环境科学  2014, Vol. Issue (3): 1041-1050   PDF    
引用本文
吴乾元, 邵一如, 王超, 孙艳, 胡洪营. 再生水无计划间接补充饮用水的雌激素健康风险[J]. 环境科学, 2014, (3): 1041-1050.
WU Qian-yuan, SHAO Yi-ru, WANG Chao, SUN Yan, HU Hong-ying. Health Risk Induced by Estrogens During Unplanned Indirect Potable Reuse of Reclaimed Water from Domestic Wastewater[J]. Environmental Science, 2014, (3): 1041-1050.
再生水无计划间接补充饮用水的雌激素健康风险
吴乾元1, 邵一如1, 王超2, 孙艳3, 胡洪营1,3     
1. 清华大学深圳研究生院深圳市环境微生物利用与安全控制重点实验室, 深圳 518055;
2. 香港高等科技教育学院科技学院, 香港;
3. 清华大学环境学院, 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室, 国家环境保护环境微生物利用与安全控制重点实验室, 北京 100084
收稿日期: 2013-7-7; 修订日期: 2013-9-24.
基金项目： 环境保护公益性行业科研专项（201109015）；国家高技术研究发展计划（863）项目（2013AA065205）；香港高等科技教育学院科技学院项目
作者简介：吴乾元(1984~),男,博士研究生,讲师,主要研究方向为再生水水质安全保障技术,E-mail:wuqianyuan@tsinghua.edu.cn
通讯联系人,E-mail:hyhu@tsinghua.edu.cn
摘要：以城市污水为水源的再生水中含有一定量的雌激素类内分泌干扰物，其在无计划间接补充饮用水过程中存在潜在健康风险. 针对再生水经河流补给湖库型水源地的典型场景，研究了再生水中雌酮、雌二醇、17α-乙炔基雌二醇、双酚A、壬基酚和辛基酚在水体中的变化规律，评价了雌激素的健康风险. 结果表明，再生水（二级出水）中雌激素类物质的质量浓度多分布在0.1~100 ng·L-1水平；双酚A和壬基酚的浓度较高，可达到1~10 μg·L-1水平. 再生水间接补充饮用水过程中，雌激素的浓度受到上游来水稀释、河道湖库自然降解和饮用水处理工艺去除等作用的影响. 雌酮、雌二醇、双酚A、壬基酚和辛基酚的非致癌风险较小，都低于规定值1. 当湖库型水源地的水力停留时间大于30 d时，再生水中17α-乙炔基雌二醇对人体的非致癌风险值大多小于1；当停留时间小于10 d且再生水占饮用水比例达50%以上时，16%~47%样品的17α-乙炔基雌二醇的非致癌风险值大于1，其健康风险需优先关注.
关键词： 再生水     无计划间接补充饮用水     雌激素     健康风险评价     非致癌风险     水源    
Health Risk Induced by Estrogens During Unplanned Indirect Potable Reuse of Reclaimed Water from Domestic Wastewater
WU Qian-yuan1, SHAO Yi-ru1, WANG Chao2, SUN Yan3, HU Hong-ying1,3     
1. Shenzhen Laboratory of Microorganism Application and Risk Control, Graduate School at Shenzhen, Tsinghua University, Shenzhen 518055, China;
2. Faculty of Science and Technology, Technological and Higher Education Institute of Hong Kong, Hong Kong, China;
3. State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control, State Environmental Protection Key Laboratory of Microorganism Application and Risk Control (SMARC), School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China
Abstract: The estrogenic endocrine disruptors in reclaimed water from domestic wastewater may induce health risks to human being, when reclaimed water is used for augmentation of drinking water unplannedly and indirectly. This study investigated changes in concentrations of estrone, estradiol, 17α-ethinyl estradiol, bisphenol A, nonylphenol and octylphenol in reclaimed water during the reuse of reclaimed water for augmentation to water source such as lakes and reservoir via river. Thereafter, health risk induced by estrogens during the resue of reclaimed water was evaluated. The concentration of estrogen in secondary effluent ranged 0.1-100 ng·L-1. The highest concentrations of bisphenol A and nonylphenol reached up to 1-10 μg·L-1. During the indirect reuse of reclaimed water as potable water, the dilution and degradation in river and lake, and the removal by drinking water treatment process could change the concentrations of estrogen. The non-carcinogenic risks of estrone, estradiol, bisphenol A, nonylphenol and octylphenol were lower than 1. When the hydraulic retention time of 17α-ethinyl estradiol (EE2) in lakes and reservoir was higher than 30 days, the non-carcinogenic risk of EE2 was lower than 1 in most cases. When the hydraulic retention time of EE2 in lakes and reservoir was less than 30 days and the percentages of reclaimed water in drinking water were higher than 50%, the non-carcinogenic risk induced by EE2 was higher than 1 in 20%-50% samples. This indicated that the risks of EE2 should be concerned.
Key words: reclaimed water     recharge potable water unplannedly and indirectly     estrogens     health risk assessment     non-carcinogenic risk     water source    

