环境科学  2014, Vol.35 Issue (2): 577-584   PDF    
引用本文
马久远, 王国祥, 李振国, 张佳, 周锋, 魏宏农, 欧媛. 太滆南运河入湖河口沉积物氮素分布特征[J]. 环境科学, 2014, (2): 577-584.  
MA Jiu-yuan, WANG Guo-xiang, LI Zhen-guo, ZHANG Jia, ZHOU Feng, WEI Hong-nong, OU Yuan. Distribution of Nitrogen in the Sediment of Taige South River Estuary[J]. Environmental Science, 2014, (2): 577-584.  
太滆南运河入湖河口沉积物氮素分布特征
马久远1, 王国祥1, 李振国1,2, 张佳1, 周锋1, 魏宏农1, 欧媛1     
1. 南京师范大学地理科学学院, 南京 210023;
2. 湖南科技大学地理系, 湘潭 411201
收稿日期: 2013-4-21; 修订日期: 2013-7-28.
基金项目： 国家自然科学基金项目（41173078）；江苏省太湖水环境治理专项（TH2011207）；江苏省科技厅科技支撑计划项目（BE2011690）
作者简介：马久远(1988~),男,硕士研究生,主要研究方向为水环境生态修复,E-mail:majiuyuan@126.com
通讯联系人,E-mail:wangguoxiang@njnu.edu.cn
摘要：为研究入湖河口沉积物中氮素的存在形态和空间分布状况，于2012年4月在太滆南运河入湖河口区采集沉积物柱状样品并对沉积物中的氮素进行了测定分析. 结果表明，NH4+-N、TN和Org-N在表层沉积物中的沉积具有一定的同步性. NH4+-N与Org-N、TN均呈显著正相关（P<0.05），Org-N和TN呈极显著正相关（P<0.01）；Org-N是入湖河口表层沉积物氮素的主要成分，平均值为2843.77 mg·kg-1，占TN的质量分数为93.38%；氮素的水平分布存在差异：TN和Org-N的含量在入湖河干流延伸方向上，随距离的增加而逐渐降低，在偏离干流延伸方向上，呈“W”型波动变化. NH4+-N含量在距河口100 m内迅速下降，100 m后在波动中保持低水平. NO3--N含量在0~800 m内保持平衡，800 m后迅速升高；氮素的垂直分布存在差异：在入湖河干流延伸方向，NH4+-N含量随沉积物深度的增加而升高，NO3--N呈现出底层富集向表层富集转变的趋势，TN和Org-N的含量自表层向底层富集.
关键词： 氮     分布特征     沉积物     入湖河口     太滆南运河    
Distribution of Nitrogen in the Sediment of Taige South River Estuary
MA Jiu-yuan1, WANG Guo-xiang1 , LI Zhen-guo1,2, ZHANG Jia1, ZHOU Feng1, WEI Hong-nong1, OU Yuan1    
1. School of Geographical Science, Nanjing Normal University, Nanjing 210023, China;
2. Department of Geography, Science and Technology of Hunan University, Xiangtan 411201, China
Abstract: To characterize the distribution of nitrogen in the sediment of Taige south river estuary, column samples of sediments were collected and analyzed in April, 2012. Our results revealed that a synchronized trend existed among the levels of ammonium nitrogen (NH4+-N), organic nitrogen (Org-N) and total nitrogen (TN) in the surface layer of sediment. The NH4+-N positively correlated with TN and Org-N significantly (P<0.05) while TN highly significantly correlated with Org-N (P<0.01). Org-N was the major form of nitrogen, comprising 93.38% of total nitrogen (TN) averagely. Both horizontal and vertical distribution of nitrogen in sediments apparently changed along the distance to stream outlet. In the horizontal dimension in sediments, Org-N and TN decreased progressively as forwarding into the lake in the extending direction of the main stream, while showed a "W"-type fluctuation in the diverged direction away from the main stream. The level of NH4+-N decreased rapidly within 100 m to the stream outlet and remained constantly at a lower level beyond 100 m. However, the level of nitrate nitrogen (NO3--N) stabilized within 0-800 m and increased greatly beyond 800 m. In the vertical dimension in sediments, the level of NH4+-N increased with increasing depth. As the distance to the stream outlet increasing, the enrichment of NO3--N was enhanced in surface layers rather than in lower subsurface layers. Alternatively, the enrichment of Org-N and TN were reduced in surface layers but enhanced in subsurface layers.
Key words: nitrogen     distribution characteristics     sediments     estuary     Taige South River    

