汞的汇，又是汞的源，汞在水库消落带中的环境效应日益受到关注[7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14]. 三峡水库是目前我国最大，也是举世瞩目的特大型年调节水库，自三峡水库蓄水以来，库区周围大量土壤和农田被淹没，逐渐形成了大面积的水库消落带. 三峡库区消落带土壤重金属污染与防治已成为有关部门和学者重点关注的环境问题，有关三峡水库消落带土壤重金属含量及分布、 污染现状与风险评价进行了较多研究，并取得了系列成果[13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22]. 但目前关于三峡库区消落带土壤中汞的污染评价主要针对土壤中的总汞，缺乏对汞的赋存形态进行风险评价，特别是有关汞的生物可利用性的潜在风险研究还很少. 而土壤中汞的生态毒性与其存在形态密切相关，汞的赋存形态不同，其生态毒性和生物可利用性差异较大[23, 24, 25]，采用汞的赋存形态进行风险评价对研究汞的污染现状更有现实意义. 因此，本研究选择三峡库区重庆段的巴南、 江北、 涪陵、 巫山等14个区县的消落带，分析不同区县消落带土壤汞含量及其形态分布，并采用地累积指数法和潜在生态风险指数法对比探讨了土壤总汞和其赋存形态的污染现状和环境风险，分析其生物可利用性及其潜在风险，旨在为三峡库区消落带土壤重金属防治和库区生态环境保护提供基础数据.

1 材料与方法
1.1 研究地点与样品采集

研究地点位于三峡库区重庆段(东经106°50′~110°50′，北纬29°16′~31°25′)，上起重庆主城区，下至巫山县. 三峡库区属于亚热带季风气候，年平均气温为17.9℃，年日照时间约1 630 h，无霜期年平均为260 d 左右，年降水量1 000~1 800 mm. 三峡水库每年9月开始蓄水，10月底蓄水至正常水位高程175 m，次年3月开始退水，5月底降至防洪水位145 m，水库周围形成了垂直高度为30 m，面积超过400 km2的水库消落带. 根据三峡库区水位调度时间，在2009～2010年水库退水期间的5～8月，分别对巫山县、 奉节县、 云阳县、 开县、 万州区、 石柱县、 忠县、 丰都县、 涪陵区、 长寿区、 巴南区、 南岸区、 江北区、 渝北区这14个区县的消落带地点进行混合采样. 采样点主要位于155～175 m高程，部分采样点位于145～155 m高程，每个采样点以1 m×1 m为样方，采集土壤表层0～20 cm混合土样. 在前期调查和采样的基础上，于2011～2012年6～7月对部分区县消落带进行了补充采样，共收集表层土壤样品192个. 采样点分布如图 1所示.

图 1 三峡库区消落带土壤采样点分布示意 Fig.1 Distribution of sampling sites of water-level-fluctuating zone in the Three Gorges Reservoir
1.2 分析方法

土壤总汞采用HNO3-H2SO4-KMnO4 水浴消解，冷原子荧光法测定. 土壤中汞的赋存形态采用改进的Tessier连续化学浸提法[26]，将土壤中的汞分为：水溶态汞、 酸溶态汞、 碱溶态汞、 过氧化氢溶态汞和残留态汞等5种赋存状态.
汞的赋存形态提取步骤为：称取0.5 g风干土样置于离心管中，加入20.0 mL去离子水，振荡30 min，离心分离，取上清液分析水溶态汞. 上步残渣加入20.0 mL 0.2 mol ·L-1 HCl提取，剧烈振荡至沉淀泛起，放置5 min，待泡沫消失后加入0.5 mL 1% CuSO4溶液，振荡30 min，离心分离，取上清液分析酸溶态汞. 上步残渣加入30.0 mL 1% KOH，室温振荡10 min，放置过夜，离心分离，取上清液分析碱溶态汞. 上步残渣加入20.0 mL 30% H2 O2在80℃水浴加热4 h，离心分离，取上清液分析过氧化氢溶态汞. 上步残渣加入8.0 mL王水，85℃水浴加热2 h，离心分离，取上清液分析残留态汞. 土壤总汞和汞赋存形态采用F732-V冷原子吸收测汞仪测定，检出限为0.05 μg ·L-1.

