环境科学  2014, Vol.35 Issue (2): 704-710   PDF    
引用本文
周玲莉, 吴广龙, 薛南冬, 杨兵, 李发生, 丁琼*, 周丹丹, 燕云仲, 刘博, 韩宝禄. 废旧电容器封存点土壤中的PCBs污染特征和健康风险评价[J]. 环境科学, 2014, (2): 704-710.  
ZHOU Ling-li, WU Guang-long, XUE Nan-dong, YANG Bing, LI Fa-sheng, DING Qiong, ZHOU Dan-dan, YAN Yun-zhong, LIU Bo, HAN Bao-lu. Pollution Patterns and Health Risk Assessment for Polychlorinated Biphenyls in Soils from a Capacitor Storage Site[J]. Environmental Science, 2014, (2): 704-710.  
废旧电容器封存点土壤中的PCBs污染特征和健康风险评价
周玲莉1, 吴广龙2, 薛南冬1 , 杨兵1, 李发生1, 丁琼*2, 周丹丹3, 燕云仲1, 刘博1, 韩宝禄1    
1. 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012;
2. 环境保护部环境保护对外合作中心, 北京 100035;
3. 台州市环境科学设计研究院, 台州 318000
收稿日期: 2013-6-13; 修订日期: 2013-7-22.
基金项目： 环境保护公益性行业科研专项（201109017-2）；国家高技术研究发展计划（863）项目（2012AA06A304）
作者简介：周玲莉(1985~),女,硕士,工程师,主要研究方向为土壤风险评估,E-mail:zhoull@craes.org.cn
通讯联系人,E-mail:xuend@craes.org.cn; ding.qiong@mepfeco.org.cn
摘要：以某废旧电容器封存点为例，研究了废旧电容器封存点土壤中PCBs的污染特征以及类二(口恶)英类PCBs的毒性风险，并应用健康风险模型评估了居住用地和工业用地方式下封存点土壤PCBs污染对人体的致癌和非致癌风险.结果表明：封存点0~30 cm、30~100 cm及200~250 cm土壤中∑PCBs平均浓度分别达到6.23、19.3和1540 mg·kg-1，并以3~4氯代PCBs为主.毒性当量结果表明，封存点∑WHO-TEQ最高达到457 μg·kg-1，具有较高的毒性风险，其中PCB126是封存点土壤中总TEQ的主要贡献者.健康风险评价结果表明，在居民用地方式下，多种暴露途径导致的儿童及成人的累积非致癌风险（0.927~1760）几乎都超过可接受非致癌风险水平，其中儿童为最敏感受体.工业用地方式下，除表土以外，工人的累积非致癌风险均超过了可接受水平.居住和工业用地方式下土壤中PCBs的总致癌风险均超过了可接受风险水平（10-6~10-5）.不同土地利用方式下对于所有人群，经口暴露的致癌和非致癌风险都最大.
关键词： 多氯联苯     电容器     污染特征     毒性风险     健康风险    
Pollution Patterns and Health Risk Assessment for Polychlorinated Biphenyls in Soils from a Capacitor Storage Site
ZHOU Ling-li1, WU Guang-long2, XUE Nan-dong1 , YANG Bing1, LI Fa-sheng1, DING Qiong2, ZHOU Dan-dan3, YAN Yun-zhong1, LIU Bo1, HAN Bao-lu1    
1. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
2. Foreigin Economic Cooperation Office, Ministry of Environmental, Beijing 100035, China;
3. Taizhou Academy of Environmental Research and Design, Taizhou 318000, China
Abstract: Concentration profiles of polychlorinated biphenyls (PCBs) and toxicity risks of dioxin-like PCBs were investigated in soils collected from a capacitor-burial site. Based on the USEPA model of human health risk assessment, cancer and non-cancer risks for these soils were also estimated when used for residential and industrial purposes. It was observed that the average concentrations of total PCBs (∑PCBs, 22 congeners) in the soils were 6.23, 19.3, and 1540 mg·kg-1 at different depths of 0-30 cm, 30-100 cm, and 200-250 cm, respectively. Tri-CBs and Tetra-CBs were the largest contributors to the total concentrations in the soils, making up 75.7%-94.0%. The toxic equivalent concentration (TEQs) of total PCBs was up to 457 μg·kg-1, and PCB 126 had the highest contribution. Health risk assessment showed that under residential land uses, children was the most sensitive receptor although cumulative non-carcinogenic risks for both children and adults (0.927-1760) nearly exceeded the acceptable level, while under industrial land uses except for the topsoil, the total non-carcinogenic risks for workers exceeded the acceptable level. Under residential and industrial land uses, PCBs in the soils had high carcinogenic risks that were more than the acceptable level of carcinogenic risks (10-6-10-5). Inhalation exposure was the major way subjected to the carcinogenic risk as well as to the non-carcinogenic risk, regardless of children, adults, and workers involved.
Key words: polychlorinated biphenyl     capacitor     distribution profiles     toxicity risk     human health risk    

