环境科学  2014, Vol. 35 Issue (1): 93-99   PDF    
引用本文
柯跃进, 胡学玉, 易卿, 余忠. 水稻秸秆生物炭对耕地土壤有机碳及其CO2释放的影响[J]. 环境科学, 2014, 35(1): 93-99.
KE Yue-jin, HU Xue-yu, YI Qing, YU Zhong. Impacts of Rice Straw Biochar on Organic Carbon and CO2 Release in Arable Soil[J]. Environmental Science, 2014, 35(1): 93-99.
水稻秸秆生物炭对耕地土壤有机碳及其CO2释放的影响
柯跃进, 胡学玉, 易卿, 余忠    
中国地质大学(武汉)环境学院, 武汉 430074
收稿日期: 2013-4-2; 修订日期: 2013-5-13.
基金项目： 国家自然科学基金项目（41071159）
作者简介：柯跃进（1989~），女，硕士研究生，主要研究方向为土壤环境化学，E-mail：0110keyuejin@gmail.com
通讯联系人,E-mail:huxueyu@cug.edu.cn
摘要：为探究生物炭自身稳定性及其输入土壤后对于土壤本体有机碳的影响，本研究模拟自然条件，分别将500℃和700℃裂解的水稻秸秆生物炭（RBC500和RBC700）以0%（空白土壤）、3%、6%和100%（纯生物炭）的比例添加至耕地土壤进行室内培养实验，观测总有机碳（TOC）与易氧化态碳（EOC）含量的变化及CO2排放特征. 结果表明，与空白土壤处理相比，土壤TOC、EOC含量均随水稻秸秆生物炭添加量的增加而升高；相同添加量条件下，RBC500对土壤TOC与EOC增加的贡献均高于RBC700. 各处理土壤TOC含量在前30 d内均降低（最大降幅为15.8%），并于培养后期趋于稳定；土壤EOC含量在培养初30 d内均降低，当生物炭添加比例为3%和6%时，RBC500使土壤的EOC含量降幅分别为72.4%和81.7%，大于RBC700的61.3%和69.8%；培养结束时，添加相同裂解温度生物炭的土壤EOC值相近. 培养前期土壤中EOC含量的下降可能与生物炭中易分解组分引起的矿化作用有关. 在130 d培养期内，CO2累计排放量大小顺序为：土壤+生物炭混合处理<纯土壤处理<纯生物炭处理，可见，生物炭的土壤处理可以减少土壤CO2的排放，最大减排率可达41.05%. 在一个长的时间尺度内，生物炭的土壤处理有利于土壤碳的固定. 生物炭施用于土壤可作为碳储存载体.
关键词： 生物炭     土壤有机碳     矿化作用     CO2     减排    
Impacts of Rice Straw Biochar on Organic Carbon and CO2 Release in Arable Soil
KE Yue-jin, HU Xue-yu, YI Qing, YU Zhong    
School of Environmental Studies, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China
Abstract: In order to investigate the stability of biochar and the effect of biochar when added into soil on soil organic carbon, a 130-day incubation experiment was conducted with rice straw biochar produced at 500℃ and 700℃ (RBC500 and RBC700) and with addition rates of 0% (control), 3%, 6% and 100% (pure biochar), to detect the change of total organic carbon (TOC), easily oxidized carbon (EOC) and status of CO2 release,following addition of biochar in arable soil. Results showed that: the content of both TOC and EOC in soil increased with biochar addition rates comparing with the control. RBC500 had greater contributions to both TOC and EOC increasing amounts than those of RBC700 under the same biochar addition rate. TOC contents of all treatments decreased during the initial 30 days with the largest decreasing amplitude of 15.8%, and tended to be stable in late incubation stages. Same to that of TOC, EOC contents of all treatments also tended to remain stable after 30 days, but in the 30 days of early incubation, EOC in the soil decreased by 72.4% and 81.7% respectively when the added amount of RBC500 was 3% and 6%, while it was reduced by 61.3% and 69.8% respectively when the added amount of RBC700 was 3% and 6%. EOC contents of soil added with biochar produced at the same temperature were similar in the end of incubation. The reduction of soil EOC content in early incubation may be related to mineralization caused by labile fractions of biochar. During the 130-day incubation, the accumulated CO2 releases showed an order of soil and biochar mixtures < the control < pure biochars. Biochar amendment in soil could reduce CO2 release, the largest reduction amplitude is 41.05%. In a long time scale, biochar as a soil amendment is favorable to the deduction of greenhouse gas release and soil carbon immobilization. Biochar could be used as a soil carbon sequestration carrier.
Key words: biochar     soil organic carbon     mineralization     CO2     emission reduction    