沉积物中氮素的释放对河流水质的影响是一个国际研究热点[1, 2]，研究表明NH+4-N的扩散通量较大，扩散方向主要是从沉积物到上覆水，最终导致水体大部分TN再生[3]. 目前对太湖湖体及环太湖河流沉积物中氮含量空间分布的研究较多[4, 5, 6]，但对入湖河口沉积物的空间分布的研究较少.

太滆南运河是太湖重污染区，对水体富营养化影响最大的12条入湖河道之一[7]，是太湖重污染湖区竺山湾氮磷营养负荷的重要外部来源[7, 8]. 太滆南运河总体水质以Ⅴ类和劣Ⅴ类为主，呈现以氮磷污染为主的特征[9, 10]. 该流域内水体污染主要来源于沿岸的生活、 农业和工业污染源的排放及受上游客水的影响，水体中TN、 NH+4-N等指标从上游向下游呈现明显的恶化趋势[11]. 其入湖河口区域经过长年的积累，大量氮素在湖底沉积物中聚积，成为难削减的内源污染负荷[12].

因此，本实验选取太滆南运河入湖河口作为研究区域，分析了入湖河口沉积物中氮素的形态构成特征和空间分布情况，以期为太湖富营养化防治及入湖河口健康水生态系统的恢复提供基础数据.

1 材料与方法
1.1 研究区域概况

太滆南运河全长20.3 km，是连接滆湖与太湖的主要通道，流经宜兴市内，经桥镇、 万石镇、 周铁镇，至殷村港入太湖[9]，河口呈直角形向竺山湖延伸. 太滆南运河流域有耕地0.68万hm2，主导产业是纺织、 电镀、 医药、 粮食加工、 化工等. 人口密集，工、 农业发达导致该区域内生活、 农业和工业污染负荷高，水污染非常严重[2, 8].

1.2 采样点布设及样品采集

本次采样由河口向湖区布设2条剖面，一条沿太滆南运河干流延伸方向，另外一条为干流延伸方向偏北35°(图 1). 每条剖面布设9个采样点，每个点位距河口距离分别为： 0(河口)、 50、 100、 200、 400、 600、 800、 1000和1500 m. 使用柱状取样器(HYDRO-BIOS，德国)采集沉积物样品，现场分层成 4层，包括表层(0~5 cm)，上层(5~10 cm)，中层(10~20 cm)和底层(20~30 cm)，装入聚乙烯自封袋中，放入冷藏箱4℃保存.

图 1采样点位示意Fig.1Schematic graph of sampling sites
1.3 分析测定方法

烧失率测定采用国家标准GB 7876-87； 含水率通过测定105℃烘干至恒重时的失重获得(GB 7172-87)； 沉积物样品经60℃烘干后，充分研磨，过100目筛，备用. TN采用过硫酸钾消煮法[13]测定，NH+4-N，NO-3-N经1 mol ·L-1的KCl(液土比为100 ∶1)浸提后[14, 15]，采用水质流动分析仪进行测定(Skalar San++，荷兰). Org-N采用差减法求得. 每个样品做3个平行，文中数据均采用平均值. 数据采用SPSS 18.0等软件处理. 氮素在垂直方向上的增长率表示为：

2 结果与分析
2.1 氮素的表层分布
2.1.1 无机氮

由图 2可知，在河口处NH+4-N含量最高，达到279.76 mg ·kg-1. 剖面1显示，NH+4-N的变幅为179.07~279.76 mg ·kg-1，最高值为最低值的1.6倍. NH+4-N的含量在0~100 m之间迅速下降，100 m后在波动中稳定，其中NH+4-N在50 m处降幅最大，平均降低77.56 mg ·kg-1，50 m后下降趋势放缓. 另外，NH+4-N的含量在200 m和1000 m处有略微的升高； 剖面2显示，NH+4-N呈“W”型变化，变幅较大(101.26~279.76 mg ·kg-1)，在1000 m处含量最低，其中NH+4-N在0~100 m迅速下降，平均降低173.19 mg ·kg-1，在100~800 m呈上升趋势，达到216.60 mg ·kg-1，800~1000 m处迅速下降达到最低值101.26 mg ·kg-1后，又缓慢上升.