随着我国水资源压力的不断增大，再生水补充饮用水将逐步成为一种重要的城镇污水再生利用途径. 再生水补充饮用水分为3种方式：直接补充、 无计划间接补充和有计划间接补充[1]. 由于受水质健康和公众接受度等方面的限制，国内外有关再生水直接补充饮用水的案例并不多. 再生水有计划间接补充饮用水是指将城市污水经深度处理后，与地表水源水或地下水源水混合，再进入饮用水取水管网[1]. 无计划间接补充饮用水是指上游城市向河流、 湖库中排放处理后的污水，下游城市从接纳污水的河流、 湖库中取水作为饮用水源，这种方式在国内外许多河流、 湖库流域普遍存在[2, 3, 4, 5, 6]. 澳大利亚昆士兰东南部的Wivenhoe水库从城市污水处理厂接纳约1.15×105 m3 ·d-1的再生水补充饮用水[4]. 我国的主要河流、 湖库流域，如长江[5]、 嘉陵江[6]，都存在下游城市直接从接纳上游污水处理厂排水的水体中取水，作为饮用水源的现象. 未经处理的生活污水和污水厂二级出水中污染物在经过上游来水的稀释，非生物降解和生物降解等一系列作用后，进入下游城市的饮用水处理系统. 如果污染物在经过饮用水处理工艺后，仍没有达到饮用水水质的要求，则会对下游城市的居民健康存在潜在威胁. 因此，评估再生水补给对饮用水水质的影响及其潜在健康风险对保障饮用水安全具有重要意义.

内分泌干扰物(endocrine disrupting chemicals,EDCs)是一类干扰生物体内维持自稳定性、 调节生殖发育和其他行为的荷尔蒙的合成、 分泌、 输送、 结合、 作用和排泄的外源性物质[7]. 在各种内分泌干扰物中，类固醇类雌激素和酚类雌激素由于在自然界中分布广泛和雌激素活性强而备受广泛关注[8, 9, 10]. 这两类物质在生物毒性实验中都对生物生殖和发育系统产生不良影响[11, 12, 13, 14]. 另外，小鼠注入过量的类固醇类雌激素，会引起一些器官肿瘤发生率上升[11]，一定量的双酚A(BPA)会增加哺乳动物患乳腺癌、 卵巢癌及子宫内膜癌的风险[15].

目前我国饮用水水质标准和污水排放标准中还没有关于这两类雌激素的相关限值，但是这两类雌激素已经在饮用水、 地表水和城市污水中广泛被检出，浓度范围在ng · L-1~μg ·L-1[16, 17, 18, 19, 20]. 该浓度水平的雌激素对人体健康的影响尚不明确. 本文的目的是以典型类固醇类雌激素和酚类雌激素为研究对象，基于现有文献中的数据，评价污水处理厂二级出水无计划间接补充饮用水对人体健康造成的风险，以期为再生水补充饮用水提供依据.

