环境科学  2014, Vol. 35 Issue (1): 348-355   PDF    
引用本文
韩洋, 郑有飞, 吴荣军, 尹继福, 孙霞. 南京河流夏季水-气界面N2O排放通量[J]. 环境科学, 2014, 35(1): 348-355.
HAN Yang, ZHENG You-fei, WU Rong-jun, YIN Ji-fu, SUN Xia. Nitrous Oxide Flux at the Water-Air Interface of the Rivers in Nanjing During Summer[J]. Environmental Science, 2014, 35(1): 348-355.
南京河流夏季水-气界面N2O排放通量
韩洋1, 郑有飞2, 吴荣军3, 尹继福1, 孙霞1    
1. 南京信息工程大学大气物理学院, 南京 210044;
2. 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044;
3. 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044
收稿日期: 2013-4-7; 修订日期: 2013-6-24.
基金项目： GEF/UNDP“中国准备第二次国家信息通报能力建设”项目
作者简介：韩洋（1988~），男，硕士研究生，主要研究方向为大气环境，E-mail：hyleo5@yeah.net
通讯联系人,E-mail:zhengyf@nuist.edu.cn
摘要：利用静态箱-气相色谱法对南京4条河流（内秦淮河、外秦淮河、金川河、团结河）和1座水库（金牛湖）的夏季水-气界面N2O气体通量进行24 h连续观测. 结果表明，4条河流24 h内均为N2O的排放源，而金牛湖作为本底对照则表现为N2O的吸收汇. 受水利条件变化的影响内秦淮河N2O在20：00达到排放峰值. 金川河和团结河N2O排放通量均在夜间水中溶解氧饱和度极低的时候达到最低值. 外秦淮白天的硝化作用和夜间的反硝化作用导致其N2O呈现出双峰的排放趋势. 金牛湖N2O的排放量主要受风速影响，呈现出夜高昼低的排放趋势. 在常规观测中，团结河、金川河、外秦淮河及金牛湖这4种水体能代表全天平均值的采样时间段均在08：00~12：00之间，但对于受外界影响较大的内秦淮其适宜的时间段则为14：00~16：00.
关键词： 南京     河流     夏季     水-气界面     N2O通量    
Nitrous Oxide Flux at the Water-Air Interface of the Rivers in Nanjing During Summer
HAN Yang1, ZHENG You-fei2, WU Rong-jun3, YIN Ji-fu1, SUN Xia1    
1. School of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China;
2. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, Nanjing 210044, China;
3. School of Environment Science and Engineering, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China
Abstract: Employing floating static chamber-chromatography method, the N2O diurnal fluxes at the water-air interface of four rivers(Tuanjie River, Jinchuan River, Inner and Outer Qinhuai River)and Jinniu Lake were monitored in Nanjing during summer. The results show that four rivers act as the sources of N2O emission, but Jinniu Lake is characterized by the absorption of N2O. The highest N2O flux from Inner Qinhuai presented at 20:00 because of the changing of hydrodynamic conditions. Both Jinchuan and Tuanjie rivers' minimum N2O fluxes were detected when the content of dissolved oxygen was extremely low. The tendency of N2O from Outer Qinhuai showed a double-peak because of its daytime nitrification and nocturnal denitrification. The flux of N2O from Jinniu Lake had been noted as being generally higher at night than that during light hours due to the effect of wind. For natural rivers, the proper sampling period is from 08:00 to 12:00, but for the river subjected to interference, the sampling period is different.
Key words: Nanjing     river     summer     water-air interface     N2O flux    

氧化亚氮(N2 O)在温室气体中扮演重要的角色，其增温效应是CO2的260~310倍，在对流层中的停留时间更是长达120 a[1]. 此外，N2 O还作为催化剂破坏平流层中的臭氧层. 大气中的N2 O来自天然和人为源. IPCC估计农田土壤及其水环境中微生物将N转化为N2 O是人为地向大气释放N2 O最大的源[2]. 国内外关于农田N2 O的排放也有大量的报道[3, 4]. 然而，近几十年来人类活动导致输入到淡水流域中的N大幅增加，其中大多数进入河流，恶化水质[5]. Beaulieu等[6]认为，在人类造成的N2 O排入大气的活动中，河流至少是其中10%的来源，是IPCC估算量的3倍. 王佳宁等[7]通过对国内3个流域不同类型河流研究，发现其估算的所有河流N2 O释放系数(EF5-r=0.881%)显著高于2006年IPCC提出的参考值(0.25%). Seitzinger等[8]通过模型结果指出，在人类干扰下不断增加的无机N负荷加速了水生生态系统中N循环的过程，全球河流N2 O的释放量和陆地表面该气体的人为排放量相当. McMahon等[9]研究表明，South Dlatte River 和Potomal River释放量N2 O的总和超过了美国大陆所有污水处理厂N2 O的排放量. 因此，作为人们赖以生活、 生产的重要资源，同时担负着各种社会活动废物排放的城市河流，其水-气界面的温室气体交换不可忽视.