1.3 基于地累积指数的土壤汞污染评价

目前，国内外学者常采用地累积指数(geoaccumulation index)[27]来评价重金属的污染现状. 本研究也采用该方法来分析三峡库区消落带土壤中总汞及其赋存形态的污染程度，其计算方法为：

式中，Igeo为Hg的地累积指数，Ci为土壤中Hg的实测值，Bi为土壤中Hg的地球化学背景值，本研究选取三峡库区土壤汞背景值(46.0 μg ·kg-1)[19]作为汞的地球化学背景值，k为考虑到造岩运动可能引起的背景值变动而取的系数，一般取1.5. 根据 Igeo值的计算结果，土壤中重金属的污染程度分为7级(0～6级)，见表1.

1.4 基于潜在生态危害指数的土壤汞生态风险评价

目前，大多数学者常采用Hkanson[28]提出的潜在生态危害指数法(potential ecological risk factor)评价土壤或沉积物中重金属的生态风险. 本研究也采用该方法对三峡库区消落带土壤中汞及其赋存形态的潜在生态危害进行评价. 计算方法如下：

式中，Er 为Hg的潜在生态危害系数，Ci为土壤中汞的测定值，C0为汞的参比值，Tr为汞的毒性系数. 本研究采用三峡库区土壤环境汞的自然背景含量(46.0 μg ·kg-1)[19]为参比值，汞的毒性系数取Tr=40. 汞的潜在生态危害系数和污染程度的关系见表2.
表1 地累积指数与重金属污染程度 Table 1 The Igeo and contamination grades of heavy metals

表2 潜在生态风险分级 Table 2 Classification of potential ecological risk
1.5 质量控制与数据处理

采用标准物质GBW07406(GSS-6)进行质量控制，标准土样测定结果显示汞的平均回收率为89.8%～106.5%. 所用化学试剂HNO3、 H2SO4为优级纯，其它为分析纯，水为超纯水. 采用Excel 2003和SPSS 17.0软件对数据进行处理和分析.

2 结果与讨论
2.1 三峡库区消落带土壤汞含量与分布

表3为三峡库区消落带不同区县土壤中汞含量及其形态分布统计结果. 从中可以发现，不同区县的消落带土壤总汞含量有较大差异. 其中，江北、 涪陵和奉节的变异系数都超过了50%，变异系数最小的为南岸和云阳，都在25%左右. 三峡库区消落带土壤汞含量为22.4～393.5 μg ·kg-1，192个采样点中，有76.6%的土壤汞含量超过了唐将等[19]测得的三峡库区土壤汞背景值(46.0 μg ·kg-1). 超过200 μg ·kg-1的采样点占3.1%，有3个采样点的汞含量超过土壤汞背景值的5倍； 最大值为393.5 μg ·kg-1，是三峡库区土壤汞背景值的8.6倍.

表3 三峡库区消落带土壤中总汞及汞赋存形态 Table 3 THg and Hg species in soil of water-level-fluctuating zone in the Three Gorges Reservoir

从不同区县消落带的土壤汞平均值来看，总汞平均含量最大的为江北区，达到(156.5±85.8)μg ·kg-1，最低的为石柱县，为(40.2±11.7)μg ·kg-1，所有采样点的汞平均含量为(84.2±54.3)μg ·kg-1. 各区县消落带土壤中汞平均含量大小顺序为：江北>涪陵>南岸>奉节>万州>开县>渝北>巴南>丰都>云阳>忠县>巫山>长寿>石柱. 从表3中可以看出，江北、 涪陵和南岸的土壤中汞含量相对较高，都超过了100 μg ·kg-1，忠县、 巫山、 长寿、 石柱等区县土壤中的汞含量相对较低，都没有超过50 μg ·kg-1. 除了石柱县外，其他区县的土壤汞平均值都超过了三峡库区土壤汞的背景值(46.0 μg ·kg-1)[19].