1 材料与方法
1.1 再生水无计划间接补充饮用水场景

图 1为再生水无计划间接补充饮用水示意. 雌激素浓度为cR的再生水排入湖库型水源地上游河流中使得河水中的雌激素浓度由c0变为c0+c0R，c0R为再生水补给引起的污染物浓度变化. 雌激素在河流输配和湖库储存过程中由于生物降解等作用而自然衰减，其在湖库型水源地中的浓度降至ct2+ct2R. 雌激素在饮用水处理过程中被进一步去除，饮用水中雌激素浓度为ce+ceR，其中ceR为再生水补给引起的饮用水雌激素浓度变化值. 利用雌激素浓度增量ceR便可计算再生水间接补充饮用水所导致的人体健康风险.

图 1 再生水无计划间接补充饮用水示意

Fig.1 Schematic of unplanned and indirect reuse of reclaimed

water for supplying potable water

c0R、 ct1R、 ct2R和ceR为再生水补给引起的污染物浓度变化

1.2 健康风险评价方法

再生水无计划间接补充饮用水健康风险评价方法框架如图 2所示. 本研究在再生水补充水源地的风险计算过程中，考虑污染物在自然水体和饮用水处理工艺的降解和迁移转化，主要包括上游来水稀释、 水体底泥吸附、 阳光降解、 水解、 挥发、 生物降解和饮用水处理工艺降解等的影响.

图 2 再生水补充饮用水健康风险评价方法框架

Fig.2 Health risk assessment methodology of using reclaimed water to supply potable water

计算人体对水中污染物的摄入量，主要考虑饮用水摄入和洗浴接触两种暴露途径. 计算公式分别为[21]：

式中，CDI为长期日摄入量[μg ·(kg ·d)-1]； cw为水中污染物浓度(μg ·L-1)； IR为日饮用水量(L ·a-1)； EF为暴露频率(d ·a-1)，取值365 (d ·a-1)； ED为暴露时长(a)； Asd为人体表面积(cm2)； BW为平均体重(kg)； FE为洗澡频率(次 ·d-1)； AT为平均暴露时间(d)； I为每次洗澡时皮肤的污染物渗透量[μg ·(cm2 ·次)-1]； ET为洗澡时间(h)； f为肠道吸收率； k为皮肤渗透系数(cm ·h-1). 根据污染物的致癌性一般将健康风险评价分为致癌和非致癌两类. 文献[11, 15]表明雌酮、 雌二醇和双酚A都可使小鼠肿瘤发生率升高，但是WHO和U.S.EPA都没有给出这些物质的致癌强度系数. 因此，本研究主要评价雌激素对人体的非致癌风险. 非致癌风险评价采用商值法[22].

式中，HQ为人体暴露某污染物的危险系数，HQ≥1表示有风险，HQ＜1表示风险较小； CDI为污染物的长期日摄取量，mg ·(kg ·d)-1； RfD为污染物的非致癌参考剂量，mg ·(kg ·d)-1； ADI为污染物日容许摄入量，mg ·(kg ·d)-1.

RfD可以在U.S.EPA综合风险信息系统(integrated risk informtion system，IRIS)上查询，而ADI的计算公式为：

式中，NOAEL为无明显有害影响浓度，UF为不确定因子. NOAEL一般通过动物实验或者流行病调查获得[22]，UF受动物实验的种内差异、 与人之间的中间差异、 实验设定的污染物暴露时间、 实验样本数等因素影响，目前较为成熟的评价体系一般都会考虑种内差异和种间差异，默认值各为10. 很多物质对动物或人体的无明显有害影响浓度(NOAEL)很难通过实验获得，只能用最小有害影响浓度(LOAEL)除以系数进行推导. U.S.EPA 将该系数默认值定为10，而European Centre for Ecotoxicology and Toxicology of Chemicals (ECETOC)和U.S. EPA IRIS的推荐值为3. 因此，有害物质UF的取值多为300或1 000，最大不会超过10 000[23, 24, 25].