生物炭是黑碳的一种，专指由植物或动物废弃生物质在完全或部分缺氧条件下经裂解炭化产生的一类高度芳香化的、 抗分解能力极强的固态物质[1, 2]. 生物炭含碳量高并表现出一定的化学惰性，应用于土壤后在一定程度上可减缓陆地生态系统碳循环[3]. 正因为如此，有研究者对生物炭的环境效应较为乐观，认为生物炭——土壤系统具有固定大气CO2、 减少温室气体排放的潜力[4, 5, 6, 7]，将生物炭纳入碳排放交易框架具有可行性和现实意义[8].

但是也有一些不同的声音. 实际上，当生物炭进入土壤环境以后，是增加土壤碳的储存还是促进土壤碳的排放，这个问题仍存有争议. Wardle 等[9]以位于瑞典北部的3个不同年限和不同土壤肥力的森林土壤生态系统为研究对象，调查了生物炭对森林土壤有机质的影响，研究历时10 a. 结果表明，当生物炭与森林土壤腐殖质混合时，土壤中的微生物数量显著增加，这些微生物促进了该森林土壤中本体有机质的分解，使得其中的碳以CO2的形式排放到大气中. 因此，该研究小组认为，生物炭作为一个长期的土壤碳库的功能似乎被高估了，该功能至少部分地被其能够促进土壤本体有机质分解这一效应所抵消. 但是也有研究表明，添加生物炭降低了土壤的CO2通量[10]. 此外，不同温度下制备的生物炭及其添加量的不同也可引起土壤环境效应的差异[11]. 可见，生物炭如何影响土壤本体有机碳分解转化，仍存在很大的不确定性.

本研究选取农业生态系统中十分普遍的水稻秸秆为生物质原材料，通过限氧控温炭化法制取生物炭，采用室内培养实验，分析了生物炭对土壤总有机碳(total organic carbon, TOC)、 易氧化态碳(easily oxidized carbon, EOC)的影响及CO2排放规律，以期为生物炭施用于土壤的固碳效应提供科学依据.

1 材料与方法
1.1 供试土壤

供试土壤取自武汉市郊磨山村(中国地质大学(武汉)旁)0~20 cm表层菜园土. 多点混合采样. 去除活体根系和可见有机物残体后，取部分新鲜土壤测定土壤含水量及易氧化态碳，剩余土壤于室内自然风干，磨细过2 mm筛，储存于玻璃塞广口瓶中，0℃~4℃冷藏备用. 实验开始前，将土壤于恒温培养箱中(25±1)℃预培养7 d以活化土壤，调节土壤含水量为田间持水量65%左右. 供试土壤的理化性质见表 1.

表 1 供试土壤理化性质Table 1 Physical and chemical properties of soil

1.2 生物炭制备

将洗净风干后的水稻秸秆碎屑置于马弗炉中(KSW-4b-11A型，湖北英山县建力电炉制造有限公司)，采用限氧控温炭化法，以5℃ ·min-1升至目标温度(500℃和700℃)，在目标温度下停留2 h，关闭马弗炉，待温度自然冷却至室温后，将制得的生物炭用研钵磨碎并过0.25 mm筛，装袋备用. 所制取的生物炭分别记为RBC500(代表500℃温度下制取的水稻秸秆生物炭，以下类推)与RBC700.

