环境科学  2014, Vol. 35 Issue (1): 53-59   PDF    
引用本文
童晓宁, 周厚云, 游镇烽, 汤静, 刘厚均, 黄颖, 贺海波. 川东北地区元素大气沉降通量及其季节变化[J]. 环境科学, 2014, 35(1): 53-59.
TONG Xiao-ning, ZHOU Hou-yun, YOU Chen-feng, TANG Jing, LIU Hou-chun, HUANG Ying, HE Hai-bo. Atmospheric Deposition Fluxes and Seasonal Variations of Elements in Northeast of Sichuan, Central China[J]. Environmental Science, 2014, 35(1): 53-59.
川东北地区元素大气沉降通量及其季节变化
童晓宁1, 周厚云1, 游镇烽2, 汤静1, 刘厚均2, 黄颖1, 贺海波1    
1. 华南师范大学地理科学学院, 广州 510631;
2. 台湾成功大学地球动力系统中心, 台南 701
收稿日期: 2013-4-26; 修订日期: 2013-8-8.
基金项目： 国家自然科学基金项目（40973009）；广东省高等学校人才引进项目；华南师范大学研究生科研创新基金项目
作者简介：童晓宁（1988~），女，硕士研究生，主要研究方向为第四纪地质与全球变化，E-mail：tongxiaoning@163.com
通讯联系人,E-mail:hyzhou@gig.ac.cn
摘要：从2011年8月~2012年7月在川东北地区共收集12个月的大气沉降样品. 采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）分析了样品在弱酸性环境下（pH值在2左右）溶解态组分中Na、Mg、Ca、K、Si、Sr、Ba、Zn等元素的含量，计算了这些元素的沉降通量. 结果表明：① 各元素的沉降通量存在显著的季节变化. Na的沉降通量随着降水增加而显著增加，显示它主要以大气湿沉降为主；Ca、Si、Ba、Sr、Mg的沉降通量在冬季或春季显著上升，显示这些元素的沉降可能主要与大气粉尘活动有关. ②不同的元素之间年沉降通量存在显著差异，Na的沉降通量最大，达到30497 μg·（102 cm2·a）-1，比最小的Ba沉降通量[27.4 μg·（102 cm2·a）-1]高出3个数量级.
关键词： 大气沉降     元素     沉降通量     川东北地区    
Atmospheric Deposition Fluxes and Seasonal Variations of Elements in Northeast of Sichuan, Central China
TONG Xiao-ning1, ZHOU Hou-yun1, YOU Chen-feng2, TANG Jing1, LIU Hou-chun2, HUANG Ying1, HE Hai-bo1    
1. School of Geography, South China Normal University, Guangzhou 510631, China;
2. The Earth Dynamic System Research Center, Cheng-Kung University, Tainan 701, Taiwan, China
Abstract: Monthly atmospheric deposition was collected in Northeast of Sichuan Province from August 2011 to July 2012.Contents of Na, Mg, Ca, K, Si, Sr, Ba and Zn in weak-acid leachable fraction (with pH values of ca. 2) of the deposition were determined using ICP-MS. The results indicated that the deposition fluxes of all these elements exhibited notable seasonal variations. For example, the deposition flux of Na increased with precipitation, suggesting a dominant derivation from wet deposition; whereas the fluxes of Ca, Ba, Si, Sr and Mg displayed higher values during winter or spring season, suggesting that these elements may be closely associated with atmospheric dust activity. The annual fluxes of these elements were remarkably different in value. Na had the highest flux of 30497 μg·(102 cm2·a)-1, more than three orders of magnitude higher than the lowest flux of Ba of 27.4 μg·(102 cm2·a)-1.
Key words: atmospheric deposition     elements     deposition fluxes     Northeast of Sichuan    