1.3 数据来源与分析

本研究选择雌酮(E1)、雌二醇(E2)、 17α-乙炔基雌二醇(EE2)这3种类固醇类雌激素和双酚A(BPA)、 壬基酚(NP)、 辛基酚(OP)这3种酚类雌激素作为研究对象，城市污水处理厂二级出水中类固醇类雌激素和酚类雌激素的数据主要来自文献[26]中引用数据和近5年新增文献数据[27, 28, 29, 30, 31, 32, 33, 34, 35, 36]，公式中用到的参数主要来自U.S.EPA网站数据库和中国卫生部推荐值. 利用Excel 和Origin 8.0对数据进行统计分析.

2 结果与讨论
2.1 再生水中溶解态雌激素浓度分布

图 3为6种雌激素在再生水(二级出水)中的浓度-累积频率分布. 再生水中6种雌激素浓度分布在ng ·L-1~μg ·L-1. 其中EE2在再生水中的浓度最低，最高浓度不超过10ng ·L-1； E1、 E2和OP在再生水中的浓度水平相近，分布在0.1~100 ng ·L-1； BPA和NP在再生水中的浓度水平较高，可达到1 000 ng ·L-1以上.

图 3 再生水中雌激素浓度-累积频率分布 [23, 24, 25, 26, 27, 28, 29, 30, 31, 32, 33]

Fig.3 Concentration-cumulative frequency distribution of EDCs in reclaimed water

2.2 上游来水对雌激素的稀释作用

再生水间接补充饮用水时，再生水与上游河水混合后污染物浓度将发生变化. 再生水补给导致河水中雌激素浓度的变化量根据式(6)计算：

式中，Q0、 c0分别为上游河水的流量和雌激素浓度； QR、 cR分别为再生水的流量和雌激素浓度.

再生水在饮用水源中占的比例受季节、 气候等因素的影响. 美国加利福利亚州南部的水源地科罗拉多河，在正常情况下有5.5%~17%的水来自污水处理厂二级出水； 而在干旱情况下，这个比例会增加到23%[2]. U.S.EPA的一项调查表明，20世纪80年代在美国，旱季大约有1500万人口将含有10%以上二级出水的河水作为饮用水源，其中有400万人口甚至直接将100%二级出水作为饮用水源[2]. 参考美国再生水补充饮用水的比例[2, 3]和人们能接受的范围，设定再生水在饮用水中所占的比例，即QR/(Q0+QR)为2%、 5%、 10%、 50%和100%，并假定上游来水中污染物浓度为0，则c0R为cR的2%、 5%、 10%、 50%和100%.

2.3 雌激素在自然水体中的衰减作用

(1)雌激素在河流和湖库中的衰减模型

污染物在自然水体中的浓度受底泥吸附、 挥发、 阳光降解、 水解和生物降解等作用的影响会逐渐降低. 本研究主要研究溶解态雌激素在水中的浓度分布和健康风险，因此不考虑底泥吸附的雌激素的量. 根据文献[37]，雌激素在水体中的衰减符合一级动力学方程. 污染物在河流中的衰减可视为平推流式反应器、 在湖库中的衰减可视为完全混合流反应器，则雌激素在河流和湖库中的衰减方程分别如式(7)和式(8)所示.

式中，ct2+ct2R为湖库中取水口的雌激素浓度，c1+c1R为河水在进入湖库前的雌激素浓度，ct2R和c1R为再生水补给引起的浓度变化，k为降解系数，t2为雌激素在湖库中的停留时间.

其中，降解系数k的值可以根据污染物在河水中的半衰期确定，如表2所示.

