环境科学  2014, Vol. Issue (3): 1021-1028   PDF    
引用本文
李萍, 薛粟尹, 王胜利, 南忠仁. 兰州市大气降尘重金属污染评价及健康风险评价[J]. 环境科学, 2014, (3): 1021-1028.
LI Ping, XUE Su-yin, WANG Sheng-li, NAN Zhong-ren. Pollution Evaluation and Health Risk Assessment of Heavy Metals from Atmospheric Deposition in Lanzhou[J]. Environmental Science, 2014, (3): 1021-1028.
兰州市大气降尘重金属污染评价及健康风险评价
李萍, 薛粟尹, 王胜利 , 南忠仁    
兰州大学资源环境学院, 兰州 730000
收稿日期: 2013-7-1; 修订日期: 2013-9-4.
基金项目： 高等学校博士学科点专项科研基金项目（2012021111018）；兰州大学中央高校基本科研业务费专项（Lzujbky-2012-141）；国家自然科学基金项目（51178209，91025015）
作者简介：李萍(1988~),女,硕士研究生,主要研究方向为大气颗粒物污染与治理,E-mail:liping11@lzu.edu.cn
通讯联系人,E-mail:wangshengl@lzu.cn
摘要：为探究大气降尘中重金属污染程度及存在的健康风险，在兰州市设置11个采样点采集大气降尘，分析降尘重金属含量. 结果表明，兰州市大气降尘中Cu、Pb、Cd、Cr、Ni、Zn、Mn含量平均值分别为82.22、130.31、4.34、88.73、40.64、369.23、501.49 mg·kg-1，除Mn以外其他元素在不同功能区差异较大. 富集因子分析显示，Mn为轻微富集，Zn、Ni、Cu和Cr富集因子较高，Pb和Cd为极强富集. 地积累指数评价平均生态危害表明：Cr在全年无实际污染，Cu、Ni、Zn、Pb浓度处于轻度污染至偏重度污染之间，Cd为严重至极度污染；大气降尘重金属在10月~次年3月污染相对严重，从4~8月污染程度较轻. 手-口途径摄入是降尘重金属引起非致癌风险的最主要途径，儿童的非致癌风险大于成人，总非致癌风险次序为Pb>Cr>Cd>Cu>Ni>Zn，所研究重金属非致癌风险都低于风险限值；降尘中的Cr、Cd、Ni通过呼吸途径不具有致癌风险.
关键词： 大气降尘     富集因子     地积累指数     健康风险评价     兰州    
Pollution Evaluation and Health Risk Assessment of Heavy Metals from Atmospheric Deposition in Lanzhou
LI Ping, XUE Su-yin, WANG Sheng-li , NAN Zhong-ren    
College of Earth and Environment Science, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China
Abstract: In order to evaluate the contamination and health risk of heavy metals from atmospheric deposition in Lanzhou, samples of atmospheric deposition were collected from 11 sampling sites respectively and their concentrations of heavy metals were determined. The results showed that the average contents of Cu, Pb, Cd, Cr, Ni, Zn and Mn were 82.22, 130.31, 4.34, 88.73, 40.64, 369.23 and 501.49 mg·kg-1, respectively. There was great difference among different functional areas for all elements except Mn. According to the results, the enrichment factor score of Mn was close to 1, while the enrichment of Zn, Ni, Cu and Cr was more serious, and Pb and Cd were extremely enriched. The assessment results of geoaccumulation index of potential ecological risk indicated that the pollution of Cd in the atmospheric deposition of Lanzhou should be classified as extreme degree, and that of Cu, Ni, Zn, Pb as between slight and extreme degrees, and Cr as practically uncontaminated. Contaminations of atmospheric dust by heavy metals in October to the next March were more serious than those from April to August. Health risk assessment indicated that the heavy metals in atmospheric deposition were mainly ingested by human bodies through hand-mouth ingestion. The non-cancer risk was higher for children than for adults. The order of non-cancer hazard indexes of heavy metals was Pb>Cr>Cd>Cu>Ni>Zn. The non-cancer hazard indexes and carcinogen risks of heavy metals were both lower than their threshold values, suggesting that they will not harm the health.
Key words: atmospheric deposition     enrichment factor     geoaccumulation index     health risk assessment     Lanzhou    

