表 1为粒子数浓度分布表. 颗粒物粒子数浓度随粒径呈指数减小，0.5-0.7 μm粒子数浓度量级达10⁰~10²个 ·cm^-3，而10.0 μm以上粒子数浓度量级仅10^-4~10^-2 个 ·cm^-3. 从多日平均来看，各粒径粒子数浓度在下午一段时间内没有显著变化，说明气溶胶粒子在较短的时间内浓度是较稳定的，但不同的观测日间相差较大. 图 1和图 2给出了颗粒物数浓度随季节的变化和月变化，结合图 1和图 2可以看出，颗粒物粒子数浓度季节变化较明显，除了0.5-0.7 μm的小粒子秋季较高以外，其他粒径都是冬春较高; 除了大于10 μm的大粒子夏季较高以外，其他粒径都是夏季最低; 0.5-3.0 μm颗粒物数浓度11月最高，9月最低; 3.0 μm以上颗粒物数浓度3月、 12月较高，6、 7、 8月较低.

表 1(Table 1)

表 1 粒子数浓度统计表Table 1 Statistic of the particle concentrations 项目 0.5-0.7 μm 0.7-1.0 μm 1.0-3.0 μm 3.0-5.0 μm 5.0-10.0 μm ≥10.0 μm 平均值/个 ·cm-3 3.54E+01 6.05E+00 2.92E+00 4.52E-01 5.41E-02 1.21E-03 最大值/个 ·cm-3 1.97E+02 5.80E+01 3.34E+01 5.04E+00 4.97E-01 2.50E-02 最小值/个 ·cm-3 1.01E+00 1.83E-01 1.15E-01 1.93E-02 0.00E+00 0.00E+00 中位值/个 ·cm-3 3.17E+01 5.19E+00 2.51E+00 3.51E-01 3.93E-02 7.14E-04 标准差/个 ·cm-3 2.93E+01 5.61E+00 3.05E+00 5.90E-01 6.23E-02 2.19E-03 百分比/% 78.88 13.48 6.50 1.01 0.12 0.00

表 1 粒子数浓度统计表 Table 1 Statistic of the particle concentrations

图 1

Fig. 1

图 1 颗粒物数浓度随季节的变化 Fig. 1 Seasonal variation of the particle number concentrations

图 2

Fig. 2

图 2 颗粒物数浓度的月变化 Fig. 2 Monthly variation of the particle number concentrations

与其他地区观测结果比较，春季各粒径粒子数浓度都低于广州地区^[39]，夏季粒子数浓度低于济南^[36]、 南京^[37]、 兰州^[38]，秋冬季0.5-1.0 μm颗粒物数浓度与上海地区^[39]相当，高于北京地区^[39]; 1.0-2.5 μm颗粒物数浓度较低. 可能是由于13：00以后海风发生频率较高^[40]，有利于大气污染物浓度的降低; 观测时段没有涵盖早晚高峰，也可能是造成颗粒物数浓度较低的原因之一.

冬春季节冷气压控制本地区,常有下沉逆温出现，大气层结较为稳定, 水平扩散减弱，因此颗粒物数浓度较高; 夏季受西太平洋副热带高压的影响，大气水平扩散增强^[24]，对大气颗粒数有稀释作用. 另外，冬季采暖、 春季沙尘等因素也会对大气颗粒物浓度增加有显著影响. 观测期间3月19日、 5月1日有沙尘，12月2日有雾. 沙尘一般为较粗粒径颗粒物，由外源输送而来，使颗粒物浓度增加; 雾是水汽附着在凝结核上形成，颗粒粒径较大，因此使观测期间粗颗粒浓度明显偏高. 张仁健等^[32]研究了青岛大气气溶胶的质量浓度随季节的分布，发现青岛气溶胶质量浓度春季最高,冬秋季次之,夏季最低，这与本研究结果基本一致.