表2 类固醇类雌激素和酚类雌激素在河水中的半衰期 Table 2 Half-lives of steroid endocrine disruptors and phenolic endocrine disruptors in river

(2)污染物在河流、 水库中的停留时间估算

根据“集中式饮用水水源环境保护指南”中对水源保护区内潜在风险源的规定，假设再生水排水口离水源地的距离为20 km； 根据文献[40, 41]，取水流速度为0.5 m ·s-1，则雌激素在河流中的水力停留时间为0.46 d.

图 4给出了我国东部平原地区部分湖库的换水周期分布特征. 我国东部湖库换水周期分布在10~60 d[42, 43, 44, 45, 46, 47, 48, 49, 50, 51]之间，根据湖库的真实情况，设定污染物在湖库中的停留时间最长不会超过60 d. 此外，在部分人工调控的湖库中，为了防止水库富营养化，换水周期可能设为3 d.

图 4 东部地区湖库换水周期频率分布 Fig.4 Water update periods of lakes in the East

(3)污染物在水体中的衰减特性

根据表2的降解系数最小值计算得到的雌激素在河流湖库中的衰减曲线(剩余百分比)如图 5所示. 在6种雌激素中，NP、 E1、 E2、 OP降解最快，当河流和湖库的停留时间分别为0.46 d和30 d时，NP、 OP、 E1、 E2的降解率达到90%以上. EE2和BPA在河流湖库中较难被降解，当湖库中停留时间达到30 d时，仍有20%的EE2和BPA剩余.

图 5 再生水补给河流和湖库时雌激素经降解后的剩余量 Fig.5 Residual amounts of EDCs after degradation in rivers and lakes recharged by reclaimed water

根据表2的降解系数最小值计算

2.4 饮用水处理工艺对雌激素浓度的影响

混凝-过滤-消毒工艺、 臭氧-活性炭工艺等饮用水处理工艺可部分去除雌激素. 因此，在评价雌激素的健康风险时，需考虑饮用水处理工艺对雌激素的去除作用，如式(9)所示.

式中，ce+ceR为经过饮用水处理工艺出水中的雌激素浓度，ct2+ct2R 为取水口的雌激素浓度，r为饮用水工艺对雌激素的去除率.

由于我国大部分饮用水处理厂仍采用混凝-过滤-消毒的传统工艺[52, 53, 54, 55, 56, 57]，只有少部分处理厂采用先进的臭氧-活性炭工艺. 因此，本研究评价雌激素的健康风险时，选取常见的混凝-过滤-消毒工艺作为研究对象. 混凝-过滤-消毒工艺对雌激素的去除率如图 6所示.

图 6 雌激素在混凝-氯消毒饮用水处理工艺的去除率 Fig.6 Removal rates of EDCs in the coagulation-chlorine disinfection process

2.5 人体暴露参数选取与雌激素剂量-效应参数

(1)人体暴露参数

表3为计算人体通过饮水和洗浴暴露于污染物中的相关参数值，数据来源于U.S.EPA[58]和中国卫生部推荐值[59].

表3 人体暴露参数取值 1) Table 3 Values of human exposure parameters

(2)雌激素剂量效应参数

根据表1，类固醇类雌激素和BPA对肿瘤有一定的诱发作用，但必须在高浓度的剂量下. 其在低剂量下对水生动物和人体的内分泌系统有较强的干扰性，所以本研究将重点放在雌激素的非致癌风险评价.

表1 类固醇类雌激素和酚类雌激素毒性 Table 1 Toxicity of steroid endocrine disruptors and phenolic endocrine disruptors

通过U.S.EPA综合风险信息系统(integrated risk informtion system，IRIS)只能查询到BPA的非致癌参考剂量RfD，其他污染物的非致癌效应系数引用WHO报告等文献中的ADI值. 目标污染物的RfD和ADI具体数据取值见表4.

表4 雌激素的非致癌参考剂量(RfD)和日容许摄入量(ADI)

Table 4 RfD and ADI of EDCs

2.6 再生水间接补充饮用水雌激素非致癌风险评价

选取再生水间接补充饮用水的典型场景：再生水从污水处理厂排水口进入河流，混合后随河流进入湖库，再经饮用水处理工艺处理后被人体摄入. 风险评价中的主要假设如下.