多氯联苯(polychlorinated biphenyls,PCBs)是一种热交流介质,由于其良好的阻燃性、 热稳定性、 惰性及介电特性,曾常被用作电器设备如变压器、 电容器、 充液高压电缆和荧光照明整流以及油漆和塑料中[1]. 由于PCBs具有难降解性、 生物毒性、 生物蓄积性及远距离迁移性,可通过食物链富集直接危害人体健康[2, 3],于2001年被列入《斯德哥尔摩公约》首批受控名单[4].我国于20世纪60~70年代累计生产了近万吨的PCBs用于电容器、 变压器等电力设备中,这些含PCBs的电容器和变压器在80年代开始停产并废弃,大多集中存放在水泥浇筑的地下封存点或山洞里[4].由于这些封存点基本都超过了其设计年限(一般为20 a),可能会发生泄漏,污染周边土壤,成为环境中PCBs的重要来源.针对此类污染场地,《斯德哥尔摩公约》要求采取无害化环境修复和管理措施,以控制和消除其潜在环境和健康风险.据初步调查,在中国有大量此类电容器封存点(在浙江和辽宁两省发现有80多处)需要处理[4].目前我国对封存点PCBs的泄漏情况和可能引起的土壤污染已经做了一些调查[5, 6],并开始对PCBs封存点电容器进行清理和污染土壤的修复.本文在研究封存点PCBs污染特征的基础上,应用健康风险评估模型,研究封存点土壤PCBs污染对居住用地和工业用地方式下人体的致癌和非致癌风险,以期为废弃电容器封存点风险管理和制定污染土壤的修复方案提供支撑.

1 材料与方法
1.1 样品采集

选择的研究地点位于浙江某市一变电所内,封存电容器100多台，封存电容器的水泥封存点顶部埋深1 m,底部2 m,在电容器清理之前,对封存点及周边土壤表层(0~30 cm)及深层土壤(30~100 cm和100~300 cm)采样58个,对土壤中PCBs残留分布进行了调查[5].2011年11月在封存点清理过程中沿挖掘深度再次分层采集土壤样品,表层土壤0~30 cm,中层土壤30~100 cm(水泥封存石棺顶层)及底层土壤200~250 cm(水泥封存石棺底层),每层分别采集多点混合土壤样品2个,共6个土壤样品保存于棕色玻璃瓶中迅速带回实验室冷冻保存(-20℃)至分析.

1.2 样品前处理与分析

称取土壤样品20 g (干重)左右,加入替代物PCB209作为回收率指示物,加入2 g铜片脱硫,加入10 g无水硫酸钠,用萃取溶剂正己烷/丙酮(1 ∶1,体积比，200 mL)在58℃下索氏萃取24 h,提取液在旋转蒸发仪上浓缩到4~5 mL,以正己烷转换溶剂,继续浓缩到1~2 mL； 用多级复合硅胶净化柱净化[7],以50 mL正己烷淋洗,将淋洗液浓缩,正己烷定容至1 mL待测.

