本研究以2010年作为模拟研究的基准年，各情景的污染物排放量均在2010年的基础上估算得到. 将污染源分为点源、 面源和生物源^[3]，火电厂作为点源处理. 根据不同版本火电标准的实施情况，设计了两种方案4种情景分别进行模拟预测，默认各情景的面源和生物源维持2010年的排放水平不变，只考虑火电源在各情景的污染物排放量的变化，以此来对比研究火电标准的环境影响. 具体的情景设置见表 1.

表 1(Table 1)

表 1 模拟情景设置 Table 1 Prediction scenarios of this study 方案 情景(年份) 点源(火电源) 面源和生物源 方案一 情景1(QJ1-2015) 2003版标准 情景2(QJ2-2020) 2003版标准 2010年排放强度 方案二 情景3(QJ3-2015) 新版标准 情景4(QJ4-2020) 新版标准

表 1 模拟情景设置 Table 1 Prediction scenarios of this study

本研究中大气污染物排放清单共由7种污染物组成：NOx、 SO₂、 PM₁₀、 PM_2.5、 CO、 VOC和NH₃. 火电源的NOx和SO₂排放量根据2007年第一次污染源普查数据^[4]以及2007~2010年火电机组容量的增加量^[5]来进行估算； 其他污染物的排放量参考INTEX-B项目^[6]的数据推算. 生物源VOC的排放量参考了GEIA-POET项目^[7]的数据和池彦琪等^[8]的研究估算. 面源中NH₃的排放量参考了REAS项目^[9]的数据，其他污染物的排放量参考国内外学者对中国地区污染源清单的研究结果^{[10,11,12,13,14,15,16]}. 本研究估算的各模拟情景火电厂NOx、 SO₂和PM_2.5的排放量见表 2.

表 2(Table 2)

表 2 各模拟情景火电厂 NOx、 SO2和 PM2.5排放量 Table 2 NOx, SO2 and PM2.5 emission of thermal power plants in prediction scenarios 模拟情景 污染物排放量×104/t NOx SO2 PM2.5 2010 844 971 152 QJ1-2015 1 092 984 160 QJ2-2020 1 210 1 005 170 QJ3-2015 250 360 71 QJ4-2020 280 364 87

表 2 各模拟情景火电厂 NOx、 SO2和 PM2.5排放量 Table 2 NOx, SO2 and PM2.5 emission of thermal power plants in prediction scenarios

本研究运行气象模型MM5^[17]获得CMAQ需要的气象场，在处理污染源数据时用SMOKE(sparse matrix operator kernel emissions)模型将排放数据内插到CMAQ模型网格点上，并将年排放量转化为小时排放量^[18]. MM5模型的中心点为36° N、 104° E，水平网格分辨率为60 km，垂直层次为34层，水平和垂直方向的网格数分别为90和80，能覆盖中国大部分地区(不包括南海群岛)； 模型初始及边界资料为NCAR(National Center for Atmospheric Research)和NCEP(National Centers for Environmental Prediction)的再分析逐日资料FNL^[19]数据，空间分辨率为1°×1°，时间分辨率是6 h；地形资料来自USGS(United States Geological Survey)的30 s全球地形资料. 在选用MM5模型的参数化方案时，本研究参考了香港科技大学多年的MM5模拟研究的最优设置^[20]，包括：Simple Ice显式水汽方案、 KF积云方案以及RRTM辐射方案等. 使用MCIP (meteorology-chemistry Interface Processor)^[21]将MM5的输出结果插值到CMAQ模型区域和网格上，并将MM5的34层垂直网格映射为CMAQ模型的19层粗网格. CMAQ采用CB-Ⅳ^{[22, 23]}气相化学机制，物理过程的水平平流和垂直对流采用PPM解法，垂直扩散采用Crank-Nicholson解法，并考虑了干沉降和湿沉降过程. CMAQ各层的Sigma值分别为1.000 0、 0.997 5、 0.995 0、 0.990 0、 0.980 0、 0.970 0、 0.960 0、 0.940 0、 0.920 0、 0.900 0、 0.875 0、 0.850 0、 0.820 0、 0.755 0、 0.685 0、 0.580 0、 0.510 0、 0.440 0、 0. 320 0和0.000 0，大致对应高度0、 37、 75、 150、 300、 450、 600、 900、 1 200、 1 500、 1 875、 2 250、 2 700、 3 675、 4 725、 6 300、 7 350、 8 400、 10 200和15 000 m.