尽管国内外已有大量学者对河流水-气界面的温室气体释放进行了大量的研究[10, 11]，但对不同受污程度的城市河流N2 O温室气体的排放通量研究较少，尤其缺乏河流温室气体昼夜排放特征的精确研究. 因此，本研究选取南京市具有代表性的内、 外秦淮河，金川河、 城郊团结河以及金牛湖作为研究对象，其中金牛湖为本底参照，采用漂浮静态箱-气相色谱法，对上述5种水体夏季水-气界面N2 O排放通量分别进行了24 h的观测和研究，并对相关影响因素进行了分析， 揭示了不同受污河流温室气体昼夜排放特征， 以期弥补我国城市河流温室气体排放研究的不足，为今后估算河流水体对大气温室气体的影响提供理论依据.

1 材料与方法
1.1 观测区概况和采样点布设

本研究于2012年8月分别对南京市金川河、 团结河、 内秦淮河、 外秦淮河及金牛湖的水-气界面的N2 O排放通量进行持续观测，观测日期分别为： 8月4日、 8月16日、 8月25日、 8月31日、 8月23日. 采样点分布如图 1所示.

图 1 采样点分布示意

Fig. 1 Distribution of sampling sites

观测区域中，金川河，内、 外秦淮河均为南京市内重要的城市内河，全部为闸控河流，河道两边均为人筑石堤，并建有绿化带和供居民休息的景观设施. 金川河除自然降水外，基本无清洁水源流入[12]，水体属有机物污染，主要是粪便和生活垃圾为主的生活污水大量排放造成. 秦淮河分内秦淮河和外秦淮河两支：外秦淮主要接纳沿河的工业废水和生活污水，导致其水质普遍为劣Ⅴ类水[13]； 对于内秦淮河段，一方面居民的生活垃圾、 废水、 粪便等直接倾入水体，另一方面，沿岸大量的商业小区、 市场、 饭店等人为污染注入水体. 其水质状况劣于Ⅴ类标准，主要污染物是有机物，表现为典型的城市污水污染特征[14]. 城郊团结河为典型的自然河流，水位较浅，农田施用化肥会大量流失并流入该河，其流域沿线存有小作坊、 小工厂，因此不同于城内河流水体污染主要来自工业废水和生活污水，城郊河流污染物更为复杂； 金牛湖原名金牛山水库，位于六合区东北部低山丘陵区. 集水面积为124.14 km2，总库容量9600万m3，是南京市最大的人工湖泊，为二级饮用水源地. “十二五”期间，江北金牛湖和江南石臼湖将被列为城市备用水源地. 本研究选取金牛湖作为本底对照，以期探明南京典型的不同受污程度的河流温室气体排放量的昼夜差异.

为了方便采样，采样点均设置在人类活动和陆地生态系统的生物效应对采样结果产生影响较小的河边. 各河流及水库采样点的位置分别为：内秦淮，文正桥附近(118°47′38.7852″ E， 32°1′20.1396″N)； 外秦淮，石头城公园附近(118°45′21.9096″E， 32°2′50.5248″N)； 金川河，城北污水处理厂出水口附近(118°45′8.6832″E， 32°6′19.1988″N)； 团结河，铁路桥附近(118°42′21.87″E, 32°13′15.00″N)； 金牛湖，金牛湖风景区内(118°58′14.808″E， 32°28′15.348″N).

1.2 样品采集及数据分析

本文采用漂浮静态箱(图 2)进行水-气界面温室气体排放通量观测. 漂浮静态箱由气体采样箱和泡沫漂浮架组成. 采样箱的主体为非透明的PVC材质圆筒(直径20 cm，高24 cm)，箱体表层包裹了铝箔，以减少采样时由于太阳辐射所引起的桶内温度的变化； 采样箱顶部开有2个小孔，分别连接水银温度计和供采样用的气体导管.