2.2 三峡水库消落带土壤中汞形态分布

图 2为三峡库区不同区县消落带土壤中汞的赋存形态所占的百分比(质量分数，下同). 从中可以看出，三峡库区消落带土壤中的汞主要以残留态为主，其平均含量所占比例为51.3%(范围值为31.7%～69.7%). 其次是碱溶态汞、 酸溶态汞和过氧化氢溶态汞，所占比例分别为18.3%(范围值为11.1%～28.2%)、 15.5%(范围值为7.0%～23.5%)，10.9%(范围值为6.2%～19.4%)，水溶态汞所占比例最低，为4.1%(范围值为2.7%～6.4%).

土壤中汞的存在形态对生物的可利用性有重要影响，汞的存在形态不同，其生态毒性差异较大[23,24]. 汞的生物可利用性可用水溶态汞、 酸溶态汞和碱溶态汞之和来表示(见图 3). 从图 3中可以看出，不同区县消落带土壤中的生物可利用性汞平均含量为19.7～36.6 μg ·kg-1，均值为28.9 μg ·kg-1. 三峡库区消落带土壤中汞的生物可利用态占总汞的比例达22.1%～51.6%，平均值为37.9%. 从图 3中可以看出，长寿、 忠县、 石柱和巫山的消落带土壤中汞的生物可利用态所占比例较大(都在50%左右)，但是其生物可利用性汞含量却较小(20.0 μg ·kg-1左右)，这主要是和不同区县消落带土壤的总汞含量有关. 单个采样点的土壤生物可利用态汞含量超过46.0 μg ·kg-1(三峡库区土壤汞背景值[19])的占6.3%，最高值达94.1 μg ·kg-1. 单个采样点的土壤生物可利用性汞所占比例超过50%的占20.8%，最高达到了66.5%. 由此可见，评估三峡库区消落带土壤中汞的生态风险需要进一步对汞的赋存形态进行评价，特别是对生物可利用性汞进行风险分析.

图 2 三峡库区消落带土壤汞赋存形态所占比例 Fig.2 Percentages of Hg species in soil of water-level-fluctuating zone in the Three Gorges Reservoir

图 3 三峡库区消落带土壤生物可利用性汞含量及其所占百分比 Fig.3 Bioavailable Hg in soil of water-level-fluctuating zone in the Three Gorges Reservoir
2.3 基于地累积指数的土壤汞污染评价

三峡库区消落带土壤中汞的地累积污染指数见表4. 从中可以看出，三峡库区消落带土壤中，水溶态汞、 酸溶态汞、 碱溶态汞和过氧化氢溶态汞的地累积指数都小于0，不存在污染. 残留态汞中，77.1%的采样点地累积指数小于0，没有污染，有19.3%的采样点达到无-中度污染，有3.6%的采样点已达到中度污染. 但残留态汞的迁移能力比较弱，不易被生物所吸收或利用，其对生物的危害不大. 从表4中还可以发现，三峡库区消落带土壤中生物可利用性汞的地累积指数(水溶态汞、 酸溶态汞与碱溶态汞的Igeo之和)均小于0，不存在污染，其对库区的水生生物和动物的危害很小.

从表4中可以看出，土壤中不同形态汞的地累积指数之和(∑Igeo)与土壤中总汞的地累积指数(Igeo-THg)相比，有较大差异. 从不同形态汞的地累积指数之和来看，各区县的∑Igeo平均值为-16.55～-10.15，均小于0，不存在污染. 从总汞的地累积指数看，各区县的Igeo-THg平均值为-0.78～1.18，只有50.5%的采样点的Igeo-THg小于0，没有污染，有34.4%的采样点为无-中度污染，13.5%的采样点为中度污染，有1.6%的采样点已达到了中-强度污染.