图 2表层沉积物无机态氮含量分布Fig.2Distribution of inorganic nitrogen in surface sediments

NO-3-N的变化趋势(图 2)与NH+4-N不同，其含量在0~800 m范围内处于波动中稳定状态，800 m后迅速上升. 剖面1中NO-3-N的变幅为8.12~10.74 mg ·kg-1，最高值是最低值的1.32倍，呈“W”型上升趋势，平均整体升高12.93%，其中在0~200 m迅速下降，达到最低值8.12 mg ·kg-1，200~600 m呈缓慢上升趋势，800 m处出现一个波谷后迅速上升，在1000 m处达到最高值11.67 mg ·kg-1，最后又缓缓降低到10.77 mg ·kg-1. 剖面2的变幅为9.02~11.67 mg ·kg-1，最高值是最低值的1.29倍，整体呈上升趋势，平均升高13.39%，其中0~200 m呈上升趋势，平均上升了0.69 mg ·kg-1，200~800 m缓慢降低，800~1500 m的变化趋势和剖面1相同.

2.1.2 有机氮(Org-N)和总氮(TN)

图 3显示，表层沉积物中TN在两条剖面上的分布呈现一定的差异性，出现两种分布趋势：随距离逐渐减小型(剖面1)和两端、 中间较高型即“W”型(剖面2). 沿河口向竺山湾的推进过程中，剖面1的TN总体呈下降趋势，河口区有最高值，达到3856.25 mg ·kg-1，随后逐渐降低，在1500 m处达到最低值2430.53 mg ·kg-1. Org-N也呈下降趋势，河口区总氮含量明显高于湖心区，最高值在河口区为3566.98 mg ·kg-1，随后逐渐降低，在1500 m处达到最低值2231.63 mg ·kg-1，河口区Org-N和TN含量明显都高于湖心区； 剖面2中TN呈“W”型变化，最高值为4185.76 mg ·kg-1(800 m处)，最低值为2394.87 mg ·kg-1(50 m处)，最高值是最低值的1.75倍. Org-N最高值出现在800 m处，达到3914.86 mg ·kg-1，最低值出现在50 m处为2195.67 mg ·kg-1，最高值是最低值的1.78倍. 200 m前剖面1中TN和Org-N的含量高于剖面2，但在400 m后剖面2高于剖面1，其中在800 m和1500 m处出现峰值.

图 3表层沉积物TN和Org-N含量分布Fig.3Distribution of TN and Org-N in surface sediments
2.1.3 氮素的形态分布

表层沉积物中NH+4-N、 NO-3-N和Org-N的构成见图 4. 发现Org-N占TN的质量分数最大，平均值为93.38%，其次是NH+4-N占6.29%，NO-3-N占TN的质量分数最小为0.33%. 可见有机氮是太滆南运河入湖河口沉积物中氮素的主要赋存形态，无机氮中氮素主要是以NH+4-N的形式存在.

图 4表层沉积物各形态氮的分布比例Fig.4Distribution percentage of nitrogen in surface sediments
2.2 氮素的垂直分布
2.2.1 无机氮

在垂直距离上，大部分采样点(剖面1，下同)的沉积物中NH+4-N的含量都随深度的增加而升高，仅在200 m处有略微的下降(图 5). NH+4-N上升的幅度在4.27%~90.14%之间，其中在100 m处增幅最小，800 m处增幅最大，底层是表层的1.90倍，河口(0 m)增幅也较大，底层为表层的1.82倍. NO-3-N的垂直分布趋势不明显. 随深度增加，只有部分样点NO-3-N的含量有升高现象，即在0、 50、 200和800 m处有升高趋势，其中，河口处NO-3-N的含量随深度的增加增幅最大，为34.78%； 而在100、 600和1000 m处NO-3-N的含量随深度增加反而呈下降趋势.

图 5无机氮的垂直分布特征Fig.5Vertical distribution characteristics of inorganic nitrogen

图 6是无机氮在垂直距离上的分布情况，可用增长率表示. 正值表示氮素含量随深度的增加而增加，值越大，氮素增加的幅度越高； 负值表示氮素含量随深度的增加而减少，值越小，氮素含量减少的幅度越大. 图中虚线和实线是氮素增长率的趋势线.

