环境科学  2014, Vol. 35 Issue (1): 85-92   PDF    
引用本文
马明, 王定勇, 申源源, 孙荣国, 黄礼昕. 中亚热带针阔混交林土壤-大气界面释汞通量研究[J]. 环境科学, 2014, 35(1): 85-92.
MA Ming, WANG Ding-yong, SHEN Yuan-yuan, SUN Rong-guo, HUANG Li-xin. Mercury Fluxes from Conifer-Broadleaf Forested Field in Central Subtropical Forest Zone[J]. Environmental Science, 2014, 35(1): 85-92.
中亚热带针阔混交林土壤-大气界面释汞通量研究
马明1, 王定勇1,2, 申源源1, 孙荣国1, 黄礼昕1    
1. 西南大学资源环境学院, 三峡库区生态环境教育部重点实验室, 重庆 400715;
2. 西南大学资源环境学院, 重庆市农业资源与环境研究重点实验室, 重庆 400715
收稿日期: 2013-4-1; 修订日期: 2013-5-15.
基金项目： 国家重点基础研究发展规划（973）项目（2013CB430000）；国家自然科学基金项目（41103040）；重庆市自然科学基金项目（cstc2011jjA20007）
作者简介：马明（1980~），男，博士研究生，讲师，主要研究方向为环境地球化学，E-mail：maming8312@163.com
通讯联系人,E-mail:dywang@swu.edu.cn
摘要：为了揭示不同气候条件下森林与大气间汞交换的规律，应用动力学通量箱与Lumex RA 915+测汞仪联用技术，选择重庆缙云山国家级自然保护区为研究地点，于2011年4月~2012年3月对针阔混交林土/气界面释汞通量进行了为期1 a的连续监测，并考察了各环境因子对土壤释汞通量的影响. 结果表明，缙云山针阔混交林林地土壤年平均释汞通量值为（16.82±6.70） ng·（m2·h）-1，明显高于欧美国家自然背景区；受光照、温度、相对湿度等气象因素以及亚热带地区森林植被生长变化规律影响，缙云山地区林地土壤释汞通量存在显著的季节性差异，暖季林地土壤释汞通量[（22.23±13.19） ng·（m2·h）-1]明显高于冷季[（6.01±4.05） ng·（m2·h）-1]；通径分析结果表明林地土壤释汞通量的日变化特征和1 d中光照强度变化有密切关系，土温、气温和相对湿度与土壤释汞通量之间的显著相关关系可能是光照强度与土壤释汞通量相关关系的表象.
关键词： 释汞通量     中亚热带     森林     针阔混交林     环境因子    
Mercury Fluxes from Conifer-Broadleaf Forested Field in Central Subtropical Forest Zone
MA Ming1, WANG Ding-yong1,2, SHEN Yuan-yuan1, SUN Rong-guo1, HUANG Li-xin1    
1. Key Laboratory of the Three Gorges Reservoir Region's Eco-Environment of Ministry of Education, College of Resource and Environment, Southwest University, Chongqing 400715, China;
2. Key Laboratory of Agricultural Resources and Environment of Chongqing, College of Resource and Environment, Southwest University, Chongqing 400715, China
Abstract: Total gaseous mercury fluxes of forested field soils in the subtropical forest zones, Chongqing, Southwestern China were continually monitored from April 2011 to March 2012 to provide insights into the characteristics of gaseous mercury flux with conifer-broadleaf forest covers. Samples were collected from surfaces of forest fields as the most representative terrestrial surfaces in Jinyun Mountain. Simultaneously, meteorological parameters at the soil level relating to GEM fluxes, such as soil temperature, air humidity, and solar radiation were analyzed, and variations of atmospheric GEM concentration were examined. The results showed that annual averaged fluxes from soils in the forest and open-air site were (16.82±6.70) ng·(m2·h)-1, which was significantly higher than that in the natural background area. Moreover, there was a clear seasonal variation on the forest field. In growing season, the average mercury flux was (22.23±13.19) ng·(m2·h)-1, while in dormant season the value was (6.01±4.05) ng·(m2·h)-1. Diurnal variation characteristics of mercury fluxes were closely related to solar radiation on the forest field. Mercury fluxes of the soils were significantly correlated with soil temperature, air temperature and relative humidity, which may be caused by the relationship between solar radiation intensity and mercury emission fluxes from soils.
Key words: mercury fluxes     central subtropical     forest     conifer-broadleaf forested field     environmental factors    

