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磁性生物炭负载α-MnO2活化过一硫酸盐降解2,2',4,4'-四溴联苯醚
摘要点击 1951  全文点击 648  投稿时间:2021-02-27  修订日期:2021-03-21
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中文关键词  2,2',4,4'-四溴联苯醚(BDE-47)  α-MnO2  过一硫酸盐(PMS)  降解  磁性生物炭  高级氧化
英文关键词  2,2',4,4'-tetrabrominated diphenyl ether(BDE-47)  α-MnO2  peroxymonosulfate(PMS)  degradation  magnetic biochar  advanced oxidation processes
作者单位E-mail
李鑫 华南理工大学环境与能源学院, 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室, 广州 510006 xiaocqjtu@163.com 
尹华 华南理工大学环境与能源学院, 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室, 广州 510006 huayin@scut.edu.cn 
罗昊昱 华南理工大学环境与能源学院, 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室, 广州 510006  
欧阳晓芳 华南理工大学环境与能源学院, 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室, 广州 510006  
刘航 华南理工大学环境与能源学院, 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室, 广州 510006  
祝铭韩 华南理工大学环境与能源学院, 工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室, 广东省固体废物污染控制与资源化重点实验室, 广州 510006  
中文摘要
      环境中的多溴联苯醚(PBDEs)对人类健康和生态环境存在潜在危害,开发高效、经济和环保的高级氧化体系对其进行有效降解具有重要意义.利用水热法合成的磁性生物炭负载二氧化锰复合材料(α-MnO2/MWB)作为催化剂,有效活化过一硫酸盐(PMS)降解2,2',4,4'-四溴联苯醚(BDE-47),通过SEM、XRD、FT-IR和BET等手段对材料进行表征分析,同时探究了材料对PMS的催化活化能力.结果表明,α-MnO2/MWB具有最佳的催化性能,在α-MnO2/MWB负载质量比为1:2、催化剂投加量为0.05 g·L-1、PMS浓度为5 mmol·L-1的条件下,对1 mg·L-1 BDE-47的降解率达到94%.溶液初始pH对体系的影响较小,氯离子(Cl-)和腐殖酸(HA)对BDE-47的降解有抑制作用,随其浓度升高抑制作用增强,硝酸根离子(NO3-)和碳酸氢根离子(HCO3-)对降解几乎无影响.通过自由基淬灭实验证明SO4-·和·OH是该体系降解BDE-47的两种关键自由基,其中SO4-·占主导地位.反应前后材料的XPS表征分析表明,Mn和Fe元素的价态转化是活化PMS的主要原因.α-MnO2/MWB经重复利用4次,仍保持着高效的催化性能.
英文摘要
      Polybrominated diphenyl ethers(PBDEs) are potentially harmful to human health and the ecological environment. It is, therefore, of great significance to develop efficient, economic, and environmentally-friendly advanced oxidation systems for their effective degradation. Here, a magnetic biochar supported manganese dioxide composite(α-MnO2/MWB) synthesized by hydrothermal methods was used as a catalyst to activate peroxymonosulfate(PMS) in the degradation of 2, 2', 4, 4'-tetrabrominated diphenyl ether(BDE-47). The prepared materials were characterized by SEM, XRD, FT-IR, and BET. The results showed that α-MnO2/MWB had the best catalytic performance, and the highest degradation efficiency reached 94% under optimal conditions(α-MnO2/MWB mass ratio=1:2, catalyst dosage=0.05 g·L-1, PMS concentration=5 mmol·L-1, BDE-47 concentration=1 mg·L-1). The effect of initial pH on the system was not distinct, while chloride ions(Cl-) and humic acid(HA) inhibited the degradation of BDE-47. In comparison, nitrate ions(NO3-) and bicarbonate ions(HCO3-) had no notable effect on the degradation. SO4-· and·OH were the key free radicals in the degradation of BDE-47 in this system, with SO4-· being dominant. As showed by the XPS characterization of the materials before and after the reaction, a change in the valence states of Mn and Fe was the main reason for the activation of PMS. It was also revealed that α-MnO2/MWB composites maintained high catalytic performance after being reused up to four times.

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