图 6无机氮在垂直距离上的增长率Fig.6Vertical incremental rate characteristics of inorganic nitrogen

NH+4-N的增长率除了200 m的点外，都是正值，说明除了200 m外，NH+4-N的含量普遍呈随深度的增加而增加的现象. 增长率呈“横S”型的变化趋势，即在0~200 m内增长率降低，在200~800 m内增长率迅速增大，800 m后又降低. NO-3-N的增长率随离岸距离的增加逐渐降低，最后出现负增长，即在垂直距离上，NO-3-N的含量呈现出从底层富集向表层富集转变的趋势. 在0~1000 m的距离内，除100、 600和100 m以外，沉积物表层硝态氮的增长率都为正值，即表层NO-3-N的含量小于底层.

2.2.2 有机氮(Org-N)和总氮(TN)

图 7是Org-N和TN的垂直分布图. 在200 m和800 m，上层沉积物(5~10 cm)中TN和Org-N含量高于其他层次的含量，而50、 100和400 m处的中层沉积物中(10~20 cm)TN和Org-N含量高于其他层次的含量，1000 m处的沉积物中TN和Org-N含量随深度的增加而增加，而河口(0 m)处表层沉积物中Org-N含量最高，中层沉积物中TN含量最高.

图 7有机氮和总氮的垂直分布特征Fig.7Vertical distribution characteristics of TN and Org-N

TN的增长率几乎都是正值，且随距离的增加而增加(图 8)，表明在垂直距离上TN的含量为底层大于表层，且随着离河口距离的增加，增幅越来越大. Org-N的增长率随着距离的增加呈现“躺S”型的增长趋势，即在0~100 m的距离内，Org-N的增长率迅速增加，在200~600 m增长率缓缓降低，而后又大幅升高. 表明在垂直距离上Org-N的含量首 先为表层大于底层，200 m以后，表层沉积物中Org-N的含量小于底层，且随距离增加，增幅越来越大，底层沉积物的增加量越来越大. 综上，随离岸距离的增加，垂直距离上TN和Org-N表现出从表层向底层富集的现象.

图 8有机氮和总氮在垂直方向上的增长率Fig.8Vertical incremental rate characteristics of TN and Org-N
2.3 各形态氮素的同步沉积研究

为了更加充分地了解河口处氮素在表层沉积物中的分布规律及氮素各形态之间的相互关系，弄清楚氮素在表层沉积物中的补充来源，相互转化是否具有同步现象，对河口所有表层沉积物样品中TN、 Org-N、 NO-3-N和NH+4-N含量进行了相关性分析(表1). 发现NH+4-N与Org-N和TN都呈显著正相关(P<0.05)，Org-N和TN呈极显著相关(P<0.01)，说明NH+4-N、 TN以及Org-N在表层沉积物中的沉积具有一定的同步性. NO-3-N与TN、 Org-N及NH+4-N相关性不强，说明NO-3-N和其他形式的氮素在沉积方式上存在一定的差异性.

表1 表层沉积物氮素相关性系数 1)Table 1 Correlation coefficient of several nitrogen forms in surface sediment layer
3 讨论
3.1 河口表层沉积物中氮素的空间分布特征

表层沉积物中，两条剖面上氮素的分布呈现一定的差异性(图2)，沿河口向竺山湾的推进过程中，剖面1的TN和Org-N总体呈下降趋势，河口区含量明显高于湖心区，而剖面2呈“W”型波动趋势，说明在太滆南运河干流延伸方向上，TN含量随距离增加而降低，但是偏离干流延伸方向后，TN的沉积可能受到其他因素的影响，从而出现波动. 有研究表明河口形状、 河流的径流作用、 水产养殖等都是影响污染物迁移扩散的主要因素[16, 17]. 竺山湖沿岸历史曾有岸边浅水围网养殖区域，在养殖过程中会产生高氮废水及鱼类残体，这些物质会导致水体氮素分布的差异，沉积后也会使局部地区沉积物中的氮素组成变化及含量升高[18, 19, 20]. 河口的形状会影响河口环流，影响河口的浑浊带[21, 22]，从而影响河口营养盐的迁移扩散. 太滆南运河河口呈直角形向竺山湖延伸，河口南岸与河口径流方向几乎平行，北岸与径流方向垂直，这种特殊的河口形状可能会对河口区形成特殊的河口环流，从而影响太滆南运河河口水体中氮素的沉积与扩散作用，进而影响河口区表层沉积物中氮素分布的差异性.