图 2 漂浮静态箱示意

Fig. 2 Schematic diagram of the floating static chamber

采样前，箱体于通风处倒置，使箱内气体混合均匀，然后将箱体固定在泡沫板上并倒置于河道水面，箱体底部浸入水面2 cm，用配有三通阀的注射器采集气样， 3箱同步采样，分别于箱体下水后0、 10、 20 min采集，采气前缓慢抽推注射器数次以混合采样管和箱内的气体，每次抽取50 mL气样. 3个箱采完一遍后，进行下一轮采样. 观测期间采样间隔为2 h，气体样品在48 h内分析完毕. 采集气样的过程中，同时现场测定箱内温度、 气温、 表层水温，并采集表层水样. 用便携式YSI550A溶解氧仪同步测定水体溶解氧饱和度.

水样用聚乙烯瓶贮藏，并及时运回实验室分析. 高锰酸盐指数、 总磷(TP)、 总氮(TN)、 硝态氮(NO-3-N)、 亚硝态氮(NO-2-N)以及叶绿素a参考文献[15]中的国标方法监测，pH值、 电导率由上海佑科电导率仪(DDS-11A)监测. 用安捷伦6890N气相色谱仪结合火焰离子检测器和电子捕获器进行联机对气体样本进行N2 O分析测定[16].

目标气体的排放速率是通过对每3个样品的目标气体混合比与相应的采样间隔时间(0、 10、 20 min)进行线性回归求得的. 结果的采用要基于以下3条标准[17]：①所测气体在箱内的初始浓度必须在所测地大气背景浓度值的±10%内； ②对于CH4相关系数(R2)必须大于90%，对于CO2和N2 O必须大于80%； ③回归斜率不能经过零点. 单位面积的排放量是根据大气压、 气温、 普适气体常数、 采样箱有效温度、 目标气体分子量等求得的[16].

2 结果与分析
2.1 不同水体N2 O昼夜排放特征

5种水体N2 O昼夜变化趋势不尽相同(图 3). 金牛湖尽管在00:00~08:00释放N2 O，但从全天尺度看，金牛湖表现为对N2 O的吸收，平均汇强为0.77 μg ·(m2 ·h)-1. 4条河流均表现为对N2 O的排放源. 内秦淮河N2 O呈单峰形式排放，最大值出现在观测当日(8月16日)20:00， 24 h内变化范围为35.18~371.59 μg ·(m2 ·h)-1，平均值为130.18 μg ·(m2 ·h)-1. 金川河和外秦淮河变化趋势均为双峰型，最大值分别出现在14:00、 8:00和14:00、 00:00时刻，变化范围分别为6.16~64.51和43.97~177.96 μg ·(m2 ·h)-1，平均值分别为36.41 μg ·(m2 ·h)-1和106.30 μg ·(m2 ·h)-1. 团结河除了夜间02:00~04:00之间短暂地成为N2 O的吸收汇，其余时刻N2 O的排放通量均为正值， 24 h的变化幅度为-26.29~72.70 μg ·(m2 ·h)-1，平均值为30.17 μg ·(m2 ·h)-1.

图 3 5种水体夏季N2 O通量昼夜变化情况

Fig. 3 Diurnal variation of N2 O flux in 5 waterbodies in summer

按照观测期间日出日落时间将昼夜进一步细分为昼间、 夜间两部分进行考虑(表 1). 结果发现，金川河、 团结河及外秦淮河N2 O夜间排放通量占全天通量的比例均超过了30%，内秦淮河的比例甚至超过50%. 因此，在以往的观测中，由于普遍认为夜间气候条件变化，尤其是温度的变化以及水中、 底泥中微生物活性相对较低，同时由于夜间不利于手动采样，对夜间采样频率的有意降低可能会导致温室气体夜间排放量的漏检，夜间河流表面温室气体的观测也应同样受到重视.