目前已有的科学研究中，一般使用地面观测数据、 飞机航测数据或卫星遥感数据对模型结果进行验证，其中地面观测数据取自分散的地面监测点，数据分布范围广且有较高的准确度，是目前国内用于验证模型结果的主要数据来源^[24]. 本研究将选取的30个城市2010年年均浓度的模拟结果与监测数据^[25]进行对比，并计算其MFB(平均相对偏差)、 MFE(平均相对误差)、 NMB(标准平均偏差)、 NME(标准平均误差)^[26,27,28]以评价模型的模拟性能，结果见表 3. 图 1~3分别为NO₂、 SO₂和PM_2.5的模拟值与监测值的比较.

表 3(Table 3)

表 3 模拟值与监测值的对比统计结果 /% Table 3 Statistical results of simulated and observed data/% 污染物 MFB MFE NMB NME NO2 -28 39 -20 31 SO2 -35 38 -30 32 PM2.5 -38 39 -29 28

表 3 模拟值与监测值的对比统计结果 /% Table 3 Statistical results of simulated and observed data/%

图 1

Fig. 1

图 1 30个城市空气NO2浓度监测值与模拟值的比较 Fig. 1 Observed and simulated data of NO2 in 30 cities

图 2

Fig. 2

图 2 30个城市空气SO2浓度监测值与模拟值的比较 Fig. 2 Observed and simulated data of SO2 in 30 cities

图 3

Fig. 3

图 3 30个城市空气PM2.5浓度监测值与模拟值的比较 Fig. 3 Observed and simulated data of PM2.5 in 30 cities

可以看出，CMAQ对NO₂、 SO₂和PM_2.5的浓度的模拟表现较好，模拟值与监测值的峰值、 谷值及变化趋势均具有良好的一致性，对于大部分城市来说，模拟值和监测值的绝对浓度没有显著差异. Wang等^[29]对北京市NO₂浓度模拟结果的NMB在-61.2%~-81.3%之间； Liu等^[30]对中国地区SO₂浓度模拟结果的NMB和NME分别为-31.3%和68.1%； Boylan等^[31]的研究表明，若MFE小于+75%且MFB介于±60%之间，则可判定模型对颗粒物的模拟性能较好. 本研究的模拟结果与其他学者的研究结果相当，并与US EPA推荐的评价标准^[32]较一致. 因此本研究的模型模拟结果较为准确，能满足后续研究工作的需要.

但整体来说，模拟值较监测值偏低，这可能是由于污染源排放清单估算的偏差和气象因子模拟的偏差导致的，另外本研究采用的60 km×60 km网格，面积大于部分城市的空气质量监测网所覆盖的面积，而包含了一些近郊区域，从而掩盖了局部地区污染的严重性. 从对比结果还可以看出，东部和中部城市的模拟值和监测值的吻合程度较高，而一些西北部城市，则出现模拟值明显偏低的情况，其原因可能是西部城市的城区面积小于东部，其环境监测网络的覆盖区域更小，模拟结果所反映的网格内污染物浓度在更大程度上受到城郊低浓度区的影响，从而低于监测值.