大气降尘是环境空气中粒径大于10 μm的固体颗粒物的总称，降尘颗粒是包括无机非金属颗粒、 金属颗粒和有机颗粒的不均匀混合物[1]. 大气降尘除本身是有害物质外还是其他污染物的运载体和反应床[2]，重金属以松散束缚的形式附着在降尘颗粒表面，会导致重金属元素的不稳定性和潜在生物有效性[3]. 重金属在地表环境中具有累积性[4]，进入土壤-植物系统中的重金属通过食物链富集、 浓缩和放大后危害人体健康[5].

由于缺少相应的环境标准，目前大气降尘重金属的污染评价主要借鉴沉积物重金属污染评价的方法，如地积累指数法、 污染负荷指数法、 回归过量分析法、 潜在生态危害指数法等[2]. 相比于其他评价方法，地积累指数法除了考虑到人为污染因素、 环境地球化学背景值外，还考虑到由于自然成岩作用可能会引起背景值变动的因素，弥补了其他评价方法的不足[6].

国内外对大气降尘重金属健康风险的研究鲜有报道，国内相近研究仅在城市街道灰尘[7, 8]，地铁站灰尘[9]或其他不同城市功能区的地表灰尘[10,11,12]的重金属中进行过. 1997~2000年， 欧盟在伦敦、 马德里、 罗马、 哥德堡等城市开展了铂族金属污染及其对人体和生态系统的风险评价研究[13]. Ferreira-Baptista等[14]在非洲城市罗安达， 对儿童进行了地表灰尘重金属污染的健康风险评估.

本研究通过对兰州市不同功能区大气降尘重金属含量的分析调查，对大气降尘重金属污染进行富集因子评价和地积累指数评价，了解环境中重金属来源及污染程度及其时空变化规律. 借鉴国外已有的健康风险评价方法，根据国情对其部分参数进行修正后对大气降尘重金属的健康风险进行评估， 以期为改善城市重金属污染状况，保护居民身体健康提供依据.

1 材料与方法
1.1 采样点设置

根据功能区划在兰州市沿东西走向设置11个采样点(图 1)，采样点位置和周边环境特征说明见表 1.

图 1 兰州市大气降尘采样点位 Fig. 1 Sampling locations of atmospheric deposition in Lanzhou

表 1 采样点位置及周边环境状况 Table 1 Sampling locations and surroundings
1.2 样品采集与分析

于2010年6月～2011年5月(2010年9月因人为原因未采样)，共11个月，以月为周期对大气降尘连续收集. 采样期内的干湿沉降样品用内壁光滑的降尘缸进行干法收集，所有采样器均置于当地居民或办公楼顶，采样点四周无高大遮挡物. 采样时用干净毛刷将采样缸中粉尘扫入样品袋密封，如遇雨雪天气，则同时收集降尘缸内液体，用蒸发皿蒸干后获得降尘样品. 每月采样后用去离子水彻底清洗采样缸，以继续采集下月样品. 样品带回实验室，剔除杂质后，称取一定量，用HNO3-HF-HClO4消解. 每批样品(40个)采样相同试剂和步骤做2个试剂空白. 用SOLAAR M6型原子吸收分光光度计测量重金属浓度，扣除试剂空白后得到每个样品重金属含量. 实验用水均为去离子水，试剂为优级纯. 数据结果用Microsoft Excel和SPSS 19软件进行统计分析.

1.3 富集因子法

富集因子是定量评价污染富集程度与污染来源的重要指标. 选择一定的参考系统下的某一元素作为参比元素，试样中污染元素的质量百分数与参比元素质量百分数的比值与参比系统中二者的质量百分数比值的比率即为富集因子.