表 1 不同河流N2 O昼夜通量值及代表日均通量时间段

Table 1 N2 O diurnal fluxes and the optimum period of mean diurnal fluxes from different experimental sites

从昼夜结果中可以明显看出，由于河流自身水质参数和水环境因子的差异以及不同河流所处地理位置环境的不同，导致不同水体中N2 O排放通量具有较大的时间变异特点. 因此在长期的观测中选取一个能代表日间均通量的时间段尤为重要. 大量的文献中提到早上09:00~11:00作为当日的通量代表时间[18, 19]. 万晓红等[20]通过对白洋淀湖泊湿地N2 O的排放通量的研究发现， 1 d中10:00~14:00可以代表白洋淀N2 O全天的排放通量. 赵炎等[21]在对三峡水库香溪河支流水域温室气体观测期间以09:00~14:00代表1 d的排放通量. 依据以上的思路，将本研究的5种水体进行分析发现，除了内秦淮河，剩余4种水体昼间能代表一日平均值的时间段均在08:00~12:00之间，与以上研究基本相符. 而夜间除了金川河外，其余水体20:00~00:00之间的平均排放量能代表全天排放量.

2.2 环境因子对N2 O昼夜变化的影响

水体中N2 O的产生是好氧的硝化作用和厌氧的反硝化作用的共同结果. 水体中DO含量能影响水中N2 O的产生机制，也是N2 O产生的主要控制因子. Laursen等[22]研究表明，河流沉积物微藻在白天产生的O2能共同促进硝化/反硝化的速率. 在本研究中金川河和团结河N2 O排放通量和DO饱和度呈正相关，而外秦淮河和金牛湖相应的排放量和DO饱和度则呈负相关.

硝化、 反硝化细菌在-2~60℃内均能保持活性， 35~40℃之间为最佳温度，当温度继续上升则会抑制其活性[23]. Stow等[24]通过对Neuse河研究表明N2 O最高的排放量出现在较热的月份. 从表 2中可以看出除了金牛湖外， 4条河流N2 O的排放通量均和气温及水温呈正相关关系. 金川河团结河以及内秦淮河N2 O的排放通量和风速均呈正相关关系，外秦淮河的相关性则不显著，而金牛湖N2 O的排放通量和风速呈显著负相关. 气压、 水位和N2 O的释放量的相关性则没有明显的规律.

表 2 昼夜观测期间N2 O通量和环境因子的关系 1)

Table 2 Correlation between N2 O flux and environmental factors during the diurnal variation

利用逐步回归方法建立回归方程见表 3，团结河、 金川河和金牛湖均主要受两种因子的共同影响，分别为气压和溶解氧饱和度、 水位和溶解氧饱和度及水温和溶解氧饱和度. 气温能够解释外秦淮34%的N2 O通量变异. 而内秦淮河则无法建立回归方程.

表 3 5种水体N2 O通量和环境因子的回归方程 1)

Table 3 Stepwise regression equations between diurnal N2 O flux and environmental factors in 5 waterbodies
3 讨论
3.1 不同水体昼夜排放机制探讨

表 4为5种水体水质状况，从中可以看出城郊团结河和城北金川河受污较为严重，流经城内的内、 外秦淮河次之并受污程度较为接近. 作为本底对照的金牛湖受污最轻. 有研究表明，在流速缓慢的河流性湿地中，反硝化作用比较彻底，生成N2而非N2 O，而在流速较快的开阔河流中N2 O通量则会较大[25]. 因此，本研究中流速较慢的金川河和团结河N2 O的排放通量均低于内、 外秦淮河. 除了微生物活性的影响外，水体中温室气体传输还取决于水-气界面的浓度梯度和气体的传质速度. Lilley等[26]在高度涡流的山间溪流发现,温室气体会不断地从含有急流的河段排出，而在含有水池并流速较低的河段，又会重新补充到溪流中. 赵小杰等[27]也指出，较大的水面波动会导致较大的温室气体排放量. 因此，不同于其他水体，内秦淮河N2 O的排放通量的最大值出现在河道内游船过往最频繁的20:00，水面巨大的波动打破了原有的气液平衡，加速溶存于水中气体的释放量. 由于受到水力条件变化的影响，内秦淮河N2 O的排放通量和水环境因子的相关性均不明显.

表 4 夏季昼夜变化期间水质情况 Table 4 Water quality of five waterbodies during diurnal variation

温度升高，沉积物微生物活性增强，促进硝化/反硝化作用. Warwick[28]研究发现河流中白天硝化速率最高的时刻出现在中午过后. 同样本研究金川河、 外秦淮河在14:00 N2 O均达到排放峰值. 白天较活跃的硝化作用一方面能够为反硝化作用提供基质，另一方面能够在沉积物表层增强硝化-反硝化耦合作用. 因此，当外秦淮河溶解氧饱和度在夜间达到低值时，在反硝化作用的影响下，其N2 O的释放量在00:00出现了极大值. 而金川河由于在观测22:00~次日06:00之间水体表面活性增大，水面密密麻麻鼓起白色气泡，阻碍了水-气界面之间气体的交换，并使得N2 O的排放通量在00:00达到最低值. 此外，尽管从整个昼夜趋势来看，水位对N2 O的排放几乎没有影响. 但在金川河和外秦淮河观测次日10:00均发现水位的上升抑制N2 O的释放量的现象. 在对湿地的研究中也有类似的负相关关系[29]. 因此，在河流中水位的变化在一定条件下也会对N2 O的排放产生影响.