NH+4-N的含量在距河口100 m的范围内迅速下降，100 m后在波动中持平，说明上游的NH+4-N主要积累在距河口0~100 m内的表层沉积物中，而在100 m处达到扩散平衡. 分析剖面1和剖面2中NO-3-N的变化趋势得知，800 m前，NO-3-N在波动中稳定，但在800 m后就迅速升高. 一是由于表层沉积物中NO-3-N的积累受上游水体的影响较小，影响其含量的主要受底栖生物扰动和微生物作用影响. 河口近岸区一般由于有机质大量积累，有机质分解消耗大量氧气，导致水体处于缺氧状态[23]. 所以在800 m内水体溶解氧含量较低，有机质分解产生NH+4-N，难以转化为NO-3-N，而800 m后由于水体复氧，NH+4-N可以被转化为NO-3-N，而被保存下来. 二是可能在竺山湖历史的围网养殖过程中投加大量含有硝态氮的饵料[24, 25]，大量NO-3-N被释放并沉积到底泥中.

3.2 表层沉积物中各形态氮的构成特征

Org-N是太滆南运河河口地区沉积物中氮素的主要形态，所占比例高达93.38%，NH+4-N是无机氮的主要存在形式，占TN的6.29%，根据美国EPA中沉积物TN污染评价标准[26]，该地区沉积物已达中度污染水平. 本研究沉积物中氮素构成与太湖东部的吴溇河河口相似，吴溇河河口是典型的有机污染型河口，Org-N占总氮的95.12%，而NH+4-N仅占TN的5.21%左右[7, 27]. 而太湖西部殷村港的沉积物中氮素构成与本研究不同，Org-N含量较低，仅占TN的61.96%左右，但铵态氮比例较高，高达36.34%[27]，可以看出殷村港的沉积物中NH+4-N污染较重. 造成太滆南运河河口区沉积物中Org-N比例高的原因可能为该地区多年来种植业发达、 强度高以及不合理施肥等原因[28]，使得大量氮素随河流进入湖体，并沉积在底泥中. 另外竺山湾一直是蓝藻高发地区[29]，大量的氮素在蓝藻死亡后被释放出来，通过水-沉积物界面沉积到沉积物中. 同时，在该地区有围网养殖区域，不合理地投放饵料可能也是沉积物中氮素富集的原因之一.

沉积物释放是湖泊水体溶解Org-N的重要来源[30, 31]，有研究表明沉积物间隙水中的氮素含量远远高于上覆水，为沉积物中氮素的释放提供客观条件[32]，太滆南运河河口地区有机氮污染较重，一旦环境因素发生改变，沉积物受底栖生物扰动和微生物的分解作用加强，沉积物中的内源污染极有可能大幅向上覆水释放，引起新一轮的水体富营养化. 所以加强太滆南运河河口地区沉积物内源污染的治理对太湖竺山湖水体富营养化的治理有重要的意义.

3.3 各形态氮素的垂直分布特征

在垂直距离上，NH+4-N的含量随深度的增加而增加. 但随离岸距离的增加，NH+4-N在垂直距离上表现出先减少，再增加，随后又减少的现象(图6). 一般情况下,NH+4-N的含量与有机物含量、 水动力情况及沉积环境有关[33, 34]. 而太滆南运河河口的沉积环境比较复杂，主要有两个原因，一是河口有大量蓝藻聚集； 二是该地区水温相对较高[35]. 孙英等[36]研究发现，厌氧条件下，温度升高有利于NH+4-N从沉积物中释放. 而太滆南运河河口地区由于上游有机质大量积累并分解，蓝藻水华的衰亡，消耗了大量氧气，水体处于缺氧状态[23]，同时温度也较高，促进了表层沉积物中NH+4-N的释放. 浅水湖泊中蓝藻水华堆积衰亡也会引发沉积物中营养盐的释放[37]. 太滆南运河河口位于竺山湾，会有大量蓝藻堆积衰亡现象发生，因此会引起沉积物中NH+4-N的释放. 所以这两个原因共同导致该地区沉积物中NH+4-N含量在底层高，表层低. 但是随着离岸距离的增加，NH+4-N在垂直距离上的变化规律还没有完全弄清，可能与湖盆形态、 风浪的扰动以及生物扰动等因素有关，有待进一步研究.