用GC-MS(Agilent 6890GC/5975MSD)分析检测PCBs.仪器条件:色谱柱为DB-5MS(30 m× 0.25 mm I.D.×0.25 μm),载气为氦气.色谱条件:进样口无分流模式,温度275℃,进样量1 μL,柱流量1.0 mL ·min-1,炉温70℃保留2 min,然后以10℃ ·min-1升至150℃，保留2 min,再以2.5℃ ·min-1 升至275℃,保留10 min.质谱条件:离子化能70 eV； 离子源温度(EI源) 230℃,四级杆温度150℃； 定性分析以全扫描方式,扫描范围m/z为35~500； 定量分析选择离子检 测方式,检测器电压为1600 V.

1.3 质量控制

22种PCB异构体标准品均购置Wellington Laboratories,Guelph,Canada公司,在样品分析过程中设置方法空白、 溶剂空白、 加标空白和仪器空白,基质加标,基质加标平行样和样品平行样以监测整个分析方法的本底值和分析方法的回收率.用内标法和五点校正曲线进行定量.回收率指示物PCB209回收率在76%~115%之间,RSD在1.0%~2.5%之间,土样基质加标的平均回收率为76%~86%.

1.4 健康风险评价方法

根据美国环境保护署(USEPA)的化学物质致癌分类标准,PCBs被认为是“B2-可能的致癌物”,依据美国国家科学院提出的健康风险评价“四步法”[4],采用健康风险评价模型和模型参数,对污染土壤中PCBs的暴露进行人体健康风险评估.以每层土壤的PCBs的最高污染浓度为污染物的暴露浓度,考虑经口摄入、 皮肤接触和呼吸摄入3种途径,定量描述工业用地方式下工人和居住用地方式下儿童和成人在PCBs暴露下的非致癌风险(hazard index,HI)和致癌风险(risk,R).封存点水位约地下-10 m,当地居民不取用地下水作为饮用水,因此底层土壤未考虑地下水摄入途径.不同暴露途径污染物暴露量计算模型如式(1)~(3)所示.暴露评估参数取值参考USEPA土壤健康风险评价方法[8, 9]及我国场地环境评价指南[10, 11]和最新研究结果[12, 13].具体取值如表1所示.

式中,CDI经口摄入为经口摄入量,mg ·(kg ·d)-1； cs为
土壤中污染物暴露浓度,本研究中计算采用各个土层的PCBs的最大浓度； IR为土壤摄入量,即每天接触被污染的土壤的量,mg ·(kg ·d)-1； CF为转换系数， 10-6 kg ·mg-1； EF为暴露频率,d ·a-1； ED为暴露期,a； BW为暴露期内人群平均体重,kg；
CDI呼吸摄入为经呼吸摄入量,mg ·(kg ·d)-1； PEF为土壤尘扩散因子； CDI皮肤接触为经皮肤接触摄入量,mg ·(kg ·d)-1, SA为可能接触土壤的皮肤面积，cm2 ·d-1； AF为皮肤对土壤的吸附系数,mg ·cm-2； ABS为皮肤吸收系数.
表1 健康风险评价人体暴露参数Table 1 Exposure factors of human for health risk assessment

非致癌风险水平(HQ)是上述计算得到的每日单位体重摄入量(CDI)与慢性参考剂量(RfD)的比值； 致癌风险(R)是CDI与癌症斜率因子(SF)的乘积.分别考虑PCBs每一暴露途径的致癌效应和非致癌效应,风险表征见式(4)和式(5).当污染物存在多种暴露途径(经口、 皮肤或呼吸摄入)时,该污染物的累积非致癌风险为所有暴露途径的风险值之和.

式中，HI为多暴露途径的累积非致癌风险； HQi为某一暴露途径的非致癌风险； RfDi为污染物某一暴露途径的慢性参考剂量,mg ·(kg ·d)-1, RT为多暴露途径的累积致癌风险； Ri为污染物某一暴露途径的致癌风险； SF为致癌斜率因子,表示人体暴露于一定剂量某种污染物产生致癌效应的最大概率, (kg ·d) ·mg-1,PCBs的3种暴露途径RfD取值均为0.00002 mg ·(kg ·d)-1； PCBs的直接摄入和皮肤接触SF均取值为2 (kg ·d) ·mg-1,呼吸摄入的SF取值为0.00218 (kg ·d) ·mg-1[14].
2 结果与讨论
2.1 封存点土壤中PCBs的浓度水平