由于大气沉降是有毒物质进入地表环境中的主要途径之一,对人体健康及生态系统具有重要的影响,因此一直是环境科学领域众多学者重点关注的研究对象之一[1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9]. 在过去气候环境变化研究领域,岩溶洞穴沉积是过去一、 二十年来发展最迅速的方向之一[10, 11]. 在岩溶洞穴沉积的研究指标中,除了传统的氧-碳稳定同位素组成(δ18O-δ13 C)之外,越来越多的研究发现部分微量元素和相关同位素可能记录了大气组成的变化. 例如,Wynn等[12]对采自意大利和奥地利的石笋的高分辨率S含量及其同位素组成(δ34S)分析发现人类活动(工业生产)和自然现象(火山喷发)都可能对石笋δ34S变化产生了重要影响. Zhou 等[13, 14]对川东北地区的石笋研究发现当地大气粉尘活动可能是石笋微量元素的重要来源,可能是影响部分石笋微量元素和Sr同位素组成(87Sr/86Sr)变化的重要因素[15]. 不过,在国内外所有应用岩溶洞穴沉积探讨大气组成变化的研究中,均没有对研究地区大气沉降过程的实际观测资料. 要利用岩溶洞穴沉积可以精确定年和可以高分辨率采样的优势对地质历史时期的大气组成变化进行高分辨率重建,对相关岩溶地区的大气沉降过程进行实地观测和研究是重要的基础工作之一.

本文报道了在四川省东北部诺水河地区对大气沉降进行观测研究的初步分析结果. 在本研究中,采用被动采样的方式在四川省通江县诺水河溶洞群连续12个月采集大气沉降样品,共获取样品12个. 考虑到大气沉降的元素绝大部分是以溶解态的形式经雨水和土壤水携带进入岩溶洞穴并最终进入岩溶洞穴沉积之中,在本研究中对采集的大气沉降样品在弱酸性环境下(pH值在2左右)提取了溶解态组分并对部分元素(包括Na、 Mg、 Ca、 K、 Si、 Sr、 Ba、 Zn等8个元素)的含量进行了测试,计算了这些元素的沉降通量,探讨了这些元素沉降通量的季节变化及其影响因素,以期为在这一地区应用岩溶洞穴沉积重建过去大气粉尘活动变化提供部分证据.

1 材料及方法
1.1 样品采集

大气沉降物质采用容积4 L的聚丙烯塑料盒接收. 在使用前用浓度5%的超纯HNO3浸泡24 h,之后用超纯水清洗干净. 采样点位于四川省通江县诺水河溶洞群的楼房洞(32°24′46″N，107°10′45″E)，位于秦岭山地南麓，地处四川、 陕西两省交界处，地势北高南低. 该区域现阶段为典型的季风气候，同时受到夏季风和冬季风的强烈影响：夏季高温多雨，冬季寒冷干旱,冬春季节粉尘活动强烈. 年均气温~15℃，年降水量1 000～1 200 mm[16]. 收容器置于距地面约8 m的楼顶开阔平台上. 周边无建筑物遮挡，远离工业区. 样品采集时间为2011-08-01～2012-07-30共366 d,不间断采样. 每月采集样品一次,共采集了12个大气沉降样品. 采集的样品装入预先清洗干净的500或1 000 mL(视样品量的大小)聚丙烯塑料瓶中,滴入超纯浓HNO3使样品pH值降低至2左右. 样品采集回来后放置于冰柜中低温保存(温度为~4℃).

1.2 样品处理与分析

由于部分样品明显含有颗粒物质,因此在进行分析之前对所有样品均进行了过滤. 过滤使用孔径0.45 μm的Millipore滤膜进行. 样品的Na、 Mg、 Ca、 K、 Si、 Sr、 Ba、 Zn等元素含量在台湾成功大学地球动力系统研究中心进行,使用仪器为ICP-MS,使用标准为多元素溶液标准. 各元素的检出限均低于10-11，分析误差(RSD)中Mn、 Sr、 Ba一般优于10%，其它元素优于5%. 有关元素的检测限与误差等信息也可参考文献[17].

2 结果与讨论
2.1 元素沉降通量的季节变化

(1) Na

Na的月沉降通量最大值为407 μg ·(102 cm2 ·d)-1,出现在2011年9月; 最小值为1.57 μg ·(102 cm2 ·d)-1,出现在2012年1月; 平均值为83.7 μg ·(102 cm2 ·d)-1,变异系数为1.46(表 1). 总体上,Na的沉降通量8～11月较高,远大于其它月的沉降通量[1.57～6.09 μg ·(102 cm2 ·d)-1之间](图 1). 根据气象资料,2011年9月该地区曾连降3次暴雨(431.5 mm),显著高于正常年份平均水平(166.6 mm). 另外Na的沉降通量与降水量之间的相关系数是0.709(P<0.01)(表 2),因此可以推测这个月的Na的沉降通量显著升高可能与降水量大幅度增加有关. 以往的研究显示大气Na沉降大多数来自于湿沉降(大气降水)[18]. 本研究结果与此一致.