汞是一种强毒性的重金属元素[1]，在环境中容易通过食物链富集而对人类健康造成极大危害. 汞在大气中主要以Hg0形态存在，其含量可占大气总汞90%以上[2, 3]. 气态元素汞能在大气中驻留长达1 a时间[4, 5]，通过大气循环形成长距离迁移，进而造成全球范围内的汞污染[6]. 因此，对于大气汞的来源研究是掌握汞全球生物地球化学循环的关键. 陆地生态系统是汞生物地球化学循环的重要场所，而森林生态系统是其中最大的生态系统，且常被认为是汞的活性库. 森林土壤是森林生态系统贮存汞的主要场所，可以通过扩散作用向大气排放大量的汞，排放到大气中的汞又经大气干湿沉降过程而回到土壤中. 因此，汞在森林生态系统中的环境行为是汞全球循环的重要组成部分[7, 8].

西南地区是我国森林覆盖率第二大区域，其中亚热带森林面积占到四分之三，是西南地区最具代表性的森林生态系统. 针对不同生态系统可能发生的汞污染问题，前人已做了大量的研究工作[9, 10, 11, 12, 13]，但有关亚热带森林生态系统土壤-大气界面汞交换通量的研究还很匮乏.

本文选取具有典型中亚热带森林生态系统的缙云山国家级自然保护区为研究区域，以中亚热带分布最为广泛的针阔混交林为研究对象，采取野外实地监测的方式，分析典型森林生态系统土壤-大气界面汞交换通量特征，探讨森林土壤-大气界面汞交换机制及影响因素. 其成果丰富了林地生态系统中汞交换通量的数据，对于揭示我国森林/大气界面汞交换规律，探讨林地汞在全球汞的生物地球化学循环中的作用具有重要的意义.

1 材料与方法
1.1 研究区概况

缙云山国家级自然保护区地处重庆市北碚区(E 106°17′43″～106°24′50，N 29°41′08″～29°52′03″)，其森林覆盖率高达96.6 %，是长江流域保存较好的典型亚热带常绿阔叶林景观和相对稳定的生态系统，从一定程度上反映出了亚热带森林生态系统的天然本底. 保护区植物资源十分丰富，国家级保护珍稀植物珙桐、 银杉、 红豆杉、 桫椤等51种，缙云四照花、 缙云槭、 北碚榕等模式植物38种，是长江中上游地区典型的亚热带常绿阔叶林区和植物种基因库，具有较高的保护价值和科学研究价值.

缙云山具有亚热带季风湿润性气候特征，年平均气温13.6℃、 相对湿度87 %、 降水量1 611.8 mm. 本研究暖季与冷季的划分以月平均气温为基准, 月平均气温>10℃，林木生长迅速的月份为暖季. 月平均气温<10℃，落叶阔叶树种叶片凋落、 林木生长非常缓慢的月份为冷季. 暖季与冷季的转换时间, 在中亚热带山区大约为2~3月和11~12 月. 研究所在的针阔混交林是亚热带常绿阔叶林次生演替序列之一，在中亚热带森林群落中分布范围最为广泛. 该林分上层以针叶树马尾松(Pinus massoniana)为主，次亚层及中下层乔木以常绿阔叶树种四川大头茶(Gordonia acuminata)、 四川山矾(Symplocos setchuanensis)、 白毛新木姜子(Neolitseaaur atavar. glauca)和小叶栲(Castanop siscar-lesiivar. spinulosa)为主，灌木层以山黄皮(Randia cochinchinensis)、 绒毛红果树(Stranvaesia tomentosa)和杜茎山(Maesajap onica)等为主, 草本层多为红盖鳞毛蕨(Dryopteriserythr osora)和铁芒萁(Dicranopteris pedata)[14].