从图 3中可以看出，水体中夜间溶解氧的净消耗高于昼间. 对于团结河，可能主要受反硝化作用影响，尽管从实验开始到次日04:00时DO饱和度都较低，但白天在较高温度的影响下N2 O的释放量高于夜间. 因此，其N2 O的释放量同水温和气温均呈显著相关(表 2). 同时，团结河N2 O释放量并没有像金川河和外秦淮河一样在午后达到排放峰值. 这可能是由于团结河水位较浅(25 cm)，在白天容易受到光照引起溶解氧变化的影响. 在实验室研究中发现，光照能增强氧气的渗透能力，从而使反硝化区域远离沉积物表面[30]. 研究表明，在光照条件下，浅水湖泊及溪流沉积物的反硝化速率较低[31]. 因此，在光照最强的期间团结河N2 O的排放通量反而呈减少趋势. 夜间随着温度和溶解氧饱和度进一步降低，在02:00~04:00之间甚至短暂地成为了N2 O的汇. 此时是整个昼夜过程中溶解氧饱和度最低的时候(1.3%~1.4%)，在缺少氧气的状态下，会促使N2 O还原酶将N2 O进一步还原为N2. 当温度再次上升时，尽管溶解氧饱和度也随之上升，但Laursen等[22]研究表明，白天底泥微藻产生的氧气能共同促进反硝化和硝化速率. 因此，团结河N2 O释放量也呈上升趋势.

沉积物是产生N2 O的重要场所，而金牛湖不仅为2级饮用水源地，并且其采样点湖底均为水泥砌筑，没有N2 O的产生环境. 因此，金牛湖N2 O的排放主要取决于N2 O在水-气界面的分压平衡. 在观测的昼间，由于风速较大，而金牛湖对N2 O极有可能是欠饱和的. 因此，对于欠饱和水体，高风速在水面可能形成向下的泵吸作用[32]，从而导致在昼间金牛湖主要表现为N2 O的吸收汇. 而夜间湖面平静，溶存在水中的N2 O又慢慢释放.

3.2 和相关研究的比较

表 5给出了不同的研究对象N2 O的昼夜排放均值. 从中可以看出，本研究中流经主城区的内、 外秦淮河N2 O的24h平均释放量和美国的Iroquois等3条河流在一个量级上，高出包括流经城北的金川河和城郊团结河的其他河流N2 O释放量一个量级. 对于受污较轻的天然水体——金牛湖则整体表现为对N2 O的吸收汇. 总体看来，南京市有代表性的4条河流N2 O的排放量处于较高水平.

表 5 其他河流、 湖泊N2 O的昼夜排放通量 Table 5 Compilation of N2 O mean diurnal flux from rivers and lakes


4 结论

4条河流在夏季24 h内均为N2 O的排放源，其日均通量为流经主城区的内、 外秦淮河高于城北金川河和城郊团结河. 金牛湖作为本底对照，表现为N2 O的吸收汇. 在水力条件变化的影响下内秦淮河N2 O在20:00达到排放峰值，这也导致其夜间的排放量占全天排放量的比例超过了50%. 在溶解氧的影响下，金川河和团结河均在夜间水中溶解氧饱和度极低的时候达到排放最低值，其中团结河在02:00~04:00之间对N2 O形成了短暂的吸收汇. 外秦淮白天的硝化作用和夜间的反硝化作用导致其N2 O呈现出双峰的排放趋势. 金牛湖N2 O的排放量几乎可以忽略，其主要受风速影响，呈现出夜高昼低的排放趋势. 在常规观测中，团结河、 金川河、 外秦淮河及金牛湖这4种水体能代表全天平均值的采样时间段均在08:00~12:00之间，和相关研究的结果接近，但对于受外界影响较大的内秦淮其适宜的时间段则为14:00~16:00. 通过和其他水体的昼夜观测对比，南京市河流N2 O的排放量总体处于较高水平.

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