式中， ci表示重金属元素i的浓度； cn 表示标准化元素的浓度. 如果元素富集因子接近于1，可以认为该元素相对于土壤来源基本没有富集； 如果元素富集因子大于10， 则表明元素除自然来源外还受人类活动影响[16, 17].
1.4 地积累指数法

地积累指数(geoaccumulation index)是一种研究水环境沉积物中重金属污染的定量指标，被广泛应用于研究现代沉积物、 土壤中重金属的污染评价，以及街道灰尘重金属污染研究[18]. 地积累指数Igeo的计算公式为：

式中，ci表示污染物实测值，Bi是该污染物的地质背景值[19]，k为考虑到造岩运动可能引起背景值波动而设定的常数，k=1. 5[2]. 在目前的地质累积指数研究中，通常采用Muller的分级标准，具体分级方法见表 2.

表 2 Muller地积累指数分级 Table 2 Classification of Muller Geoaccumulation Index

1.5 健康风险评价方法
1.5.1 暴露量

国内健康风险评价主要采用美国国家环境保护署(US EPA)提出的土壤健康风险模型为基本框架，对其中部分参数进行修正后应用[7]. 本研究借鉴其他学者对城市街道灰尘重金属健康风险的评价方法对大气降尘中的重金属健康风险进行估算. 根据模型，Cd、 Cu、 Cr、 Ni、 Pb、 Zn都具有慢性非致癌风险，其中，Cd、 Cr、 Ni具有致癌风险，由于EPA未给出摄入和皮肤接触致癌暴露量参考值， 而只给出了呼吸途径暴露量参考值， 因此本研究只考虑Cd、 Cr、 Ni经呼吸暴露途径所导致的致癌风险. 模型假设居民主要通过手-口摄食、 皮肤接触和吸入这3种暴露途径摄入大气降尘重金属. 暴露公式计算如下：

式中，ADDing为手-口摄食途径的降尘颗粒日平均暴露量[mg ·(kg ·d)-1]，ADDinh为吸入途径的降尘颗粒日平均暴露量[mg ·(kg ·d)-1]，ADDderm为皮肤接触途径的降尘颗粒日平均暴露量[mg ·(kg ·d)-1]，LADDinh为致癌重金属吸入途径的终身日平均暴露量[mg ·(kg ·d)-1]，其它参数的含义和取值见表 3[20,21,22,23]. 在参数选择时综合考虑EPA提出的土壤评价标准以及根据我国情况修正后的参数.
表 3 重金属日平均暴露量计算参数含义及其取值 1) Table 3 Parameter values in average daily dose calculation models of heavy metals

1.5.2 健康风险表征

重金属的非致癌及致癌风险的具体表达如式(5)~(7) 所示，研究中使用慢性中毒的参考剂量用以评价非致癌风险. 假定受体接触的物质剂量在参考值内，就认为没有危害； 若超过参考值，则具有风险对暴露在街尘中的致癌风险的评价，使用终身的日平均暴露量进行计算.

式中，HQij为非致癌风险商，表征单种污染物通过某一途径的非致癌风险； ADDij 为单种污染物的某一途径的非致癌风险量； RfDij为该途径的参考剂量，表示在单位时间、 单位体重摄取的不会引起人体不良反应的污染物最大量[mg ·(kg ·d)-1]； HI为某种污染物多种暴露途径下总的非致癌风险，总HI为所有途径所有污染物总非致癌风险的加和. 一般认为，当HQij或HI＜1时，风险较小或可以忽略，HQij或HI＞1时认为存在非致癌风险； 斜率系数(SF)表示人体暴露于一定剂量某种污染物下产生致癌效应的最大概率[mg ·(kg ·d)-1]； Risk为致癌风险，表示癌症发生的概率，通常以单位数量人口出现癌症患者的比例表示，若Risk在10-6～10-4之间(即每1万~100万人增加1个癌症患者)，认为该物质不具备致癌风险.
2 结果与讨论
2.1 不同功能区重金属含量水平