1.2 释汞通量测定

应用动力学通量箱与RA-915+汞分析仪联用技术[15]，同步定点监测森林土壤释汞量、 裸地土壤释汞量和大气汞含量，每5 min更换一次测定对象，并同步测定一次气象数据，每10 min完成一次轮替. 每次监测时长为24 h，连续监测48 h. 通量箱是一个长60 cm，宽和高分别为20 cm的半圆柱体，由石英玻璃制成. 测定时，将通量箱置于土壤表面，并用周围土壤对通量箱边缘进行密封. 用吸附性低的聚四氟乙烯管将通量箱一端与RA-915+汞分析仪连接，另一端由3个进气孔直通大气. 采样时空气通过进气孔被泵抽入通量箱，然后由出口端进入汞分析仪检测(图 1).

图 1 土/气界面间汞交换Fig. 1 Schematic diagram of the exchange of mercury on soil/air interface

采样流量为20 L ·min-1，检测频率1 Hz，每次连续采样时间为5 min，然后更换测定对象，每10 min完成一次轮替. 平均通量由式(1)获得：


式中，cin和cout分别为通量箱进出口的总气态汞(TGM)质量浓度(ng ·m-3); c0为通量箱内壁释放或吸附的汞(ng ·m-3)，即空白值; Q为采样流量(L ·min-1); A为通量箱的底面积(m2); F为气/土界面间的交换通量[ng ·(m2 ·h)-1]，可为正值，也可为负值; 正值表明汞从地表向大气释放的量大于沉降量，表现为净释放. 相反，负值则表现为净沉降.

1.3 土壤汞含量的测定

采集通量箱安放点表层土壤样品，冷冻干燥后研磨过100目筛，取1 g样品在HNO3-H2SO4混合溶液水浴中保持90℃消化4 h，取出后加入过量KMnO4过夜，然后利用盐酸羟胺还原过量KMnO4，定容摇匀后静置澄清，取上清液10 mL用F732-G数字显示测汞仪测定.

1.4 其他参数的测定

大气汞浓度用Lumex® RA-915+多功能汞分析仪(俄罗斯Lumex公司)现场测定; 土壤温度用DeltaTRAK® 便携式温度计测定; 光照强度用TES 数位式照度计(台北泰仕公司)测定; 大气压、 空气湿度、 风速和气温用Kestrel® 4000微型气象跟踪仪(美国Nielsen-Kellerman公司)测定.

2 结果与分析
2.1 林地土/气界面汞交换的水平

缙云山林地土壤与大气间的汞交换结果见表 1. 可见，缙云山林地土壤与大气间的汞交换通量表现为双向性，且总体表现以土壤汞释放为主. 林地全年平均汞交换通量值为(16.82±6.70) ng ·(m2 ·h)-1，其中3月汞通量值最高，为(34.13±14.88) ng ·(m2 ·h)-1; 1月汞通量值最低，为(5.36±3.73) ng ·(m2 ·h)-1. 11月至次年2月时间段平均汞通量值都较低，且明显低于全年其它月份(表 2). 这可能是由于冷季时(12~1月)温度较低(平均气温6.9℃，平均土温8.5℃)，光照强度较弱(平均光照强度0.37 klx)，林地土壤汞释放减弱，并伴随汞沉降现象的产生. 春初平均温度开始升高(平均气温12.4℃，平均土温10.0℃)，光照强度增强(平均光照强度1.34 klx)，林地土壤中的汞开始释放，这与文献[16, 17, 18]研究结果一致，即汞交换通量主要受温度和光照强度的影响; 另一方面，初春季节，尤其是3月，温度的升高和光照强度的增强，使得林地冷季沉降的汞再次排放，最终造成在3月林地光照强度和温度均低于夏季的情况下，林地汞交换通量却明显高于其他月份，这与冯新斌等的研究结果相似[19].

表 1 林地土壤/大气界面汞交换通量统计结果Table 1 Statistical summary of mercury exchange fluxes between forest soil and air

表 2 采样期间的林地环境状况Table 2 Statistical summaries of forested field environmental data during the sampling period