采用电极法(PHS-3C酸度计，上海精科仪器厂)测定pH; 采用全自动化比表面积测定仪(NOVA-2000E型，美国Quantachrome公司)测定生物炭样品的比表面积; 采用醋酸铵法测定生物炭阳离子交换量(CEC). 其基本性状见表 2.

表 2 生物炭的基本性状Table 2 General characteristics of biochar

1.3 培养实验

将在500℃和700℃下制得的水稻秸秆生物炭分别以0%(空白对照)、 3%、 6%和100%(纯生物炭)的质量分数与活化土壤混合均匀，活化土壤与生物炭混合处理和纯生物炭处理的初始质量分别为1 000 g和250 g，分别装入培养瓶(1 000 mL梅森瓶)并密封，记为土壤空白、 RBC500-3%、 RBC500-6%、 RBC500(纯生物炭处理，以下类推)、 RBC700-3%、 RBC700-6%和RBC700，重复3次. 培养期内保持土壤含水量为田间持水量的65%左右. 培养瓶随机摆放于恒温培养箱内，设置温度为(25±1)℃、 光照强度为昼30 000 lx夜0 lx. 在培养期间的0、 30、 80和130 d分别于培养瓶中均匀选三点垂直取样60 g，样品于室内自然风干、 研磨，并分别过0.850 mm和0.150 mm筛.

1.4 CO2排放量测定

采用碱液吸收法测定土壤的CO2排放量. 将盛有20 mL 2 mol ·L-1的NaOH溶液的烧杯置于培养瓶内，将培养瓶加盖密封好，于恒温箱中培养. 取样测定时，取出烧杯，同时更换盛有等量同种NaOH溶液的烧杯继续培养(NaOH需过量). 碱液每隔10 d更换一次，每次换取碱液之前，迅速向培养瓶吹入新鲜空气(5 min)，并加入适量去离子水，使瓶内土壤含水量为田间持水量的65%.

1.5 TOC测定

水合热重铬酸钾氧化-比色法[12]. 称取过0.150 mm筛的风干土样1.000 g，用3.0 mL去离子水充分将土样摇匀，加入10.0 mL的0.800 0 mol ·L-1重铬酸钾溶液和10.0 mL浓硫酸并摇匀，停放20 min，加10.0 mL去离子水，摇匀后静置5 h. 吸取上清液3.0 mL于10 mL比色管中并加去离子水至刻度充分摇匀，同时用葡萄糖配制有机碳标准溶液. 在590 nm波长下进行比色测定吸光值.

1.6 EOC测定

高锰酸钾氧化法[13]. 称取过0.150 mm筛的1 g风干土样，装入100 mL离心管中，加入25 mL的333 mmol ·L-1 KMnO4溶液，以25 r ·min-1振荡1 h，同时设置空白对照. 以4 000 r ·min-1 离心5 min，取上清液，用去离子水按1 ∶250稀释. 同时制备标准溶液. 标准溶液和稀释液均用分光光度计在565 nm波长下进行比色测定. 由空白对照样品与土壤样品的吸光率之差，计算土壤样品的EOC含量(1 mmol ·L-1 KMnO4 氧化消耗9 mg C).

1.7 数据分析 采用Microsoft EXCEL 2007制作数据图、 SPSS 13.0进行单因素方差分析.

2 结果与分析
2.1 水稻秸秆生物炭对土壤总有机碳(TOC)变化的影响

不同生物炭添加量处理在培养期间的土壤TOC变化如图 1所示. 与空白处理相比，生物炭的加入显著提高了土壤TOC的含量(P<0.05)，添加生物炭的土壤TOC含量随生物炭添加量的增加而升高. 且生物炭添加量相同时，低温裂解生物炭对土壤TOC含量的贡献高于高温裂解生物炭(P<0.05).