从表 4中看出，全市重金属Cu、 Pb、 Cd、 Cr、 Ni、 Zn、 Mn的含量平均值分别为82.22、 130.31、 4.34、 88.73、 40.64、 369.23、 501.49 mg ·kg-1. 各种金属浓度在不同功能区分布有明显差异，可能与降尘重金属来源有关. Cu在各功能区浓度范围在59.66～119.91 mg ·kg-1之间，其中交通区浓度最高而郊县浓度最低. 现阶段研究认为[26]，大气颗粒物中的Cu来源于交通污染，Cu通常用于汽车的刹车中以控制热量的传递以及汽车油泵材料的磨损产生. 交通区人口密度大，交通运输繁忙. 而榆中县为郊县，运输活动强度较城区低，因而Cu浓度较低. 另外，Cu的变异系数是所有元素中最大的，为0.43，说明Cu来源不稳定，受到更多的人为因素的干扰[26]. 与此同时，交通区Pb浓度最高，为146.68mg ·kg-1，这与汽车尾气排放有关. 虽然随着无铅汽油的使用[27]，汽车尾气对大气中Pb的影响有所减弱，但随着汽车数量的迅速增加以及之前排放的Pb的累积，交通污染源依然是大气环境中Pb的主要来源[28]. Ni和Cr分布均在工业区出现最高值，其次为距离大型工业企业较近的混合区. 是由于出现在大气环境中Cr、 Ni这2种元素与金属冶炼密切相关[29, 30]. 降尘中的Zn有一部分受到工业生产的影响，另一部分来自于汽车轮胎的磨损[31]，因此Zn在工业区，交通区和混合区的降尘中浓度都较高，依次为461.31、 409.31、 386.67mg ·kg-1. Ni、 Cr和Zn这3种元素的变异系数分别为0.20、 0.14和0.14，仅次于Cu，相对其他元素亦受到很大程度的人为影响. Cd在各区中浓度大小依次为郊县>交通区>文教区>工业区>混合区. 有研究表明[28, 32]燃煤是Cd的主要来源，兰州郊县区没有集中供暖，因此煤烟多数是缺乏处理无组织排放，这可能是导致郊县Cd较高的原因. Fe和Mn在各功能区浓度差别并不是很大. 是由于Fe、 Mn为地壳组成元素[33]，降尘中的Fe、 Mn主要由自然来源(土壤颗粒)贡献，来源较稳定，因此变异系数低.

表 4 兰州市大气降尘重金属含量 /mg ·kg-1 Table 4 Heavy metals concentration of atmospheric depositions in Lanzhou/mg ·kg-1

2.2 富集因子分析

以Fe为参比元素分别计算不同季节重金属的富集因子见图 2. 各元素富集因子大小依次为Cd>Pb>Zn>Ni>Cu>Cr>Mn. 元素大致可分为2类：第1类是Mn，富集因子接近于1，平均值为1.26，为轻微富集，表明大气降尘中Mn主要来自于土壤颗粒. 第2类是Zn、 Ni、 Cu和Cr，它们的富集因子大致在1~10之间，除了来源于土壤颗粒之外还叠加人为活动的影响. 第3类为Pb和Cd，Pb的富集因子平均值为10.94，显示该元素受到明显人为因素影响； Cd的富集因子已经在50.7～63.94之间，为极强富集，人类活动成为大气中Cd的主要来源.

图 2 大气降尘重金属富集因子

Fig. 2 Enrichment factors plotted against studied element

与2.1节的分析相似，Cr、 Ni、 Zn在工业区富集因子都大于其他功能区，可能是工业排放导致这3种元素污染比其他区域严重. Cu和Pb在交通区富集因子最大，也是因为人为交通活动影响导致的. 郊县大面积燃煤烟尘的无组织排放可能是导致该区域重金属Cd严重富集的重要原因. 除以上各功能区明确的人为污染物排放以外，重金属污染富集同时受到地理环境和高空环流等条件的影响[34].