表 1 元素各月沉降通量/μg ·(102 cm2 ·d)-1 Table 1 Monthly deposition fluxes of elements/μg ·(102 cm2 ·d)-1

图 1 元素各月沉降通量Fig. 1 Monthly deposition fluxes of elements

表 2 大气沉降中各元素沉降通量的相关性分析1)(n=12) Table 2 Correlation analysis of deposition fluxes of elements

(2) Ca

Ca的沉降通量落在16.6～39.5 μg ·(102 cm2 ·d)-1之间,平均值为26.6 μg ·(102 cm2 ·d)-1,变异系数为0.34(表 1). Ca的沉降通量最大值出现在3月,最小值出现在9月. Ca的沉降通量整体上冬半年明显高于夏半年,尤其以3～5月(春季)为一个主要峰值(图 1),这与大气粉尘活动的季节变化趋势一致. 由于大气粉尘中含有可以高达20%的碳酸盐[19],这些碳酸盐组分在较酸性环境下释放的Ca,可能是造成冬半年(尤其是春季)Ca的沉降通量显著上升的主要原因. 这一现象也与Zhang 等[20]对北京沙尘暴的研究所得到的结论一致.

(3) K

K的沉降通量在0.54～6.09 μg ·(102 cm2 ·d)-1之间变化,平均值为1.89 μg ·(102 cm2 ·d)-1,变异系数为1.03(表 1). K的沉降通量整体上夏半年高于冬半年,在降水较多的2011年9月K的沉降通量也出现峰值(图 1), K的沉降通量与降水的相关系数是0.353(表 2),由此反映出K的沉降与Na的沉降类型类似,可能主要来自湿沉降. 这也与Zheng等[18] 发现的大气沉降中K 的绝大部分来自于湿沉降(大气降水)一致. 2012年6月和7月的K沉降通量显著升高,可能也与这两个月的降水量较高有关(高于2011年8月). 不过,2011年9月的降水量远大于其它月份的降水量,但这个月的K沉降通量明显低于2012年6月和7月的K沉降通量,其原因目前尚不清楚，有待进一步研究.

(4)Mg

Mg的沉降通量变化范围为2.01～4.91 μg ·(102 cm2 ·d)-1,平均值为3.50 μg ·(102 cm2 ·d)-1,变异系数为0.29(表 1). 2011年8～12月Mg的沉降通量呈现总体上逐渐增加的趋势(图 1).Mg沉降通量的最大值出现在2012年的1月份, 2～3月有所下降,4月稍微反弹, 5～6月急剧降低, 7月有一个显著的反弹(图 1),目前不清楚具体原因. 整体上,Mg的沉降在冬半年的沉降通量比夏半年的大，与Na沉降通量的季节分布明显不同,说明这一地区大气中元素Mg、 Na的沉降类型不同. 在川东北地区大气沉降中的Mg可能更多与大气粉尘有关. 这与Zheng等[18]的研究结果不同，可能由于在沿海地区海盐是大气沉降中元素Mg的主要来源[18, 21]，而在内陆地区Mg更多来自地壳源[22]，以干沉降为主造成的.

(5)Si

Si沉降通量的平均值为1.38 μg ·(102 cm2 ·d)-1,其中2012年4月的沉降通量最大，达到2.22 μg ·(102 cm2 ·d)-1, 2011年8月沉降通量最小，仅为0.67 μg ·(102 cm2 ·d)-1,变异系数为0.47(表 1). Si的沉降通量季节变化明显,整体上春夏季高于秋冬季,但是同一季节内各月也有显著的差别,如春季沉降通量中4月>3月>5月(图 1). 2011年8月的Si的沉降通量明显低于同为夏季的2012年6～7月的沉降通量,目前为止还不清楚具体原因.