相比于实施2003版标准，火电新版标准能显著的改善我国的NO₂污染状况. 方案二中到2015年我国大陆地区NO₂年均浓度超过二级标准限值的面积以及11个城市的平均浓度相比于方案一分别下降了53.9%和22.6%，NO₂的最高年均浓度降低了5.04 μg ·m^-3； 到2020年NO₂年均浓度超过二级标准限值的面积以及11个城市的平均浓度相比于方案一分别下降了55.2%和23.5%，NO₂的最高年均浓度降低了5.06 μg ·m^-3，具体模拟值见表 4. 图 4为11个城市在各模拟情景下的NO₂浓度对比，不同城市间的浓度削减比例存在一定差异性，这与火电厂的地理位置分布以及各城市不同的气象条件有关. 图 5~8为不同模拟情景下我国大陆地区的NO₂模拟浓度分布. 可以看出，新版火电标准对我国NO₂浓度的降低作用是十分明显的，但火电实施新标准后，我国未来仍有部分区域存在NO₂浓度超标现象.

表 4(Table 4)

表 4 各方案情景年 NO2模拟值 Table 4 Simulated data of NO2 of prediction scenarios 情景 超标面积 ×104/km2 最高浓度 /μg·m-3 11个城市平均浓度 /μg·m-3 2010 46.80 82.66 45.53 QJ1-2015 64.08 85.31 52.14 QJ2-2020 75.60 86.82 53.74 QJ3-2015 29.52 80.27 40.34 QJ4-2020 33.84 81.76 41.10

表 4 各方案情景年 NO2模拟值 Table 4 Simulated data of NO2 of prediction scenarios

图 4

Fig. 4

图 4 11个城市在各模拟情景下的NO2浓度对比 Fig. 4 NO2 concentration of 11 cities in prediction scenarios

图 5

Fig. 5

图 5 QJ1-2015年我国大陆地区NO2模拟浓度分布 Fig. 5 Predicted concentration of NO2 in mainland China of QJ1-2015

图 6

Fig. 6

图 6 QJ3-2015年中国大陆地区NO2模拟浓度分布 Fig. 6 Predicted concentration of NO2 in mainland China of QJ3-2015

图 7

Fig. 7

图 7 QJ2-2020年中国大陆地区NO2模拟浓度分布 Fig. 7 Predicted concentration of NO2 in mainland China of QJ2-2020

图 8

Fig. 8

图 8 QJ4-2020年中国大陆地区NO2模拟浓度分布 Fig. 8 Predicted concentration of NO2 in mainland China of QJ4-2020

相比于实施2003版标准，火电实施新版标准后到情景年我国的SO₂污染会得到进一步改善. 方案二中到2015年我国大陆地区SO₂年均浓度超过二级标准限值的面积以及11个城市的平均浓度相比于方案一分别下降了40.0%和40.5%，SO₂的最高年均浓度降低了6.44 μg ·m^-3； 到2020年SO₂年均浓度超过二级标准限值的面积以及11个城市的平均浓度相比于方案一分别下降了40.0%和41.6%，SO₂的最高年均浓度降低了5.54 μg ·m^-3，具体模拟值见表 5. 图 9为11个城市在各模拟情景下的SO₂浓度对比，图 10~13为不同模拟情景下我国大陆地区的SO₂模拟浓度分布. 可以看出，火电实施新版标准后到情景年我国的大部分地区的SO₂浓度能够达到国家二级标准.

表 5(Table 5)

表 5 各方案情景年 SO2模拟值 Table 5 Simulated data of SO2 in prediction scenarios 情景 超标面积 ×104/km2 最高浓度 /μg·m-3 11个城市平均浓度 /μg·m-3 2010 1.44 79.14 35.14 QJ1-2015 1.80 79.35 39.39 QJ2-2020 1.80 79.51 41.21 QJ3-2015 1.08 72.91 23.42 QJ4-2020 1.08 73.97 24.05

表 5 各方案情景年 SO2模拟值 Table 5 Simulated data of SO2 in prediction scenarios

图 9

Fig. 9

图 9 11个城市在各模拟情景下的SO2浓度对比 Fig. 9 SO2 concentration of 11 cities in prediction scenarios

图 10

Fig. 10

图 10 QJ1-2015年中国大陆地区SO2模拟浓度分布 Fig. 10 Predicted concentration of SO2 in mainland China of QJ1-2015