2.3 地积累指数

经计算，兰州市逐月大气降尘重金属地积累指数(Igeo)见表 5，降尘重金属污染程度分级见表 6.

表 5 兰州市各月大气降尘重金属地积累指数 Table 5 Heavy metal geoaccumulation indexes in each month in Lanzhou

表 6 兰州市各月大气降尘重金属地积累指数分级 Table 6 Classification of the heavy metal geoaccumulation indexes in each month in Lanzhou

各元素污染程度从高到低为Cd>Pb>Zn>Ni>Cu>Cr，此顺序与富集因子分析结果一致. Cr在全年的地积累指数分级为0，无实际污染. Cu在2010年10月~次年3月之间地积累指数分级为中度污染，其余时候为轻度污染. Ni和Zn地积累指数分级除了在10月~12月污染较严重，其余月份为中度污染. Pb除2011年5月污染程度为中度污染外，在采样的其他时间都为中度至严重污染. Cd的污染程度最重，在2010年6月和7月分级为4级，2011年3月分级为6级达到最高级别，其余时间为5级，分级为严重至极度污染.

根据地积累指数评价结果，除Cr外各元素污染均存在不同程度的环境风险，而且这种环境风险有明显的季节变化规律. 重金属在10月～次年3月污染较严重，4～8月污染程度较轻. 这是由于兰州冬季气温低，加上兰州地处河谷盆地，风速小，因此市区冬季逆温频发，空气中污染物质不易扩散[35]. 另外，每年11月～次年3月为兰州市采暖期，各种采暖活动导致排放进入大气的污染物比夏季更多，进一步加重了空气污染.

富集因子法和地积累指数法对降尘重金属的评价，均引入背景值作为标准对重金属含量进行归一化处理. 不仅有助于了解重金属分布的自然变化特征， 而且可以判别人类活动对环境的影响[36]. 但富集因子着重于判断人为污染的存在以及人为活动造成污染的程度，地积累指数法则考虑了包括人为因素在内的所有污染来源的污染结果，是一种污染现状的全面评价. 本研究用富集因子评价空间上不同功能区的人为污染状况，用地积累指数评价不同时间重金属污染程度，两种方法可以得到相似评价结果，说明兰州市整体大气降尘重金属污染规律明显.

3 健康风险评价
3.1 暴露量

根据表 3计算大气降尘重金属通过不同途径的暴露剂量如表 7.

表 7 大气降尘重金属不同途径暴露剂量 Table 7 Average daily doses for each metal and exposure pathway

结果表明，6种重金属通过3种不同途径的非致癌风险暴露剂量从大到小依次为Zn>Pb>Cr>Cu>Ni>Cd，因为运用相同系数计算，该顺序与大气降尘中重金属质量浓度大小依次顺序一致. 在3种途径中，儿童每日暴露剂量均高于成人. 从暴露途径来看，不论对于成人还是儿童，均是通过手-口摄食为大气降尘重金属最主要暴露途径，其次是皮肤接触暴露，最次为呼吸吸入. Cd、 Cr、 Ni这3种元素致癌重金属吸入途径的终身日平均暴露量远低于非致癌暴露剂量.

3.2 健康风险表征

根据公式，计算出重金属的非致癌暴露风险. 从表 8看出，不同暴露途径非致癌风险都呈现儿童高于成人的特征. 在3种暴露途径中，通过手-口摄食途径接触重金属的风险最高，儿童手-口摄食途径风险占非致癌暴露总风险的98.8%，成人通过该途径暴露风险占总风险98.1%. 不论对于成人或儿童，不同重金属在3种暴露途径下总非致癌风险HI顺序为Pb>Cr>Cd>Cu>Ni>Zn. 但3种途径的重金属暴露风险商HQ均小于美国环保局规定限值1，且所有重金属各途径的叠加风险未超过1，说明风险较小或可以忽略.