表 3列举了国内外学者研究的释汞通量，从总体来看，缙云山针阔混交林林地汞交换通量值明显高于自然背景区通量值. 与国外如巴西亚马逊[20]、 瑞典[2, 21]、 意大利[22]和美国阿迪朗达克山脉[23]等比较，本研究中林地释汞通量值较高; 与国内如长春南湖和净月潭[24]等相比也偏高. 这可能是由于：一方面，研究区地处中亚热带气候区，暖季时间长，年平均气温较温带和寒温带高，土壤温度的升高能加快土壤表层中Hg2+光致还原反应进程，从而促进了土壤中的汞向大气释放; 另一方面重庆地区工业发达，每年燃烧消耗大量化石原料导致大量气态汞排放进入大气，而该地区独特的“山地环绕”型地势和“雾都”型气候特征也使污染物难以扩散稀释，最终通过沉降等方式汇聚到森林，该部分汞更容易再次释放. 通过比较张成等[25]2005年对重庆四面山夏季林地汞通量和Wang等[15]2006年对重庆地区森林土壤汞交换通量的研究也可以发现，重庆地区森林释汞通量有了一定增加，这可能是先前包括燃煤、 垃圾焚烧、 氯碱生产、 水泥生产、 金属冶炼与加工等人为活动造成汞沉降后再排放过程所致[19]，但污染程度远小于汞污染区[26].

表 3 土壤/大气界面汞交换通量比较Table 3 Mercury emission fluxes from soil/air interface reported in the literature

2.2 森林土/气界面汞交换的时间变化特征
2.2.1 林地土/气界面汞交换的季节变化特征

图 2表明了林地暖季和冷季释汞通量与光照强度和环境气温的日变化趋势. 从中可知，林地暖季受光照强度和气温影响较明显，而冷季所受影响不明显. 在暖季，汞通量变化趋势与光照强度和气温变化趋势相似，最高汞通量的出现与光照强度和气温的增加非常一致[图 2(a)和2(b)]. 汞通量在上午(08:00~12:00)呈现急剧上升，正午时分当光照强度(5.43 klx)和气温(26.65℃)达最大值时，汞通量出现最大值[72.52 ng ·(m2 ·h)-1]. 在午后随光照强度和气温的降低而减小，午夜时分出现最小值[0.22 ng ·(m2 ·h)-1]. 在冷季，汞通量受光照强度和气温变化的影响较小，在上午并未伴随光照强度和气温的增加而呈明显上升趋势， 但仍在正午时分当光照强度(3.96 klx)和气温(13.29℃)达到最大值时出现最大值[18.23 ng ·(m2 ·h)-1]，在午夜时分出现最小值[-3.54 ng ·(m2 ·h)-1].这可能是由于暖季平均气温较高，光照强度较强，土壤微生物活动增强，汞的物理和化学活性亦较强，有利于其进行物理扩散和化学反应[22].随着一天中光照强度增强和气温的升高，汞的反应活性增强，当光照强度和气温达最高时，汞的反应活性亦达最强；且土壤具有良好的还原环境，从而促使土壤中汞不断还原并向大气释放.而在冷季，气温低，光照强度弱，汞在土壤中的活性降低，释汞现象减弱，使得白天净通量值降低，在夜间甚至发生沉降大于释放的情况而出现负通量值.

图 2 冷暖季气温和光照强度对林地汞通量的影响Fig. 2 Effects of air temperature and solar radiation on Hg emission fluxes during two seasons in forest field

林地汞通量在暖季和冷季存在着一定差异性，为了判断其差异性的大小，本研究利用林地全年的汞通量数据，对暖季和冷季汞通量值进行了频率分布统计. 从林地暖季和冷季的汞通量频率分布直方图(图 3)可看出，两季汞通量值的频率分布情况不同. 在暖季，大多数(42.97 %)汞通量值出现在10~20 ng ·(m2 ·h)-1的范围. 而在冷季，大多数(59.90 %)汞通量值出现在2~8 ng ·(m2 ·h)-1的范围，且在较低通量值3 ng ·(m2 ·h)-1左右出现频率最高(22.92 %). 相比较之下，暖季出现冷季低汞通量值的情况较少. 单因素方差分析发现，汞通量值在两季间也表现出了明显的差异性(F=276.99， P<0.001). 这些数据说明缙云山林地汞通量存在明显的季节性差异，并且这种差异性是由植被和气象因素共同作用所引起.