利用Hysplit模式对观测当天大气颗粒物进行72 h溯源分析(以观测中间时刻15:00开始往前溯源72 h，起始高度为500 m). 图 3给出了观测期间颗粒物的后向轨迹，图 4是各方向粒子平均值的统计结果，从北向开始顺时针各方向数据所占的比例分别为6.98%、 6.98%、 16.28%、 2.33%、 4.65%、 4.65%、 20.93%和37.21%. 结合图 3和图 4可以看出，从西向新疆、 甘肃一带地区和西南方向长江中下游一带输送的颗粒物数浓度较高，西北方向大粒径粒子数浓度偏高; 从东北方向及东南向海上输送的气团空气质量较好，大气颗粒物数浓度较低，其中东向大粒径粒子数浓度较低.

图 3

Fig. 3

图 3 观测期间气团轨迹 Fig. 3 Air mass trajectory during the observation period

图 4

Fig. 4

图 4 各方向粒子数浓度平均值 Fig. 4 Mean value in every direction

冬季颗粒物主要来源于西、 西北方向的长距离输送(西、 西北向气团来源占75%，地面风向为偏北的占66.7%)，颗粒物数浓度较高，尤其是粗粒子数浓度较高; 夏季气团主要来源于偏东方向(占50%)，颗粒物主要来源于海上及局地源的影响. 夏季观测的10 d中，有8 d为有雾天气，相对湿度较高，混合层高度较低，大气较稳定，暖湿气流经过冷海面形成海雾，且青岛站多处于高压入海后的东南气流影响下，有利于海雾传输至观测点. 为验证以上分析结果，选取了冬季12月2日和夏季7月10日的观测资料，利用Hysplit模式计算了当观测中间时刻(15:00)一个单位质量浓度的颗粒物扩散到青岛时前3 h 0-50 m近地层的颗粒物质量浓度(图 5). 从图 5可以看出，12月2日风向为西北风，污染物主要来自青岛西北方向，当天风向有利于颗粒物向青岛输送; 而7月10日污染物主要集中在青岛东南沿海，在偏东风的作用下颗粒物向青岛输送. 刘咸德等^[41]的研究表明，冬季土壤扬尘和燃煤飞灰，硫酸盐二次颗粒物为大气颗粒物的主要来源，因此粗粒子数浓度较高; 而在夏季，海盐颗粒的浓度水平是冬季的4倍，说明颗粒物主要来自于海上. 这与本研究的分析结果吻合.

图 5

Fig. 5

图 5 观测前3小时扩散到青岛站的颗粒物质量浓度与青岛站观测期间的平均风速风向 Fig. 5 Particle mass concentrations 3 hours before observation and the average wind speed and direction at Qingdao station

分析表明，大气颗粒物粒子数浓度变化与风速以及相对湿度的变化基本上呈现负相关关系，其中风速与较小粒径(0.5-3.0 μm)粒子数浓度负相关比较明显; 大气颗粒物数浓度与气温、 气压的相关关系不是很明显(图略).

将风速按照蒲福风力分级，与对应时刻各粒径段的粒子数浓度观测结果比较得到图 6; 将相对湿度按20%以下、 20%~30%、 30%~40%、 40%~50%、 50%~60%、 60%~70%、 70%~80%和80%以上分为8个等级，与对应时刻各粒径段的粒子数浓度观测结果比较得到图 7. 结合图 6和图 7可以看出，对于较小粒径粒子(0.5-0.7 μm)，当风速较低(1-3级)，相对湿度在40%~60%时，颗粒物数浓度最大; 当风速在5级以上时，0.5-3.0 μm粒子数浓度较高; 当相对湿度在30%以下和40%~60%时，0.5-3.0 μm粒子数浓度较高; 风速和相对湿度对较大粒径粒子(3.0 μm以上)数浓度影响不大.

图 6

Fig. 6

图 6 不同风速下大气颗粒物数浓度 Fig. 6 Atmospheric particle number concentrations under different wind speed

图 7

Fig. 7

图 7 不同相对湿度下大气颗粒物数浓度 Fig. 7 Atmospheric particle concentrations under different relative humidity

根据报道，当风速小于6 m ·s^-1时，扩散作用占主导^[33]，一般情况下随着风速的增大, 单位时间内从污染源排放出来的污染物很快地扩散, 这时混入的大气量越多, 气溶胶浓度越小, 因此在其他条件不变的情况下,气溶胶浓度与风速成反比^[22]; 相对湿度<60%时，水汽不是影响颗粒物浓度变化特征的第一要素，但相对湿度会促进超细颗粒物的聚积，使之生成较大粒径颗粒物^[13]; 而对于更大粒径的大气颗粒物，由于聚积的作用会使其增大，质量增加，引起沉降，从而大气中的颗粒物数浓度降低. 风速与相对湿度的结论与林俊等^[13]关于较粗粒径(0.2-2.4 μm)颗粒物的研究结论基本一致，但其并未对更大粒径(大于2.4 μm)颗粒物数浓度与气象因子的关系做讨论，这可能是不同地区大气颗粒物性质的差异和采样条件的限制所致.