废弃电容器封存点不同深度土壤中22种PCBs的浓度(∑PCBs)如图 1所示.从不同土壤深度来看,封存点底层(200~250 cm)土壤中∑PCBs浓度高达1540 mg ·kg-1,比中国多氯联苯废物污染控制标准(GB 13015-91)中关于产品和废渣中PCBs浓度(≤50 mg ·kg-1)高30倍,远高于华北某地废旧电容器存放地点土壤中PCBs最高浓度(59 mg ·kg-1)[15],高于英国西南部某废弃电容器厂土壤(1300 mg ·kg-1)[16],但低于某电容器封存点泄漏区土壤中PCBs浓度(4500 mg ·kg-1)[17],也低于某电子废弃物拆解场地土壤中PCBs浓度(11160 mg ·kg-1)[12].封存点30~100 cm土壤中PCBs平均浓度为19.3 mg ·kg-1,高于封存点周边土壤(8.3 mg ·kg-1)[5].前期调查也表明封存点周边30~100 cm层面是污染物PCBs的主要聚集区[5],这表明部分散落在水泥封存石棺外面的电容器已经老化损坏致使该层土壤受到PCBs污染.封存点表层土(0~30 cm)PCBs浓度为6.23 mg ·kg-1,高于前期调查封存点周边0~30 cm土壤中PCBs的浓度(2.2 mg ·kg-1)[5],也高于浙江温岭电子拆卸点表土中最大PCBs浓度(5.79 mg ·kg-1)[18],和荷兰土壤修复行动的最低限制标准(1 mg ·kg-1)[19],远高于上海城市土壤中74种PCBs总量(232~11325 mg ·kg-1,平均浓度3057 mg ·kg-1)[20],比中国农田土壤中51种PCBs的总量(5.15 mg ·kg-1)[21]高106倍,高于松花江沉积物中检出的90种PCBs的总量(0.83~125 μg ·kg-1)[22].因此这部分电容器PCBs泄漏引起的污染应重视和妥善处置.

图 1旧电容器封存点不同深度土壤中PCBs污染水平Fig.1 PCBs concentrations in various layers of soils from a capacitor storage site
2.2 土壤中PCBs的组成特征

图 2为不同深度土壤中PCBs单体的污染水平,其中7种同分异构体PCB28、 PCB52、 PCB101、 PCB118、 PCB138、 PCB153、 PCB180被认为是生物毒性较高的指示性PCBs.从中可见,这7种PCBs在封存点土壤中都有检出,表土中∑PCB7浓度为3.15 mg ·kg-1,高于浙江路桥电子拆解区表土中∑PCB7浓度(2.50 mg ·kg-1)[23],底层土壤中∑PCB7浓度达到856 mg ·kg-1,是Tang等[18]调查的电子废物小作坊解场地土壤中∑PCB7的最高浓度的2.5倍.就检出量来看,PCB28在0~30 cm、 30~100 cm及200~250 cm土层中的检出量都是最高的,平均浓度分别达到1.30、 6.13和626 mg ·kg-1,分别占∑PCBs的20.9%、 31.8%和40.7%.由于PCB28是7种指示性PCBs之一,具有较高的毒性,因此不同土层土壤中潜在的生物毒性和生态风险都应当予以重视.