表4 三峡库区消落带土壤中汞的地累积指数 Table 4 The Igeo of Hg in soil of water-level-fluctuating zone in the Three Gorges Reservoir
2.4 基于潜在生态危害指数的土壤汞生态风险评价

三峡库区消落带土壤中汞的潜在生态危害指数见表5. 从中可以看出，三峡库区消落带土壤中，水溶态汞和过氧化氢溶态汞的潜在生态危害指数都小于40，处于低生态风险. 大部分采样点的酸溶态汞和碱溶态汞都处于低生态风险，但分别有1.0%和0.5%的采样点达到了中等程度潜在生态危害. 对于残留态汞，有60.9%的采样点的生态危害指数小于40，但也有24.5%的采样点达到中等程度潜在生态危害，有13.0%的采样点为强生态危害，并有1.6%的采样点已表现出很强的潜在生态危害. 但因为残留态汞难以在土壤生态系统中进行迁移转化，因此，它的生态危害也较小. 土壤中生物可利用性汞的潜在危害指数为8.17～78.83，平均值为22.85，仅有6.3%的土壤样品生物可利用性汞表现为中等程度潜在危害，其余均为低生态危害. 总体来说，采用汞的赋存形态评价结果显示，三峡库区消落带土壤中汞的潜在生态风险较低.

土壤中不同形态汞的潜在生态危害指数之和(∑Er)与土壤中总汞的生态危害指数(Er-THg)相比，差异较小. 从总汞的Er-THg来看，只有24.0%的采样点的Er小于40，属于低生态危害，已有44.3%的采样点处于中度潜在危害，28.1%的采样点处于强度生态危害污染，3.1%的采样点表现为很强生态危害. 江北区的一个样点生态危害指数最高，达到了342.17，为极强生态危害. 因此，相比于汞赋存形态，采用土壤总汞含量来评价其潜在生态风险的结果偏高.

表5 三峡库区消落带土壤中汞的潜在生态危害指数 Table 5 The Er of Hg in soil of water-level-fluctuating in the Three Gorges Reservoir
2.5 两种评价方法的土壤汞风险评价比较

从地累积指数和潜在生态危害指数两种评价方法的结果可以看出，二者对不同区县消落带土壤中汞的污染水平和生态风险评价结果存在一定差异. 总体来说，采用土壤总汞计算得出的地累积指数评价结果显示，三峡库区消落带土壤仅有50.5%的采样点没有污染； 有34.4%、 13.5%和1.6%的采样点分别达到了无-中度、 中度和中-强度污染. 而采用汞赋存形态得出的评价结果显示除残留态汞外，其余汞形态和生物可利用性汞都不存在污染，危害也较小. 采用土壤总汞计算得出的潜在生态危害指数评价结果显示，只有24.0%为的采样点为低生态风险，有44.3%、 28.1%和3.1%的采样点分别达到了中度、 强度和很强的生态危害. 而汞赋存形态评价结果发现除残留态汞外，其它汞形态和生物可利用性汞的潜在生态风险都很低.

由此可见，采用土壤总汞含量计算得出的Igeo和Er值明显偏大，对评估三峡库区消落带土壤中汞的污染水平和生态风险可能会出现偏高的现象. 由于土壤中不同汞形态的可溶性和迁移能力存在较大差异，其生物可利用性也有较大差异，因此，相比于总汞，采用汞的赋存形态进行风险评价更能反映三峡库区消落带土壤中汞的污染水平和生态风险程度.

3 结论

(1)三峡库区消落带土壤中汞含量差异较大，其范围值为22.4～393.5 μg ·kg-1，汞平均含量为(84.2±54.3)μg ·kg-1. 除石柱县外，江北、 涪陵、 南岸、 奉节、 万州、 开县、 渝北、 巴南、 丰都、 云阳、 忠县、 巫山和长寿这13个区县的消落带土壤汞含量平均值超过了三峡库区土壤汞背景值.

(2)三峡库区消落带土壤中的汞以残留态为主，不同汞赋存形态所占比例分别为：水溶态汞2.7%～6.4%、 酸溶态7.0%～23.5%、 碱溶态汞11.1%～28.2%、 过氧化氢溶态汞6.2%～19.4%、 残留态汞31.7%～69.7%. 各区县生物可利用性汞平均含量为19.7～36.6 μg ·kg-1，其占总汞的比例为22.1%～51.6%.

(3)采用土壤总汞进行地累积指数和潜在生态危害指数评价结果显示，仅有50.5%和24.0%的土壤样品没有污染或为低生态风险. 而采用汞赋存形态进行的两种评价结果均显示其污染水平和生态风险都较低，由生物可利用性汞带来的生态风险也很小.

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