为研究稳定度对大气颗粒物数浓度的影响，利用观测当日14:00地面温度和08:00青岛站的探空资料，用干绝热法计算出午后混合层高度，此混合层高度即为14:00混合层高度，一般为当日最大混合层高度，可以代表由于湍流混合作用而使污染物在铅直方向能充分稀释、 扩散的最大范围. 图 8绘出了大气颗粒物数浓度和混合层高度的变化，从中可以看出大气颗粒物数浓度基本上和混合层高度之间呈负相关关系,其中0.5-3.0 μm粒子数浓度与混合层高度之间的简单相关系数达到-0.27. 颗粒物数浓度较大的12月2日和2月27日，地面都存在明显的贴地逆温, 温度露点温度差较大，大气处于极稳定的状态. 这与王开燕等^[23]对番禺地区秋季气溶胶浓度与气象条件的关系研究一致. 混合层高度越低，大气越稳定，使颗粒物在混合层内堆积，浓度升高.

图 8

Fig. 8

图 8 大气颗粒物数浓度和混合层高度的变化Fig. 8 Variation of atmospheric particle concentrations and mixed-layer height

为定量讨论风、 温度、 压强、 相对湿度等气象要素对大气颗粒物粒子数浓度的影响，经过计算，得到了大气颗粒物粒子数浓度与各气象要素的偏相关系数(表 2). 选择风速、 气温、 相对湿度、 气压、 水汽压作为可能的因子,利用逐步回归，建立各粒径粒子数浓度与气象因子的回归方程. 回归系数列于表 3.

表 2(Table 2)

表 2 偏相关系数计算1)Table 2 Partial correlation coefficient 项目 0.5-0.7 μm 0.7-1.0 μm 1.0-3.0 μm 3.0-5.0 μm 5.0-10.0 μm 10.0 μm以上 风速 -0.213 68 — — — -0.216 19 -0.113 44 气温 -0.192 76 -0.179 35 -0.145 48 — -0.298 41 — 相对湿度 — — -0.189 94 -0.339 26 -0.473 78 -0.286 55 气压 0.182 92 0.152 86 — — 0.245 87 — 1)表中“—”表示没有通过显著性水平为0.05的检验

表 2 偏相关系数计算1)Table 2 Partial correlation coefficient

表 3(Table 3)

表 3 回归系数计算1)Table 3 Regression coefficient 项目 0.5-0.7 μm 0.7-1.0 μm 1.0-3.0 μm 3.0-5.0 μm 5.0-10.0 μm 10.0 μm以上 风速 -16 038.0 0 0 0 -11.806 8 0 气温 2 893.96 0 0 0 -5.281 29 -0.190 95 相对湿度 2 066.87 0 0 0 -2.083 68 -0.048 4 气压 -4 901.53 -1 486.29 -874.058 -94.268 6 -4.336 71 -0.335 10 水汽压 -11 879.4 -1 204.95 -764.315 -93.445 9 0 0 1)表中0表示没有引入，回归方程效果均显著，显著性水平为0.05

表 3 回归系数计算1)Table 3 Regression coefficient

结合表 2和表 3可以看出，风速和相对湿度与大气颗粒物的粒子数浓度基本上呈负相关，而气温与气压对大气颗粒物数浓度的相关性不太明显. 这与定性分析的结论基本一致.

温度主要对大气垂直对流产生影响. 温度较高时，大气垂直对流作用加剧，有利于大气扩散，因而一般与气溶胶浓度呈负相关^[13]. 温度和各粒径粒子数浓度相关性不太明显，可能是测量时大多是晴好天气，垂直对流较弱，从而大气扩散也较弱造成的.