图 11

Fig. 11

图 11 QJ3-2015年中国大陆地区SO2模拟浓度分布 Fig. 11 Predicted concentration of SO2 in mainland China of QJ3-2015

图 12

Fig. 12

图 12 QJ2-2020年中国大陆地区SO2模拟浓度分布 Fig. 12 Predicted concentration of SO2 in mainland China of QJ2-2020

图 13

Fig. 13

图 13 QJ4-2020年中国大陆地区SO2模拟浓度分布 Fig. 13 Predicted concentration of SO2 in mainland China of QJ4-2020

细颗粒物PM_2.5的来源包括一次源和二次源，一次源PM_2.5是由地面上自然或人为活动直接排放的PM_2.5，如火山爆发、 地面扬尘、 建筑排放和燃煤排放等； 二次源PM_2.5是指大气成分发生化学反应的生成物，如SO₂和NOx通过反应生成相应的固体盐，NO、 CO和烃类等通过光化学反应生成有机成分等^[33]. 火电厂并不是我国PM_2.5的主要一次排放源^[34,35,36]，但火电厂排放的大量NOx和SO₂等污染物是形成二次源PM_2.5的重要前体物，因此可以通过情景年PM_2.5浓度的变化来研究其他大气污染物的减排对PM_2.5浓度的影响，从而体现出大气污染物的协同控制对降低PM_2.5浓度的作用.

方案二中到2015年我国大陆地区PM_2.5年均浓度超过二级标准限值的面积以及11个城市的平均浓度相比于方案一分别下降了8.2%和6.5%，PM_2.5的最高年均浓度降低了1.53 μg ·m^-3；到2020年PM_2.5年均浓度超过二级标准限值的面积以及11个城市的平均浓度相比于方案一分别下降了9.3%和7.0%，PM_2.5的最高年均浓度降低了1.57 μg ·m^-3，具体模拟值见表 6. 图 14为11个城市在各模拟情景下的PM_2.5浓度对比，图 15~18为不同模拟情景下的我国大陆地区PM_2.5模拟浓度分布. 可以看出，NOx和SO₂等污染物的减排对PM_2.5的浓度也起到了一定的降低作用但并不十分明显，要想进一步解决我国的PM_2.5污染问题，还需采取措施减少一次源PM_2.5的排放.

氮沉降主要由NH₃和NOx两种污染物的排放引起，其中NH₃的主要排放源是生物源和农业源，燃煤和汽车尾气的排放只占到3%~4%^[37]. 本研究中氮沉降指的是工业源氮沉降，即将酸沉降模拟结果中的硝态氮质量之和作为氮沉降量. 相比于实施2003版标准，火电实施新版标准后到情景年我国大陆地区的氮沉降量会得到大幅度的减少. 方案二中到2015年氮沉降强度超过1.0 t ·km^-2的面积以及氮沉降总量相比于方案一分别减少了75.4%和27.7%； 11个城市的平均氮沉降强度减少了0.338 7 t ·km^-2； 到2020年氮沉降强度超过1.0 t ·km^-2的面积以及氮沉降总量相比于方案一分别减少了77.9%和28.0%； 11个城市的平均氮沉降强度减少了0.361 4 t ·km^-2，具体模拟值见表 7. 图 19为各模拟情景11个城市氮沉降强度对比，图 20~23为各模拟情景下我国大陆地区氮沉降分布. 可以看出，火电实施新版标准有效地减轻了我国的氮沉降污染.