PCBs在环境中以多种异构体的形式存在,尽管209种PCBs异构体的结构、 理化性质相似,但各异构体毒性差异很大,其中邻位没有氯原子取代的共平面PCBs毒性较大,尤其以双对位和多于2个侧位氯取代的PCBs毒性最大,其中12种与二 英平面结构相似的类二 英多氯联苯(DL-PCBs)被认为是毒性最高的PCBs[6， 11].如图 2所示,该封存点共检出6种DL-PCBs,包括4个无邻位PCBs(PCB77、 PCB126、 PCB105、 PCB169)和2个单邻位PCBs(PCB118、 PCB156).封存点土壤中∑DL-PCBs在0.83~54.3 mg ·kg-1之间,远高于某固体废物拆解场地土壤中12种DL-PCBs的总浓度(0.02 mg ·kg-1)[6],高于东营孤岛地区表土中12种DL-PCBs 的总浓度(0.2~31.8 mg ·kg-1,平均浓度5.4 mg ·kg-1)[24],表明这个封存点的DL-PCBs污染更为严重.封存点土壤中∑DL-PCBs占PCB的3.53%~13.3%.6种DL-PCBs检出量最高的是无邻位的PCB77,其浓度在0.32~23.8 mg ·kg-1之间,占∑DL-PCBs的38.4%~43.9%,其次是单邻位的PCB118.柴剑荣等[25]对固体废物拆解区的DL-PCBs在生物体内蓄积的调查表明，DL-PCBs容易通过各种途径进入生物系统并在高级食物链富集,因此DL-PCBs的高浓度污染土壤的处置需要密切关注.

图 2废旧电容器封存点不同深度土壤中PCBs单体浓度Fig.2 PCBs congener concentrations in various layers of soils in a capacitor storage site

封存点土壤中不同氯代PCBs含量百分比如图 3所示.封存点土壤中PCBs以3-氯PCBs(PCB18和PCB28)和4-氯PCBs(PCB44、 PCB52、 PCB66和PCB77)为主,这6种PCBs检出率均为100%.在0~30 cm、 30~100 cm、 200~250 cm土壤层中3-氯PCBs和4-氯PCBs浓度占PCBs总量的75.7%、 81.1%和94.0%.5-氯PCBs(PCB105、 PCB118和PCB126)和6-氯PCBs(PCB138、 PCB149和PCB153)的检出率也较高(16.7%~83.3%),但浓度较低,其他高氯联苯(7~9氯)同系物的检出率低或者未检出,这与Shen等[26]调查的电容器拆解场地土壤中PCBs的主要组成比较类似.降巧龙等[27]对国内电容器中PCBs的研究也发现:我国变压器油主要是低氯取代的3-氯和4-氯PCBs为主， 7-氯及7-氯以上等高氯代联苯含量极微.因此可以推断该封存点土壤PCBs污染来自于旧电容器中PCBs的泄漏.

图 3废旧电容器封存点不同深度土壤中氯代PCBs比例Fig.3Compositions of PCBs homologues in various layers of soils in a capacitor storage site
2.3 封存点土壤中PCBs的毒性风险

PCBs环境毒性风险不仅与其总浓度有关系,而且还取决于毒性最大的几种异构体.根据世界卫生组织(WHO)规定的毒性当量因子(TEFs,其中: PCB77=0.0001, PCB105=PCB118=PCB156=0.00003,PCB169=0.03, PCB126=0.10)[28]计算检出的6种DL-PCB毒性当量浓度(TEQ),计算公式如下:

式中，ci是第i个DL-PCB的质量浓度,μg ·kg-1； TEQ是毒性当量,μg ·kg-1.

TEQ计算结果如图 4所示.该封存点的0~30 cm及30~100 cm土壤中6种DL-PCBs的∑WHO-TEQ达到9.94 μg ·kg-1和28.5 μg ·kg-1,远高于上海城市土壤中6种PCBs的∑WHO-TEQ(2.71~24.9 pg ·kg-1)[20],高于亚洲国家垃圾堆放点12种DL-PCBs的∑WHO-TEQ(4.9~26 mg ·kg-1)[22],高于莱茵河三角洲平原12种DL-PCBs的∑WHO-TEQ(0.02~0.09 μg ·kg-1)[29],也高于浙江省某PCBs废物封存点泥样12种DL-PCBs的∑WHO-TEQ(0.35 μg ·kg-1)[30].封存点200~250 cm底层土壤中6种DL-PCBs的∑WHO-TEQ为450 μg ·kg-1,高出上述区域PCBs 的TEQ值4~5个数量级,封存点周边土壤0~300 cm层面中6种DL-PCBs的∑WHO-TEQ为4.37 μg ·kg-1,是Wen等[23]调查的浙江电子拆解场地的12种DL-PCBs的∑WHO-TEQ的10倍，表明封存点及周边土壤都具有相当高的生物毒性风险.