表 8 非致癌暴露参考剂量及暴露风险值 Table 8 Hazard quotient and risk for each element and exposure pathway

重金属健康风险的大小除了与暴露剂量相关以外，也与重金属不同毒性有关. 大气颗粒物中的Pb能引起神经系统和血液系统的疾病，尤其是儿童对其更为敏感，威胁更大； Cd也是一种有毒的重金属，长期暴露在高浓度的Cd 环境中会引起呼吸系统的疾病，它还是一种致癌物质[37]； Cr和Ni 离子是人体内重要的致癌物质之一，过多的吸入会导致呼吸道癌变，并且Cr也可能直接损伤基因，导致基因突变[9]； 过多的Cu进入体内可出现恶心、 呕吐、 急性溶血和肾小管变形等中毒现象[8]； Zn是人体必需微量元素之一，低剂量Zn有助于提高人体免疫力，但过多的Zn能导致Zn中毒，慢性Zn中毒表现为顽固性贫血、 食欲下降[38]. 根据风险评价规则，某种暴露途径的参考剂量即RfDij值表示在单位时间、 单位体重摄取的不会引起人体不良反应的污染物最大量，该值越大表示某元素健康风险越小. 以上分析得出手-口摄食途径接触重金属的风险占总风险比例的绝大部分，比较手-口摄食途径的RfDing可知，6种重金属元素毒性从小到大依次为Zn<Cu<Ni<Cr<Pb<Cd. 因此在本研究中Zn的暴露剂量虽然是6种重金属中最大的，但暴露风险却最低； Cd因浓度较小暴露剂量最小，但由于毒性大，暴露风险大； Cr和Pb的暴露剂量较大且毒性大，因此暴露风险最高. 尤其需注意通过手-口途径儿童Pb的暴露风险很大，HQ已达到0.86，接近风险限值，城市降尘中的重金属Pb易对儿童健康造成伤害.

通过呼吸途径致癌风险暴露风险值的分析(表 9)，大气降尘中Cd、 Cr和Ni致癌风险在10-9~10-7之间，均未超过10-6~10-4，远远低于致癌风险量级，认为兰州市大气降尘重金属通过呼吸途径不具有致癌风险.

表 9 呼吸途径致癌风险暴露风险值 Table 9 Slope factors for carcinogens and the carcinogenic risks

4 结论

(1)大气降尘中Cu、 Pb、 Cd、 Cr、 Ni、 Zn、 Mn的含量平均值分别为82.22、 130.31、 4.34、 88.73、 40.64、 369.23、 501.49mg ·kg-1. 由于降尘中重金属来源不同，除Mn以外其他元素浓度在不同功能区分布有明显差异.

(2)富集因子分析表明； Mn为轻微富集，Zn、 Ni、 Cu和Cr富集因子较高，除了来源于土壤颗粒之外还叠加人为活动的影响，Pb和Cd为极强富集，主要受人类活动影响. Cr、 Ni、 Zn在工业区富集因子都大于其他功能区，Cu和Pb在交通区富集因子最大，Cd在郊县区最为富集.

(3)地积累指数评价大气降尘中重金属平均生态危害表明：Cr在全年无实际污染，Cu、 Ni、 Zn、 Pb浓度处于轻度污染至偏重度污染之间. Cd的污染程度最重，分级为严重至极度污染. 大气降尘重金属在10月～次年3月污染相对严重，从4～8月污染程度较轻.

(4)无论儿童还是成人，手-口途径摄入是降尘重金属引起非致癌风险的最主要途径. 儿童的非致癌风险大于成人，总非致癌风险次序为Pb>Cr>Cd>Cu>Ni>Zn. 风险均低于限值，不会对人们身体健康造成危害. 降尘中的Cr、 Cd、 Ni通过呼吸途径不具有致癌风险.

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