(6) Ba

Ba的沉降通量在0.06～0.09 μg ·(102 cm2 ·d)-1范围内变化,平均值为0.07 μg ·(102 cm2 ·d)-1,变异系数为0.18(表 1). Ba的沉降通量最大值出现在9月,最小值出现在1月. 2011年9和11月Ba的高沉降通量可能与同期降水的大幅度增加有关,这一点与K、 Na沉降通量的影响机制相似. 而在2012年2～3月Ba的沉降通量也表现为一峰值,显示出Ba的沉降通量的增加还可能受到大气粉尘活动的影响. 这表明在不同季节Ba的沉降途径不同,进而说明影响大气沉降中元素Ba季节变化的因素更加复杂.

(7) Sr

Sr的沉降通量最大值出现在2012年1月,最小值出现在2011年10月. Sr的沉降通量落在0.04～0.20 μg ·(102 cm2 ·d)-1之间,平均值为0.1 μg ·(102 cm2 ·d)-1,变异系数为0.5(表 1). 整体上看,Sr的沉降通量冬半年显著高于夏半年(图 1). 这可能是由于冬季西风的增强导致大气中微量元素的浓度增加[23]以及春季沙尘活动频繁造成的. 这一结果也进一步支持了Zhou等[13]的观点,即大气粉尘活动可能对当地岩溶沉积的Sr含量和Sr同位素组成(87Sr/86Sr)变化具有重要影响. 尽管海水是Sr的重要来源,来自海水的飞沫会对离海岸较近地区的大气Sr有所贡献[24],但由于该地距离海洋较远,来自海洋的Sr的贡献应该非常有限.

(8) Zn

Zn的沉降通量在0.07～1.14 μg ·(102 cm2 ·d)-1之间变化,平均值为0.45 μg ·(102 cm2 ·d)-1,变异系数为0.74(表 1). Zn沉降通量最大值出现在2011年11月,显著高于平均水平. 在珠江三角洲地区,Zn沉降通量在夏季增加,与夏季降水量的增加有关[25],以湿沉降为主. 但在川东北地区,降水量最多的2011年9月Zn的沉降通量只有0.43 μg ·(102 cm2 ·d)-1. 此外,川东北地区Zn沉降通量在2011年10～12月表现为较高值. 这说明该地区Zn的沉降类型与珠江三角洲地区不一样,可能主要以干沉降为主.

对各元素相关关系的分析结果如表 2.从表中可以看出,Mg和Sr之间呈显著的正相关关系,相关系数为0.846(P<0.01). Na-Mg、 Si-Zn、 Si-Na、 Si-K的相关性也都达到了显著水平(P<0.05),相关系数分别为-0.703、 -0.603、 -0.654和0.688.其它元素之间的相关性较弱或者说不存在. Mg-Sr、 Na-Mg、 Si-Zn、 Si-Na和Si-K的显著相关性可能反映了这几组元素在来源上具有类似的控制机制. 例如,Sr和Mg在冬半年的沉降通量上升可能都与大气粉尘活动增强有关; Na和Mg的沉降通量在冬半 年和夏半年变化趋势相反是因为Na以湿沉降为主，而Mg以干沉降为主. Si和Zn、 Na、 K都存在相关关系,说明Si的控制机制复杂,湿沉降或干沉降的增加都可以导致沉降样品中Si含量的增加.

2.2 元素的年沉降通量

川东北地区的各元素年沉降通量存在显著差异，由大到小依次排列为：Na，30 497 μg ·(102 cm2 ·a)-1; Ca， 9 722 μg ·(102 cm2 ·a)-1; Mg，1 279 μg ·(102 cm2 ·a)-1; K，693μg ·(102 cm2 ·a)-1; Si， 506μg ·(102 cm2 ·a)-1; Zn， 166μg ·(102 cm2 ·a)-1; Sr，36.6μg ·(102 cm2 ·a)-1; Ba，27.4μg ·(102 cm2 ·a)-1 (表 1). 这一趋势与Huston等[26]报道的澳大利亚的大气干湿沉降通量相似，可能反映这些元素具有类似的供应机制. 最高的Na的沉降通量超过最低的Ba的沉降通量的1 000倍. Na的沉降通量高出Si、 Sr、 Ba、 Zn的沉降通量1~3个数量级. 这与其它的报道一致[27].