图 4 土壤中PCBs的毒性当量浓度Fig.4Toxic equivalency of PCBs in soils

从6种DL-PCB的毒性当量浓度占∑WHO-TEQ总量的百分比来看(图 5),毒性最强的PCB126的检出量不是最高的,但是对TEQ的贡献最大,占∑WHO-TEQ的90%以上,是主要贡献因子,这与俞苏霞等[6]和Wang等[31]的调查结果一致.其次是PCB169约占∑WHO-TEQ的1.1%~5.4%.

图 5土壤中6种DL-PCBs的毒性当量浓度贡献率Fig.5Contributions of 6 DL-PCBs in soils to TEQs concentrations
2.4 土壤中PCBs的健康风险

依据健康风险评价模型和评价参数,对旧电容器储存点的土壤中PCBs可能存在的非致癌风险和致癌风险进行评价,计算结果见表2.

表2 废旧电容器储存点土壤中PCBs的非致癌风险和致癌风险Table 2 Non-carcinogenic and carcinogenic risks for PCBs in soils from a capacitor storage site

根据USEPA定义,当污染物的累积非致癌风险HI<1时,认为非致癌风险较小或可以忽略,HI>1时认为存在非致癌风险,会对暴露人群造成明显的非致癌健康危害[6].在居民用地方式下,儿童及成人的累积非致癌风险在0.927~1760之间,接近或超过非致癌风险可接受水平.工业用地方式下,工人的累积非致癌风险在0.785~175之间,除表土以外,其他区域的累积非致癌风险都超过了可接受水平,表明该区域如果置换为工业用地或居住用地都会存在严重的非致癌健康危害.从暴露途径来看,累积非致癌风险主要由经口摄入PCBs 产生,其次是皮肤接触,呼吸摄入途径产生非致癌风险很小,只占到1.0×10-4%~9.0×10-5%.对于不同暴露人群来说,居住用地方式下儿童为最敏感受体,底层土壤中PCBs儿童经口摄入量(CDI经口摄入)是慢性参考剂量(RfD)的1000倍以上,这主要是因为儿童较容易吞食土壤,体重较轻,平均作用时间较短导致非致癌风险高.

致癌风险通常以一定数量人口出现癌症患者的个体数表示,USEPA规定居住用地方式下可接受致癌风险水平为10-6,工业用地方式下为10-5[12],若致癌风险超过这个限值,则认为是致癌风险是不可接受的.如表2所示,居住和工业用地方式下土壤中PCBs的总致癌风险都已经超过了10-5,底层土壤的总致癌风险水平已经达到2.5×10-3~6.0×10-3,高出癌症风险阈值1~3个数量级,且主要由经口摄入暴露途径引起.居住用地方式下,儿童经口暴露的致癌风险最高达到4.47×10-3,表明PCBs在土壤中的总致癌风险已经远超出可接受范围,会对人体构成较大的健康风险,应对污染土壤进行修复.

3 结论

(1) 废旧电容器封存点土壤中PCBs浓度在6.23~1540 mg ·kg-1之间,远高于国家多氯联苯废物污染控制标准值(50 mg ·kg-1),同时土壤中PCBs以3~4氯为主,与国内电容器中PCBs的同系物特征类似.这些结果表明封存点电容器已经发生PCBs泄漏,散落在封存点外的旧电容器泄漏也导致了封存点周边土壤PCBs污染.

(2)封存点土壤中PCBs具有较高的毒性风险.封存点∑WHO-TEQ最高达到457 μg ·kg-1,其中PCB126是封存点土壤中总TEQ的主要贡献因子.

(3)在居民用地方式下,儿童及成人的累积非致癌风险在0.927~1760之间,接近或超过可接受非致癌风险水平,其中儿童为最敏感受体.工业用地方式下,除表土以外,工人的累积非致癌风险超过了可接受水平.居住和工业用地方式下土壤中PCBs的总致癌风险均超过了可接受致癌水平(10-6~10-5).

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