图 3 林地土壤释汞通量频率分布Fig. 3 Frequency histogram of Hg emission fluxes in forest field
2.2.2 林地土/气界面汞交换的日变化特征

林地汞通量日变化趋势见图 4. 通过观察林地暖季和冷季汞通量的日变化趋势特征发现：①白天高于夜间; ②最大值出现在正午时分，最小值出现在午夜时分; ③在1 d中的相同时间点，暖季大于冷季; ④两季在1 d中均表现为土壤向大气释汞，仅在冷季的个别时间发生了汞沉降而出现负值. 据两季汞通量统计结果可知，林地暖季土/气界面释汞通量值较高，平均通量达到(22.23±13.19) ng ·(m2 ·h)-1. 汞通量在一天中变化幅度较大，趋势较明显，最大值达72.52 ng ·(m2 ·h)-1，最小值仅0.22 ng ·(m2 ·h)-1. 而林地冷季土/气界面汞通量值较低，平均通量仅为(6.01±4.05) ng ·(m2 ·h)-1. 汞通量在一天中的变化幅度较小，趋势较弱，最大值为18.23 ng ·(m2 ·h)-1，最小值为-3.54 ng ·(m2 ·h)-1.

图 4 两季中林地汞通量日变化与分布情况Fig. 4 Daily variation and distribution of Hg emission fluxes during two seasons in forest field

2.3 林地土/气界面释汞通量环境影响因素分析
2.3.1 主成分分析

为找出影响缙云山地区林地土/气界面汞交换的主要影响因素，所有数据经KMO & Bartletts Test(KMO=0.596>0.5)检验后进行主成分分析. 根据方差累计贡献率≥ 80%原则确定了2个主成分，并算出了各主成分的因子载荷(见表 4).

表 4 影响因子的主成分分析结果Table 4 Analysis of the principle component on the influencing factors of mercury emission fluxes from air/soil interface

结果显示，林地中，第一主成分为光照强度、 土温、 气温、 相对湿度及大气压构成的气象因子，其特征根(Eig)为3.96，方差贡献率(Var)为65.96 %，累计贡献率(C. P)为65.96 %; 第二主成分为土壤总汞所构成的土壤性质因子，其特征根(Eig)为0.89，方差贡献率(Var)为14.75 %，累计贡献率(C. P)为80.71 %. 这一分析结果说明，相比土壤总汞含量，气象因子对土/气界面汞交换的影响更加重要. 该分析结果与林陶等[28]研究结果相似，不同之处在于大气压对土/气界面汞交换的影响在本研究中更加明显.

2.3.2 通径分析

土/气界面汞交换诸影响因子通径分析结果见表 5. 从中可以看出，在林地采样点，光照强度、 相对湿度、 大气压和土壤总汞对土/气界面汞交换的直接作用系数相近，各自单独影响作用也很强，其中以光照强度的影响作用最大. 土温和气温对土/气界面汞交换的影响主要是由光照强度引发的(分别为42.23 %和41.99 %). 而土壤总汞对土/气界面汞交换的影响有27.58 %是通过光照强度施加的，即土壤总汞含量升高引起可用于光致还原的汞含量增加，进而导致土壤释汞通量的增大.

表 5 影响土/气界面汞交换诸影响因子通径分析结果1)Table 5 Path analysis for influencing factors of mercury emission fluxes from air/soil interface

3 结论

(1)缙云山自然保护区林地土壤年平均释汞通量值为(16.82±6.70) ng ·(m2 ·h)-1，明显高于自然背景区通量值.

(2)林地土壤-大气界面汞交换通量存在明显的季节性差异，暖季林地土壤汞交换通量均明显高于冷季.

(3)缙云山地区林地土壤释汞通量的日变化特征和光照强度变化有密切关系.释汞通量随光照强度的增大而逐渐增加，至正午时分达一天中的最大值，而后随光照强度的减小而逐渐减小，至午夜时分达一天中的最小值.

(4)光照强度、 相对湿度、 大气压和土壤总汞对土/气界面汞交换的直接作用系数相近，各自单独影响作用也很强，其中以光照强度的影响作用最大. 土温和气温对土/气界面汞交换的影响主要是由光照强度引发的，光照强度是土/气界面汞交换通量的最主要影响因素. 其次是土温、 气温和相对湿度，它们与土壤释汞通量之间显著的相关关系可能是光照强度与土壤释汞通量相关关系的表象.

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