NO-3-N的含量在垂直距离上呈从底层富集向表层富集转变的趋势，这可能与太滆南运河河口水体氧气含量有关. 太滆南运河河口近岸区(0~50 m)水体处于缺氧状态，上覆水中的硝化作用减弱，导致表层沉积物中NO-3-N的来源减少，同时反硝化作用加强，导致表层沉积物中NO-3-N的汇增加，另外，蓝藻的衰亡会导致表层沉积物中NO-3-N的释放[37]，以上共同造成沉积物表层NO-3-N的含量比底层低的现象，即增长率为正值； 而在远岸区，包括100、 600和1000 m，由于水体复氧增加，反硝化作用减弱，硝化作用加强，表层沉积物中NO-3-N的汇减少，源增加，随距离增加逐渐转变为表层沉积物中NO-3-N的含量比底层高的现象，即增长率为负. 另外，竺山湾沉积物中AOB(ammonia-oxidizing bacteria)和AOA(ammonia-oxidizing archaea)种群结构在沉积物的垂直距离上有明显的变化，这两种古菌的种群及数量变化可以改变NO-3-N的利用情况[38]，所以NO-3-N的分布还可能与河口微生物的种类及数量的分布有关. 综上，水体氧气含量的分布和沉积物中微生物种群和数量的变化，导致NO-3-N的含量在垂直距离上呈从底层富集向表层富集转变的趋势.

随离岸距离的增加，在垂直距离上TN和Org-N表现出至表层向底层沉积的现象，且随离岸距离的增加，向底层富集的程度越大. 一般情况下沉积物中溶解氧的渗透深度一般仅限于表层几cm[39]，随着沉积深度的增加，沉积环境因O2被耗尽而变得相对还原，导致微生物的分解作用减弱. 另外，分解有机质的微生物大多生存于沉积物表层,随着深度增加微生物的丰度和数量会发生变化，甚至逐渐减少[3, 38]，所以表层沉积物中Org-N和TN含量较低，随深度增加，含量又逐渐地增加. 生活污染和农业污染是太滆南运河流域的主要污染源，TN占入河总污染物的比例高达80.1%[40]. 这些污染物沉积在河口近岸区的沉积物中，使得近岸区表层沉积物中TN和Org-N的含量比其它层的含量高，形成在表层富集的现象. 随着离岸距离的增加，由于缺少高氮污染物在表层沉积物中沉积，沉积物中TN和Org-N的垂直分布渐渐变为向底层富集的现象.

4 结论

(1)太滆南运河入湖河口沉积物中Org-N污染较重，污染已达中度污染水平. Org-N平均占TN的93.38%，铵态氮占6.29%，硝态氮所占比例最小仅0.33%，所以加强该地区沉积物内源污染的治理对太湖竺山湖水体富营养化的防治有重要的意义.

(2)TN、 Org-N以及NH+4-N在表层沉积物中的沉积具有同步性. NH+4-N与Org-N、 TN都呈显著正相关(P<0.05)，Org-N和TN呈极显著相关(P<0.01).

(3)沉积物中氮素的水平分布存在差异性. TN和Org-N的含量在入湖河干流延伸方向上，随距离的增加而逐渐降低，在偏离干流延伸方向上，由于受到河口形状、 径流作用、 水产养殖等因素的影响呈“W”型波动变化. NH+4-N含量在距河口100 m内迅速下降，100 m后在波动中保持低水平. NO-3-N含量在0~800 m内保持平衡，800 m后迅速升高，水体氧气含量的变化及围网养殖氮素输入是主要原因.

(4)随离岸距离的增加，氮素在垂直距离上的分布各具特征. 随着距离的增加，NH+4-N保持随深度的增加而增加的现象，NO-3-N呈现出底层富集向表层富集转变的趋势，TN和Org-N的含量自表层向底层沉积，且随着离河口距离的增加，向底层沉积的幅度越大.

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