表 3将川东北地区大气沉降元素的年沉降通量与已发表的其它一些地区的结果进行了对比，包括北京平原区[28]、 成都经济区[22]、 香港[18]、 澳大利亚的布里斯班[26]和意大利的威尼斯[29]. 其中香港、 布里斯班和威尼斯报道的均为溶解态的元素年沉降通量，而北京平原区和成都经济区发表的数据则包含了溶解态和非溶解态两种相态. 在大多数地区元素Na、 Ca、 Mg的沉降通量都显著高于其它微量元素的沉降通量. 元素溶解态与非溶解态在沉降样品中的比例与研究地区有关,例如在北京平原区[28]和成都经济区[22],除Ca以外的元素主要以难溶态存在于沉降样品中; 但是在香港[18](Sr除外)和意大利威尼斯[29](Si除外)，这些元素更多以溶解态形式存在. 例如在意大利威尼斯,样品中各元素溶解态组分的比例分别为：Na,>94%; Ca,>88%; Mg,>67%; K,>72%. 这可能反映在香港和威尼斯这两个地点，大气沉降元素主要来源于海水.

表 3 不同地区的大气沉降通量1)/mg ·(m2 ·a)-1 Table 3 Annual bulk deposition fluxes in different regions/mg ·(m2 ·a)-1

从表 3可以看到,不同的地区之间元素的年沉降通量存在显著差异. 不同地区之间Na的年沉降通量从大到小依次为：四川通江>北京平原区>澳大利亚布里斯班>意大利威尼斯>成都经济区>香港. Na的年沉降通量四川通江地区明显高于澳大利亚和香港,可能与该地区距离亚洲内陆干旱区较近、 而亚洲内陆干旱区具有较多盐湖发育有关，因为内陆盐湖和沉积物中Na的含量较高[30]. 但这些Na是如何传输到川东北地区的，相关机制目前还不清楚. 不同地区之间Ca的年沉降通量排序依次为：成都经济区>北京平原区>澳大利亚布里斯班>意大利威尼斯>四川通江; Mg的年沉降通量由大到小为：北京平原区>成都经济区>意大利威尼斯>澳大利亚布里斯班>香港>四川通江; K的年沉降通量：北京平原区>成都经济区>香港>意大利威尼斯>澳大利亚布里斯班>四川通江. Ca、 Mg、 K的年沉降通量都是北京平原区和成都经济区远高于三个沿海城市及四川通江地区(高出1～2个数量级),其中一个原因是这两个地区的Ca、 Mg、 K包括了所有干沉降和湿沉降的组分[22, 28],而在香港、 布里斯班、 威尼斯和本研究地区所测量的Ca、 Mg、 K只包括了水溶态[18, 29]或弱酸性环境下[26]可溶解的组分. 3个沿海城市(香港、 布里斯班和威尼斯)的Ca、 Mg、 K的年沉降通量大致相近,可能说明这3个地区Ca、 Mg、 K具有相近的来源(比如海洋). 四川通江的Ca、 Mg、 K年沉降通量明显小于这些沿海地区,说明该地区这些元素来源的控制机制不同，四川通江地区Ca和Mg主要来自地壳源(如土壤或扬尘)，以大气干沉降为主，与大气粉尘活动有关; K主要来自海洋源，以大气湿沉降为主，沉降通量的多少受降水量的影响.

3 结论

对在川东北诺水河溶洞群地区2011年8月～2012年7月采集的大气沉降样品中Na、 Mg、 Ca、 K、 Si、 Sr、 Ba、 Zn这8个元素在弱酸环境下(pH值约在2左右)的溶解态组分进行了分析,结果发现,这些元素的沉降通量存在显著的季节变化. 元素Na的沉降通量在降水增加的时期显著增加,说明Na主要来自大气湿沉降. 元素Mg、 Sr的沉降通量在2011-12～2012-04显著升高,Ca、 Si、 Ba的沉降通量在2012-03～2012-05显著高于其它各月,显示这些元素沉降通量的变化都可能与大气粉尘活动强弱有关. 各个元素的年沉降通量存在显著的差异. 其中Na、 Ca、 Mg、 K的年沉降通量较大,Si、 Ba、 Sr、 Zn的年沉降通量较小. 这与以往在其它地区的研究结果一致. Na的年沉降通量最大,达到30 497 μg ·(102 cm2 ·a)-1,高出最小的Ba年沉降通量[27.4μg ·(102 cm2 ·a)-1]3个数量级.

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