表 7(Table 7)

表 7 各方案情景年氮沉降模拟值 Table 7 Simulated data of nitrogen deposition in prediction scenarios 情景 超过1.0 t·km-2 面积×104/km2 全国沉降总量 ×104/t 11个城市平均 沉降强度/t·km-2 2010 166.68 431.44 1.195 0 QJ1-2015 198.04 480.57 1.309 3 QJ2-2020 227.56 505.07 1.364 6 QJ3-2015 41.04 347.40 0.970 6 QJ4-2020 50.40 363.35 1.003 2

表 7 各方案情景年氮沉降模拟值 Table 7 Simulated data of nitrogen deposition in prediction scenarios

图 19

Fig. 19

图 19 11个城市在各模拟情景下的氮沉降强度对比 Fig. 19 Nitrogen deposition of 11 cities in prediction scenarios

图 20

Fig. 20

图 20 QJ1-2015年中国大陆地区氮沉降模拟分布 Fig. 20 Predicted of nitrogen deposition in mainland China of QJ1-2015

图 21

Fig. 21

图 21 QJ3-2015年中国大陆地区氮沉降模拟分布 Fig. 21 Predicted of nitrogen deposition in mainland China of QJ3-2015

图 22

Fig. 22

图 22 QJ2-2020年中国大陆地区氮沉降模拟分布 Fig. 22 Predicted of nitrogen deposition in mainland China of QJ2-2020

图 23

Fig. 23

图 23 QJ4-2020年中国大陆地区氮沉降模拟分布 Fig. 23 Predicted of nitrogen deposition in mainland China of QJ4-2020

本研究中将酸沉降模拟结果中的所有含硫物种中的硫元素质量之和作为硫沉降量. 相比于实施2003版标准，火电实施新版标准后到情景年我国大陆地区的硫沉降量会明显减少. 方案二中到2015年硫沉降强度超过1.6 t ·km^-2的面积以及硫沉降总量相比于方案一分别减少了37.1%和15.6%，11个城市的平均硫沉降强度减少了0.275 8 t ·km^-2； 到2020年硫沉降强度超过1.6 t ·km^-2的面积以及硫沉降总量相比于方案一分别减少了34.3%和15.5%，11个城市的平均硫沉降强度减少了0.269 6 t ·km^-2，具体模拟值见表 8. 11个城市中上海市的 硫沉降强度降幅比较明显，这是因为相对来说上海市周边有较多的火电厂，硫沉降量受火电厂排放的影响较大； 另一方面上海市的面积相对较小，同样沉降量的变化导致的沉降强度的变化会更加明显. 图 24为各模拟情景11个城市硫沉降强度对比，图 25~28为各模拟情景下我国大陆地区的硫沉降分布. 可以看出，火电新版标准的实施对我国的硫沉降污染起到了较好的改善作用.

表 8(Table 8)

表 8 各方案情景年硫沉降模拟值 Table 8 Simulated data of sulfur deposition in prediction scenarios 情景 超过1.6 t·km-2 面积×104/km2 全国沉降总量 ×104/t 11个城市平均 沉降强度/t·km-2 2010 62.64 490.13 1.292 7 QJ1-2015 70.92 526.15 1.509 3 QJ2-2020 71.28 526.50 1.509 5 QJ3-2015 44.64 444.19 1.233 5 QJ4-2020 46.80 444.85 1.239 9

表 8 各方案情景年硫沉降模拟值 Table 8 Simulated data of sulfur deposition in prediction scenarios

图 24

Fig. 24

图 24 11个城市在各模拟情景下的硫沉降强度对比 Fig. 24 Sulfur deposition of 11 cities in prediction scenarios

图 25

Fig. 25

图 25 QJ1-2015年中国大陆地区硫沉降模拟分布 Fig. 25 Predicted of sulfur deposition in mainland China of QJ1-2015

图 26

Fig. 26

图 26 QJ3-2015年中国大陆地区硫沉降模拟分布 Fig. 26 Predicted of sulfur deposition in mainland China of QJ3-2015

图 27

Fig. 27

图 27 QJ2-2020年中国大陆地区硫沉降模拟分布 Fig. 27 Predicted of sulfur deposition in mainland China of QJ2-2020

图 28

Fig. 28

图 28 QJ4-2020年中国大陆地区硫沉降模拟分布 Fig. 28 Predicted of sulfur deposition in mainland China of QJ4-2020