(1)再生水中雌激素的浓度采用2.1节中全部数据.

(2)再生水占饮用水的比例按照2.2节中的设定，为2%、 5%、 10%和50%. 同时列出在最不利条件下，再生水直接作为饮用水的情况作参考，即再生水占饮用水比例为100%.

(3)为反映在最不利情况下雌激素风险，雌激素在河流和湖库中的衰减系数选取表2中的最小值.

(4)雌激素在湖库中停留时间选定为3、 10、 30 d，雌激素在河流中的停留时间设定为0.46 d.

(5)饮用水处理厂采用我国最常用的混凝-沉淀-过滤-氯消毒工艺. 饮用水工艺对6种雌激素的去除率选用2.4节中去除率分布的最小值.

基于以上假设，评价再生水间接补充饮用水过程中雌激素所引发的非致癌风险. 图 7给出了再生水中的雌激素在湖库停留时间较低时(3 d)的情况下所引起的非致癌风险. 与E1、 E2、 BPA、 NP和OP相比，EE2的非致癌风险较高：当再生水占饮用水比例达到50%或100%时，再生水中的EE2浓度达到4.3ng ·L-1以上或2.2ng ·L-1以上(占总样品数的33%和47%)，就会出现EE2非致癌风险值高于规定值1的情况，再生水补充饮用水存在非致癌风险. 因此，需要对其潜在健康风险进行控制.

图 7 再生水间接补充饮用水过程中雌酮、 雌二醇、 乙炔基雌二醇、 双酚A、 壬基酚和辛基酚的非致癌风险

Fig.7 Non-carcinogenic risk of E1，E2，EE2，BPA，NP and OP in potable water recharged by reclaimed water

湖库停留时间3 d

由于EE2的潜在健康风险较大，进一步评价其在不同湖库停留时间下的潜在风险. 图 8为再生水在湖库中停留10 d或30 d并经过饮用水工艺处理后EE2对人体的非致癌风险. 当EE2在湖库停留时间为10 d、 再生水在饮用水中的比例为50%或100%时，当再生水源水中EE2浓度达到6.9 ng ·L-1或4.1 ng ·L-1以上(占总样品数的16%和35%)，EE2非致癌风险值超过1，再生水补充饮用水存在非致癌风险. 而停留时间延长到30 d时，再生水在饮用水中的比例为50%时，EE2的非致癌风险值下降到1以下，无明显的健康风险； 再生水直接回用为饮用水，当再生水原水中EE2浓度超过6.9ng ·L-1时，才存在非致癌风险.

图 8 再生水间接饮用过程中湖库中停留时间为10和30 d时EE2的非致癌风险

Fig.8 Non-carcinogenic risk of EE2 in potable water recharged by reclaimed water

3 结论

(1)再生水间接补给饮用水过程中，雌激素浓度受稀释作用、 生物降解作用和饮用水工艺除去作用的影响较大. E1、 E2、 NP、 OP在河流和湖库中易被降解，而BPA和EE2半衰期较长，较难被降解.

(2)在湖库停留时间为3 d的情景下，再生水中的雌激素经“河流-湖库型水源地-饮用水厂-人体摄入”所引发的非致癌风险在10-9~101水平. 其中，E1、 E2、 NP、 OP和BPA的非致癌风险值都远低于可能对人体健康造成危害的非致癌风险值1.

(3)当湖库停留时间为3 d或10 d时，再生水占饮用水中的比例只要达到50%以上，都会出现部分EE2的非致癌风险值高于规定值1，需要优先控制. 当湖库的停留时间达到30 d以上时，再生水占饮用水中的比例达到100%，再生水中EE2浓度达到6.9 ng ·L-1，才会出现EE2的非致癌风险值高于规定值1.

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