图 1 添加水稻秸秆生物炭对土壤总有机碳的影响Fig. 1 Impacts of rice straw biochar on soil total organic carbon (TOC)

由图 1可知，随着培养时间的延长，土壤中TOC含量呈下降趋势. 在培养初始30 d内，添加RBC500土壤的TOC含量降幅达到15.8%，随后其降低速率趋于平缓; 而添加RBC700的土壤TOC含量同期降幅仅为3.3%，其最大降幅出现在30 d～80 d培养阶段，之后降低速率也趋于平缓. 这可能与不同裂解温度下生物炭中EOC等活性组分的含量不同有关. 值得关注的是，土壤培养130 d后，4个混合处理(RBC500-3%、 RBC500-6%、 RBC700-3%和RBC700-6%)的其TOC含量相近，两个纯生物炭处理(RBC500和 RBC700)的TOC含量也相近，并由此推测其中有机碳的含量可能将不再大幅继续下降.这一现象说明了培养前期土壤TOC含量的下降可能是由于生物炭中不稳定组分的矿化作用所致，同时也说明在一个较长的时间尺度内，生物炭对土壤有机碳的贡献作用.

2.2 水稻秸秆生物炭对土壤易氧化态碳(EOC)变化的影响

易氧化态碳(EOC)是土壤中移动快、 不稳定、 易于氧化和矿化的具有较高微生物活性的有机碳，是土壤活性有机碳的重要组成部分. 如图 2所示，与土壤空白相比，添加生物炭处理的EOC含量随着生物炭添加量的增加而升高. 生物炭添加量相同时，较低温裂解生物炭对土壤EOC的贡献高于高温裂解生物炭(P<0.05). 4种添加处理(RBC500-3%、 RBC500-6%、 RBC700-3%和RBC700-6%)的土壤EOC含量分别比土壤空白增加了4.10、 6.85、 1.64和2.37 mg ·g-1. 生物炭添加有利于土壤易氧化态碳的增加.

与培养起始0 d相比，两个纯生物炭处理(RBC500和RBC700)在培养初始30 d内的EOC含量迅速降低，分别降低了38.26 mg ·g-1和8.41 mg ·g-1，降幅为71.1%和53.2%. 而添加生物炭的混合处理在该期间的EOC含量也均迅速降低， 4种添加处理(RBC500-3%、 RBC500-6%、 RBC700-3%和RBC700-6%)的EOC含量分别降低了6.17、 6.38、 3.32和3.32 mg ·g-1. 添加RBC500的土壤EOC值降幅为72.4%～81.7%，而添加RBC700的土壤EOC值降幅为61.3%～69.8%.由此可见，较低裂解温度下制得的生物炭使土壤的EOC含量降幅更大. 土壤培养30 d后，其EOC含量基本趋于稳定. 130 d的培养期结束后，四种生物炭处理(RBC500-3%、 RBC500-6%、 RBC700-3%、 RBC700-6%)的土壤EOC含量分别降低了7.27、 8.42、 4.48 和4.38 mg ·g-1. 可以看出，在培养结束时，添加相同裂解温度生物炭的土壤EOC含量相近. 这一现象说明了其培养前期土壤中EOC含量的下降可能与生物炭中易分解组分的矿化作用有关.

图 2 水稻秸秆生物炭对土壤易氧化态碳的影响Fig. 2 Impacts of rice straw biochar on soil easily oxidized carbon (EOC)


2.3 水稻秸秆生物炭对土壤CO2排放的影响

如图 3所示，在培养期内，两种纯生物炭处理RBC500和RBC700的CO2排放趋势一致. 在培养30 d时，两者CO2排放量都达到最大值，分别为25.00 μmol ·g-1和13.92 μmol ·g-1，这与前述土壤的TOC、 EOC的结果相一致. 在培养前60 d内，添加水稻秸秆生物炭的土壤CO2各时段排放量均高于对照(纯土壤)，且在相同添加量条件下，较低裂解温度生物炭对土壤CO2排放量的贡献高于高温裂解生物炭(P<0.05). 从60 d开始直至培养结束，添加生物炭处理的土壤CO2排放量均低于对照(纯土壤)(P<0.05)，这表明经过短期的矿化作用之后，生物炭中的碳组分以及土壤有机碳组分均趋于稳定.

图 3 CO2的阶段排放量与累计排放量Fig.3 CO2 stage release and accumulated release

图 3中不同处理土壤的CO2累计释放量结果显示，在130 d培养期内，两个纯生物炭处理RBC500和RBC700的CO2累计释放放量分别达到167.27 μmol ·g-1和97.82 μmol ·g-1，均高于对照土壤的92.78 μmol ·g-1; 4种生物炭添加处理(RBC500-3%、 RBC500-6%、 RBC700-3%和RBC700-6%)的土壤CO2总排放量为54.67、 79.21、 73.92和70.93 μmol ·g-1，均低于对照土壤释放量(P<0.05)，最低值出现在RBC500-3%土壤处理，其减排效果最为明显，其CO2减排幅度达41.05%. CO2总排放量大小顺序为：土壤+生物炭混合样品<纯土壤<纯生物炭，处理间差异显著(P<0.05). 由此可见，生物炭的土壤处理可以减少土壤CO2的排放.

3 讨论
3.1 不同裂解温度生物炭在土壤中的稳定性

生物炭的稳定性受其中脂肪族成分和芳烃成分相对含量的影响[14]. 生物炭是高度非均质物质，其成分十分复杂. 生物炭内的碳形式可能取决于植物细胞中碳的结构特征、 炭化条件(主要是温度和时间)以及形成过程(挥发性物质的浓缩或植物细胞直接炭化)[15]. 有研究发现，当裂解温度升高时，生物炭的产率急剧下降; 生物炭随裂解温度的升高而进一步炭化，其中剩余的碳重排形成稳定碳结构形式[16]，不稳定的脂肪族化合物在热解过程中有所损失，并形成更稳定的芳烃成分; 随热解温度的升高逐渐发生了矿物重组，多环芳烃中萘的数量优势也逐渐增加[17]. 较高温(500~700℃)裂解生物炭的主要碱性成分是碳酸盐，而较低温度热解生物炭的碱度主要来源于—COO(—) (—COOH)和—O(—) (—OH)等官能团[18]. Ahmad等[19]的研究也表明，与较低温度制得的生物炭相比，700℃制得的生物炭具有更高的芳香性和更低的孔隙度，致使较高温条件下制得的生物炭更加稳定，其自身所含易分解组分更少. 这与本研究中较低温裂解生物炭对土壤EOC的贡献高于高温裂解生物炭、 较低裂解温度下制得的生物炭使土壤的EOC含量降幅更大这两个结果一致. Masek等[20]得出尽管生物炭稳定性随生物炭热解温度的升高而升高，生物炭稳定成分的产量却几乎和温度无关的结论，在本研究也得到了相同的结果. 这反过来能够解释Kim等[16]的研究中发生的更高裂解温度导致更低的生物炭产率的现象. 因此，本研究设定的两种裂解温度(500℃与700℃)对生物炭的碳含量的影响，更多表现为不稳定碳(易氧化态碳)的含量，而不是稳定碳的含量.

3.2 生物炭对土壤本体有机碳的影响

纯生物炭在培养初期的CO2释放，一方面是微生物呼吸作用的结果，生物炭的施用能够改变土壤的pH，从而改变土壤呼吸速率[21]. 另一方面很可能还伴随着较强的化学分解过程[22]. 较低裂解温度下形成的水稻秸秆生物炭具有较高含量的易氧化态碳等活性有机碳组分[23]，使得土壤微生物活性更强. 另外，生物炭本身可以充当微生物的居住环境和培养基，进而影响土壤微生物的数量及其活性[15]. 有研究结果显示，添加较低温(250~400℃)裂解生物炭后，土壤有机碳矿化量比预期大得多[24, 25]，也就是说，较低温度裂解生物炭中易分解态碳含量更高. 较低温度裂解生物炭中不完全转化的纤维素、 半纤维素等糖类物质在土壤中对土壤有机碳的降解有较大贡献，这些不稳定的糖类物质极易为土壤微生物利用，降低生物炭的固碳潜力，促进土壤CO2释放[26]. 这可能可以解释本项研究在培养前期RBC500的CO2释放量高于RBC700的现象. 土壤呼吸的CO2稳定同位素特征值显示，培养早期碳矿化主要发生于热解碳矿化的激发，其研究者认为土壤有机质的存在在短期内激发了生物炭更多不稳定成分的协同矿化[24]. 这与本研究中培养初期易氧化态炭含量骤减和纯生物炭处理的CO2释放量较大的现象一致. 此外也有研究者认为，生物炭的芳香烃成分对新微生物量的合成也产生贡献，并且有实验测得的土壤释放的CO2主要来源于生物炭的芳香烃成分对初期碳释放的贡献[27, 28].

Zimmerman等[24]的研究显示，生物炭加入土壤后. 其体系内的碳矿化在后期受到抑制，这也与本研究结果相一致. 作为外源有机质，生物炭施入土壤一定时间后，与土壤团聚体的结合使之与外界的接触面积减少，反应性降低[29, 30]. 此外，生物炭与土壤有机质的不稳定成分也可能经物理化学或生物化学过程转化为稳定成分. 有研究显示，生物炭的添加不仅促进了土壤腐殖质的形成，还有助于碳水化合物、 酯族、 芳烃等难以被微生物利用的有机大分子的形成[31, 32]，这种过程将降低有机碳的微生物利用量，从而减少了土壤CO2的排放. 章明奎等[33]的研究也表明，生物质在短时间内提高了微生物量碳，但随着培养时间的增加，其微生物量碳最终明显低于不添加有机物料的处理. 本项研究中生物炭与土壤混合处理的CO2释放量比土壤空白处理与纯生物炭处理的释放量更低，生物炭对土壤有机碳的作用表现为互相抑制，这一结果与上述观点可以相互印证. 一项在黄土上的研究也显示，生物炭的施用降低了黄土中的CO2释放量[10]. 由本实验结果可以推测，在一个长的时间尺度内，生物炭的土壤处理有利于土壤碳的固定，有较明显的减排作用.

4 结论

(1)生物炭的添加可提高土壤总有机碳的含量. 相同添加量条件下，低温裂解生物炭对土壤有机碳增加的贡献高于高温裂解生物炭. 经130 d的培养，所有处理TOC含量均降低，最大降幅为15.8%. 培养结束后，各处理土壤中总有机碳含量基本趋于稳定. 生物炭施用于土壤可作为碳储存载体.

(2)生物炭的添加同样可提高土壤易氧化态碳的含量. 在培养初始30 d内，不同生物炭处理土壤EOC含量迅速降低，培养30 d后，土壤EOC含量基本趋于稳定; 培养前期土壤中EOC含量的下降可能与生物炭中易分解组分的矿化分解有关.

(3)培养初期，生物炭发生剧烈的矿化作用. 就整个培养周期而言，CO2总排放量大小顺序为：土壤+生物炭混合样品<纯土壤<纯生物炭. 生物炭的土壤处理可以减少土壤CO2的排放，最大减排率可达41.05%. 由此可推测，在一个长的时间尺度内，生物炭的土壤处理有利于土壤碳的固定，有较明显的减排作用.

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